О независимости температуры термических пиков в чистых металлах от энергии и атомной массы имплантируемых ионов | Изв. вузов. Физика. 2019. № 10. DOI: 10.17223/00213411/62/10/88

О независимости температуры термических пиков в чистых металлах от энергии и атомной массы имплантируемых ионов

Спектры оптической эмиссии чистых металлов Fe, Zr, Ta и W измерялись в процессе облучения ионами Ar+, Kr+ и Xe+ (5, 10, 15 и 20 кэВ). Установлено, что энергия и тип иона в указанном диапазоне энергий не оказывают заметного влияния на профиль спектров тепловой эмиссии этих мишеней и соответственно на температуру термических пиков, образующихся в зонах прохождения плотных каскадов атомных смещений. Показано, что постоянный температурный режим термических пиков ( T = const) реализуется, когда средний радиус R каскадной области пропорционален корню квадратному из энергии падающего иона ( R ~ ) и выделение основной части тепловой энергии происходит на периферии каскада, имеющей фиксированную протяженность. В результате энергия на атом среды, выделяемая в этой области, не меняется с изменением энергии иона и радиуса каскада. Наряду с этим показано, что температура термических пиков для всех типов ионов существенно зависит от материала мишени.

About independence of the thermal spikes temperature in the pure metals on the energy and atomic mass of implanted ions.pdf Введение Свечение конденсированных сред в оптическом диапазоне длин волн под воздействием ионного облучения (ионно-индуцированное фотонное излучение, или IIPE) является предметом большого числа научных исследований. Спектры свечения содержат как дискретные линии, так и широкие полосы непрерывного излучения. Для объяснения особенностей спектров свечения предложены различные модели, среди которых можно выделить столкновительную модель, модель переноса заряда, модель разрыва связи, экранирующую модель и другие [1-3]. Механизмы, учитывающие эмиссию квантов возбужденными частицами, выбитыми из поверхности мишени и бомбардирующими ионами, объясняют только происхождение дискретных полос свечения [4-7]. Понятно, что любое неравновесное излучение, генерируемое вне твердого тела, может быть только дискретным (ввиду отсутствия квазинепрерывных энергетических полос). Согласно [1, 8], ни одна из предложенных теоретических моделей не позволяет объяснить все особенности свечения, инициируемого ионным облучением, и адекватно описать его спектр, содержащий как дискретные, так и широкие непрерывные полосы излучения. В работах [8, 9] была выдвинута альтернативная гипотеза о том, что непрерывные полосы свечения связаны с неким равновесным (другими словами, тепловым) или, по крайней мере, с квазиравновесным излучением. Представлены весьма серьезные доказательства того, что источниками теплового излучения могут быть «термические пики», образующиеся в областях плотных (неразветвленных) каскадов атомных смещений, нагретых до 3000-6000 К и выше при тепловых давлениях от 5 до 40 ГПа. При облучении ионами низких и средних энергий (1-100 кэВ) эти области располагаются, согласно расчетам Монте-Карло и молекулярной динамике, на глубине не более нескольких сотен нанометров. Поскольку глубина проникновения видимого излучения в металлы составляет ~ λ/2 (λ - длина волны излучения), термические пики можно наблюдать оптическими методами. В работе [9] обнаружен факт слабой зависимости профиля спектра излучения для Fe и Al мишеней от энергии ионов Ar+. Численные расчеты на основе метода Монте-Карло и решения кинетических уравнений Больцмана [9] для тяжелых ионов Ar+, Kr+, Xe+ (E = 5-20 кэВ) предсказывают гораздо более сильную зависимость λm(E) (λm(E) - длина волны излучения в максимуме спектральной плотности теплового свечения). В соответствии с законом смещения Вина: T = b/λm (где b = 0.002898 м/К - постоянная Вина), обнаруженный факт слабой зависимости профиля спектра свечения от энергии тяжелого иона означает, что средняя температура термических пиков, образующихся в облучаемых мишенях, остается постоянной вне зависимости от энергии ионов. Поскольку зоны плотных каскадов являются источниками мощных упругих или ударных посткаскадных волн [9], изучение параметров термических пиков является актуальной задачей и может быть использовано на практике в исследованиях, подобных [10-16], связанных с модификацией материалов пучками ускоренных ионов. В связи с этим в настоящей работе была поставлена задача более подробно изучить спектры свечения чистых металлов Fe, Zr, Ta и W при облучении ионами Ar+, Kr+, Xe+ с энергиями 5 - 20 кэВ. На основе этих экспериментов предполагалось проанализировать закономерности процесса формирования каскадов атомных смещений, определяющих структуру спектров свечения этих металлов, при ионном облучении (с вариациями типа мишени, энергии и массы имплантируемых ионов). 1. Материалы и экспериментальное оборудование Исследование спектрального состава свечения было проведено на чистых металлах: железе (99.99 Fe), цирконии (99.98 Zr), тантале (99.97 Ta) и вольфраме (99.96 W). Мишени облучали в непрерывном режиме ионами Ar+, Kr+, Xe+ с изменением их энергии от 5 до 20 кэВ при плотности ионного тока j = 100 мкА/см2 на ионном имплантере ИЛМ-1, оснащенном технологическим источником ионов ПУЛЬСАР-1М на основе тлеющего разряда низкого давления с полым холодным катодом [17], генерирующим (в непрерывном режиме) пучки газовых ионов круглого сечения (S ~ 100 см2, j = 50-500 мкА/см2). Спектры свечения мишеней при облучении ионами Ar+, Kr+ и Xe+ измерялись с помощью многоканального фотоприемника на основе дифракционного спектрографа ОС-12 и ПЗС линейки [18] в диапазоне длин волн от 360 до 850 нм. Использован кварцевый световод, приемный конец которого был установлен на расстоянии 1 см от края облучаемого образца и направлен на поверхность образца под углом 60°. 2. Результаты эксперимента и их обсуждение Прежде чем перейти к изложению результатов проведенных экспериментов, внесем необходимые пояснения. В соответствии со сделанными нами ранее в работах [8, 9] предположениями мы считали, что спектры всех исследуемых мишеней содержат две широкие полосы планковского теплового излучения (рис. 1), которые могут быть описаны отношением , (1) где h и c - постоянная Планка и скорость света в вакууме; k - постоянная Больцмана; T1 - температура наноразмерных зон взрывного выделения энергии (термических пиков); T2 - температура интегрально нагретой матрицы (мишени), измеряемая термопарой; ε0, α1, α2 - константы, учитывающие степень черноты и интегральную площадь светящихся объектов, а также поглощение в поверхностном слое и инструментальные факторы. На рис. 1 показана схема формирования наблюдаемого спектрального состава излучения мишеней при бомбардировке ускоренными ионами. Первая полоса с максимумом на длине волны λm1 (в диапазоне примерно от 400 до 800 нм) соответствует, согласно исходному предположению, равновесному планковскому излучению сильно нагретых приповерхностных областей облучаемых мишеней (термических пиков). Типичный радиус таких областей составляет ~ 5 нм . Максимум второй полосы на длине волны λm2 находится в ИК-области. Эта полоса проявляется только в виде длинноволнового крыла (рис. 1) и отвечает тепловому излучению мишени, интегрально разогретой ионным пучком (значение λm2 определяли по показаниям термопары). На фоне этих широких полос во всех спектрах наблюдаются гораздо более узкие полосы (линии) неравновесного излучения, некоторые из них хорошо соответствуют излучению атомов облучаемых металлов, а также излучению имплантируемых атомов. Эти компоненты наиболее выражены при ускоряющем напряжении менее 10 кВ. Выявление природы остальных линий требует специальных исследований. В предположении, что квазиравновесное состояние достигается в области термического пика в результате термализации плотных каскадов атомных смещений, с использованием закона смещения Вина были оценены максимальные значения температуры в области термического пика для различных металлов в зависимости от параметров облучения. Рис. 1. Схема, иллюстрирующая формирование спектрального состава свечения поверхности металлов при бомбардировке ускоренными ионами Ar+, Kr+, Xe+ с энергиями 5-20 кэВ: кр. 1 - неравновесное излучение приповерхностной плазмы; кр. 2 - излучение термического пика; кр. 3 - интегральный нагрев мишени В работе [8] было отмечено, что состояние термических пиков в процессе их эволюции отклоняется от идеально равновесного, но использование такого параметра, как температура теризующего среднюю энергию атома или молекулы: в квазиравновесном приближении, несомненно, более удобно и наглядно, чем использование средней энергии частиц вещества. Как известно, для достижения равновесия в процессе эволюции термического пика необходимо всего лишь приблизительно 4-5 столкновений на атом. В результате проведенных экспериментов были измерены 4×3×4 = 48 спектров свечения для четырех металлов, трех значений энергии и четырех типов ионов. Рис. 2. Спектральный состав свечения металлов при бомбардировке ионами Xe+ с энергиями 5-20 кэВ: a - Zr, б - W; синяя линия (кр. 1) - 5 кэВ, красная линия (кр. 2) - 10 кэВ, фиолетовая линия (кр. 3) - 15 кэВ, зеленая линия (кр. 4) - 20 кэВ На рис. 2 представлены некоторые из этих спектров, а именно спектры излучения Zr и W при изменении энергии имплантируемых ионов Xe+ от 5 до 20 кэВ. В ходе каждого эксперимента интегральный нагрев мишени мог достигать значений в несколько сотен градусов. Это существенно влияет на крыло ИК-линии и значительно менее существенно изменяет внешний вид оптической части спектра, связанной с излучением термических пиков, сильно нагретых до Т ~ 4000-5000 К (таблица). В силу этого мы не стремились полностью охлаждать мишень до комнатной температуры перед каждым экспериментом. Время измерения каждого спектра с помощью дифракционного спектрографа OС-12 составляло около 10 с. В некоторых случаях измерения проводились после нагрева мишени до 500 °С и выше, для проверки чувствительности прибора к ИК-компоненте. Интенсивность свечения мишеней в различных экспериментах зависит от многих факторов: плотности тока ионного пучка, положения световода и ряда инструментальных факторов. В связи с этим на рис. 2 и 3 показаны нормированные спектры излучения по амплитуде их коротковолновой части. Проведенные эксперименты свидетельствуют об отсутствии зависимости профиля оптической части непрерывного спектра для каждого из металлов от энергии всех типов ионов Ar+, Kr+ и Xe+ (рис. 2). Кроме того, отсутствует зависимость профиля оптической части непрерывного спектра от типа иона (рис. 3). В то же время профиль этой части спектра существенно зависит от материала мишени (Fe, Zr, Ta или W). Рис. 3. Спектральный состав излучения металлов при бомбардировке ионами с энергией 15 кэВ: a - Fe, б - W; синяя линия (кр. 1) - Ar+, красная линия (кр. 2) - Kr+, фиолетовая линия (кр. 3) - Xe+ В таблице представлены значения λm(E), усредненные по разным типам ионов и различным энергиям ионов, а также соответствующие максимальные температуры термических пиков в исследуемых металлах. Как отмечено в [8], спектры излучения дают информацию о максимальной степени нагрева термических пиков. Действительно, вклад разогретых областей в спектр свечения мишени, согласно закону Стефана - Больцмана, пропорционален четвертой степени температуры этих областей. Температура термических пиков в Fe, Zr, Ta и W Мишень m(E), нм Т = b/m(E), К Fe 575 5040* Zr 600 4830 Ta 665 4360 W 590 4910 *Оценка погрешности определения температуры составляет не менее 200-300 К. Это связано, в частности, с невозможностью прямой аппроксимации свечения квазиравновесных областей термализованных каскадов уравнением (1) [8]. Отметим, что тепловые давления в области термических пиков пропорциональны их температуре. Они могут быть оценены из соотношения [10], где n - атомная плотность материала мишени, Γ - коэффициент Грюнайзена, k - постоянная Больцмана. Эти давления могут достигать нескольких десятков гигапаскалей. Попытаемся построить модель, объясняющую независимость температуры термических пиков (и соответственно спектров теплового излучения всех мишеней) от энергии имплантированного иона. Можно грубо представить наиболее нагретую термализованную периферийную область каскада в виде сферы малой толщины , в которой сосредоточена значительная часть энергии каскада: (1-β)γE, где E - энергия внедряемого иона, параметры β и γ описаны ниже (рис. 4, а). В этом случае , (2) откуда (κ = (1-β)γ). (3) Здесь β - доля энергии генерирующего каскад иона, пошедшая на создание радиационных повреждений типа пар Френкеля (в теории Кинчина и Пиза β = 0.5; число радиационных повреждений: ν(E) = βE/Ed , где Ed - энергия создания радиационного дефекта в виде френкелевской пары); γ - упругая часть потерь энергии ионов, передаваемых в атомную (не электронную) подсистему; R - радиус каскадной области; G - толщина термализованной периферийной зоны выделения энергии; n - атомная плотность вещества; - средняя энергия атома в разогретой области; - объем периферийной зоны выделения энергии. Из уравнения (3) следует, что если температура термического пика (как это показывает эксперимент) не зависит от энергии имплантированного иона, то с учетом слабой зависимости γ от энергии иона должно выполняться условие ~ . Рис. 4. Модель каскадной зоны (двумерный вариант): периферийная каскадная зона в виде сферы радиуса R, толщиной G (a), фрагментированная зона радиуса R (для разветвленного каскада) с равномерно распределенными бездефектными зонами и периферийными плотными каскадами радиуса r0 (б), дерево каскада радиуса R с периферийными дефектными зонами плотных каскадов (в) Расчеты, проведенные методом TRIM для всех исследуемых металлических мишеней Fe, Zr, Ta и W, облученных всеми вышеперечисленными типами ионов, показали наличие зависимостей, близких к ~ . На рис. 5 в качестве примера представлены две из рассчитанных зависимостей. Более адекватно каскадная модель по мере увеличения энергии E может быть представлена как «дерево» каскада, содержащее периферийную часть («крону» дерева), с распределенными по ней плотными каскадами, имеющими верхний критический радиус (r0). Если предположить, что вся энергия передается только фрагментам тонкой сферической области, то это не меняет вывода о том, что радиус каскада R пропорционален квадратному корню из E. Температура термических пиков в такой ситуации не зависит от энергии имплантированного иона. В этом случае эффективная толщина слоя G будет меньше r0. Можно написать соотношение: , которое учитывает тот факт, что периферия каскадного «дерева» (его «крона») состоит из «листьев» или «ягод», которые являются термализованными плотными каскадами атомных смещений (термические пики). Здесь N - общее количество плотных каскадов, q < 1 учитывает долю наиболее нагретой периферийной части плотного каскада радиуса r0. Значение G можно оценить из соотношения (3), если вычислить значение R с помощью метода TRIM и взять значение температуры из эксперимента. Было бы интересно получить значения q, N, r0 и R, которые имеют наглядный смысл, из суперкомпьютерных вычислений с использованием метода Монте-Карло. Рис. 5. Зависимость радиуса каскада от энергии для ионов Ar+ в Zr (a) и для ионов Xe+ в W (б) Для произвольной энергии E имплантированного иона среднее число генерируемых плотных каскадов определяется соотношением , где int(X) - целая часть X; Ec - условная критическая энергия, соответствующая среднему размеру плотного каскада r = r0, т.е. фрагментация каскада происходит в среднем при E > Ec с некоторым разбросом. Из соотношения (3) можно определить эффективную толщину G максимально нагретой периферийной области, которую можно рассматривать как периферийную зону плотного каскада, если образован только один плотный каскад. Когда образуется несколько плотных каскадов, можно оценить общий объем наиболее разогретой периферийной зоны всех каскадов. Независимо от количества каскадов они дают одинаковый спектр излучения, который строго определяется значениями Ec и r0. В случае разветвленного каскада при повышенных значениях E мы можем говорить только о некоторой эффективной сферической оболочке G в рамках грубой модели, которую мы использовали. Очевидно, что в такой ситуации энергия и тип иона, имплантируемого в вещество, не играют роли. Факторами, определяющими температуру и спектр излучения всех термализованных каскадов, будут свойства материала мишени, среди которых важны Ec и r0. Вероятно, что во время термализации каскада ~ 10-12 с только некоторая часть периферийной зоны каскада (рис. 4, в) будет заполнена плотными каскадами (и будет светиться). Тем не менее, с учетом идентичности периферийных зон плотных каскадов, это не повлияет на эффективное значение G, что объясняет наблюдаемые эффекты постоянства спектров излучения и максимальной температуры тепловых пиков. Для более точного понимания природы происходящих процессов желательно провести суперкомпьютерные расчеты в рамках современных гибридных численных методов [19, 20] с использованием моделей Монте-Карло и молекулярной динамики на основе реалистичных межатомных потенциалов. Заключение Установлено, что спектры свечения чистых металлов Fe, Zr, Ta и W при облучении ускоренными ионами Ar+, Kr+ и Xe+ (5, 10, 15 и 20 кэВ) не зависят от энергии и типа имплантируемых ионов, а определяются только материалом мишени. Предложено объяснение обнаруженного явления, основанное на представлениях об образовании периферийных областей плотных каскадов атомных смещений (термических пиков), термализуемых в течение ~ 10-12 с и разогретых до ~ 4000-5000 К. Ключевым является предположение о том, что, независимо от энергии E и массы имплантированного иона, одна и та же часть этой энергии, равная (1-β)γE (γ определяется веществом мишени), термализуется в периферийной (усредненной сферической) области объемом V = 4πR2G. Поскольку, согласно результатам численного моделирования R ~ , на основе сделанного предположения удается объяснить независимость спектров свечения металлических мишеней от энергии и массы иона. Как следует из записанных соотношений, средняя энергия, выделенная в расчете на атом, и температура максимально разогретых термических пиков на периферии каскада для конкретной заданной мишени при этом постоянны. Спектры свечения, как показывает эксперимент, сильно зависят от материала мишени. В использованной модели свойства материала отражают параметры γ, G и n (см. соотношение (3)). Авторы выражают благодарность В.В. Дремову, С.И. Самарину, А.В. Караваеву и Ф.Ф. Махинько за идеи, обсуждение и помощь в постановке эксперимента.

Ключевые слова

металлы, ионное облучение, каскады атомных смещений, термические пики, свечение, metals, ion irradiation, cascade of atomic displacements, thermal spikes, glow

Авторы

ФИООрганизацияДополнительноE-mail
Овчинников Владимир ВладимировичИнститут электрофизики УрО РАН; Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцинад.ф.-м.н., гл. науч. сотр., зав. лаб. ИЭФ УрО РАН, профессор УрФУviae05@rambler.ru
Шаломов Константин ВладиславовичИнститут электрофизики УрО РАН; Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцинамл. науч. сотр. лаб. ИЭФ УрО РАН, аспирант УрФУicsartf@gmail.com
Макаров Ефрем ВладимировичИнститут электрофизики УрО РАНмл. науч. сотр. лаб. ИЭФefre-m@yandex.ru
Соломонов Владимир ИвановичИнститут электрофизики УрО РАН; Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцинад.ф.-м.н., ведущ. науч. сотр. лаб. ИЭФ УрО РАН, профессор УрФУsolomonov@iep.uran.ru
Чолах Сеиф ОсмановичУральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцинад.ф.-м.н., профессор УрФУs.o.cholakh@urfu.ru
Всего: 5

Ссылки

Плешивцев Н.В., Бажин А.И. Физика воздействия ионных пучков на материалы. - М.: Вузовская книга, 1998. - 392 с.
Suchańska M. // Prog. Surf. Sci. - 1997. - V. 54. - No. 2. - P. 165-209.
Bobkov V.V., Gritsyna V.V., Gritsyna V.T., et al. // J. Surf. Investigat. X-ray, Synchrotron and Neutron Techniques. - 2016. - V. 10. - No. 6. - P. 1239-1265.
Motohashi K., Saitoh Y., and Kitazawa S. // Appl. Surf. Sci. - 2011. - V. 257. - No. 13. - P. 5789- 5792.
Hammoum K., El Asri T., Chahboune A., et al. // Eur. Phys. J. D. - 2011. - V. 61. - No. 2. - P. 469-474.
Jadoual L., El Boujlaidi A., Ait El Fqih M., et al. // Spectrosc. Lett. - 2014. - V. 47. - No. 5. - P. 363-366.
Nogami K., Sakai Y., Mineta S., et al. // J. Vacuum Sci. Technol. A: Vacuum, Surfaces and Films. - 2015. - V. 33. - No. 6. - P. 061602.
Ovchinnikov V.V., Makhin’ko F.F., Solomonov V.I., et al. // Tech. Phys. Lett. - 2012. - V. 38. - No. 1. - P. 42-46.
Ovchinnikov V.V., Makhin'ko F.F., and Solomonov V.I. // J. Phys: Conf. Ser. - 2015. - V. 652. - P. 012070.
Ovchinnikov V.V. // Surf. Coat. Technol. - 2018. - V. 355. - P. 65-83.
Гынгазов С.А., Рябчиков А.И., Костенко В., Сивин Д.О. // Изв. вузов. Физика. - 2018. - Т. 61. - № 8. - С. 131-137.
Полтавцева В.П., Гынгазов С.А., Сатпаев Д.А. // Изв. вузов. Физика. - 2018. - Т. 61. - № 11. - С. 62-67.
Реченко Д.С., Попов А.Ю., Гриценко Б.П. и др. // Изв. вузов. Физика. - 2016. - Т. 59. - № 9/2. - С. 249-251.
Рябчиков А.И., Сивин Д.О., Ананьин П.С. др. // Изв. вузов. Физика. - 2018. - Т. 61. - № 2. - С. 60-66.
Abdi F. and Savaloni H. // Philosoph. Mag. - 2016. - V. 96. - No. 13. - P. 1305-1317.
Kulevoy T.V., Chalyhk B.B., Fedin P.A., et al. // Rev. Sci. Instrum. - 2016. - V. 87. - No. 2. - P. 02C102.
Gavrilov N.V. and Emlin D.R. // Tech. Phys. - 2003. - V. 48. - No. 9. - P. 1186-1191.
Solomonov V.I., Michailov S.G., Lipchak A.I., et al. // Laser Phys. - 2006. - V. 16. - No. 1. - P. 126-129.
Dremov V.V., Sapozhnikov A.F., Samarin S.I., et al. // J. Alloys and Compaunds. - 2007. - V. 444-445. - P. 197-201.
Samarin S.I. and Dremov V.V. // J. Nucl. Mater. - 2009. - V. 385. - No. 1. - P. 83-87.
 О независимости температуры термических пиков в чистых металлах от энергии и атомной массы имплантируемых ионов | Изв. вузов. Физика. 2019. № 10. DOI: 10.17223/00213411/62/10/88

О независимости температуры термических пиков в чистых металлах от энергии и атомной массы имплантируемых ионов | Изв. вузов. Физика. 2019. № 10. DOI: 10.17223/00213411/62/10/88