Evolutionary prediction and experimental identification of stable phases in Pd–Ni/_γ-Al₂O₃ bimetallic catalysts | Вестник Томского государственного университета. Химия. 2025. № 40. DOI: 10.17223/24135542/40/14

Evolutionary prediction and experimental identification of stable phases in Pd–Ni/_γ-Al₂O₃ bimetallic catalysts

Проведено комплексное теоретико-экспериментальное исследование структурных особенностей биметаллических нанокластеров Pd-Ni. С использованием эволюционного алгоритма USPEX в сочетании с методами теории функционала плотности (DFT) выполнено всестороннее изучение конфигурационного пространства нанокластеров Pd-Ni (13-56 атомов) в широком диапазоне составов (Pd:Ni = 1:1 - 50:1). Выявлены термодинамически стабильные и метастабильные интерметаллические фазы с низкосимметричной триклинной структурой (пр. гр. P1), которые характеризуются сложным атомным упорядочением и склонностью к сегрегации. На основе предсказанных структур выполнена детальная интерпретация экспериментальных данных рентгеновской дифракции, что позволило идентифицировать фазовый состав синтезированных образцов Pd–Ni/_γ-Al₂O₃. Показано, что фазовое равновесие в системе нелинейно зависит от общего соотношения компонентов и включает как монофазные состояния (например, Ni-Pd13при Pd:Ni = 1:1 или Ni-Pd33 при 10:1), так и области сосуществования нескольких фаз (например, Ni-Pd50 и Ni-Pd33 при 5:1). Полученные результаты раскрывают атомистические основы синергетического взаимодействия Pd и Ni и закладывают основу для рационального цифрового проектирования высокоэффективных и селективных биметаллических катализаторов. Вклад авторов: все авторы сделали эквивалентный вклад в подготовку публикации. Авторы заявляют об отсутствии конфликта интересов.

Скачать электронную версию публикации

Ключевые слова

биметаллические нанокластеры, Pd-Ni, USPEX, низкосимметричные фазы, интерметаллические фазы

Авторы

ФИО	Организация	Дополнительно	E-mail
Гулевич Семён Андреевич	Томский государственный университет	младший научный сотрудник Центра исследований в области материалов и технологий химического факультета	semen20200@gmail.com
Щербакова-Санду Мария Петровна	Томский государственный университет	кандидат химических наук, старший научный сотрудник Центра исследований в области материалов и технологий химического факультета	mpsandu94@gmail.com
Мещеряков Евгений Павлович	Томский государственный университет	кандидат химических наук, старший научный сотрудник Центра исследований в области материалов и технологий химического факультета	meevgeni@mail.ru
Абзаев Юрий Афанасьевич	Томский государственный архитектурно-строительный университет	доктор физико-математических наук, профессор, директор Материаловедческого центра коллективного пользования	abzaev2010@yandex.ru
Гуда Сергей Александрович	Южный федеральный университет	доктор физико-математических наук, доцент Института математики, механики и компьютерных наук им. И.И. Воровича, заместитель директора Международного научно-исследовательского института интеллектуальных материалов	gudasergey@yandex.ru
Бузаев Александр Александрович	Томский государственный университет	кандидат химических наук, старший преподаватель химического факультета	buzaev92@icloud.com
Борило Людмила Павловна	Томский государственный университет	доктор технических наук, заведующая кафедрой неорганической химии	borilo@mail.ru
Князев Алексей Сергеевич	Томский государственный университет	доктор химических наук, и.о. декана химического факультета	knyazev@ectcenter.com
Курзина Ирина Александровна	Томский государственный университет	доктор физико-математических наук, доцент, заведующая кафедрой природных соединений, фармацевтической и медицинской химии	kurzina99@mail.ru

Всего: 9

Ссылки

Zhang, L., Liu, Y., Wang, Z., Li, J., Zhao, Y., Yang, H., Zhang, T. Boosting the Selectivity of CO2 Electroreduction to C2 Products via Surface Engineering of Cu-Based Catalysts. ACS Catalysis. 2022. Vol. 12(8). P. 4567-4577.

Li, H., Liu, S., Wang, X., Zhang, Y., Zhang, Q., Zhao, Y. Atomic-Level Insight into the Selective Photocatalytic Oxidation of Benzyl Alcohol Over Pd-TiO2 Catalysts. Applied Catalysis B: Environmental. 2023. Vol. 320. P. 122015.

Liu, J., Zhang, Y., Wang, H., Li, X., Zhao, C., Liu, Z., Sun, Y. Engineering Bimetallic Pd- Ni Nanocatalysts for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Media. ChemSusChem. 2024. Vol. 17(3). P. e202301456.

Wang, Y., Li, X., Zhao, Y., Li, H., Liu, J., Zhang, Q. Structure-Activity Relationship in Pd-Fe Bimetallic Catalysts for Formic Acid Decomposition. Journal of Catalysis. 2021. Vol. 404. P. 512-521.

Chen, X., Li, Y., Zhang, L., Wang, H., Liu, Z., Sun, Y. Pd-Ni Nanoalloys on Nitrogen- Doped Carbon as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. Nano Energy. 2020. Vol. 75. P. 104951.

Demirci, U.B. Recent Developments in Catalysts for Hydrogen Generation via Chemical Hydride Hydrolysis.International Journal of Hydrogen Energy. 2021. Vol. 46(40). P. 21845-21865.

Ferrando, R., Jellinek, J., Johnston, R.L. Nanoalloys: From Theory to Applications of Alloy Clusters and Nanoparticles. Chemical Reviews. 2008. Vol. 108(3). P. 845-910.

Lyakhov, A.O., Oganov, A.R., Valle, M., Zhu, Q. How Evolutionary Crystal Structure Prediction Works and Why.Computer Physics Communications. 2013. Vol. 184(3). P. 1172-1182.

Bozdag, M., Taha, A.A., Kvashnin, A.G., Sahin, C., Kvashnin, D.G., Sorokin, P.B., Qakmak, M. Global Search for Thermodynamically Stable Pd-Fe and Pd-Ni Clusters: Implications for Electrocatalysis. Physical Chemistry Chemical Physics. 2023. Vol. 25(27). P. 18944-18955.

Zhu, Q., Li, H., Liu, Y., Zhang, Y., Wang, Z., Zhao, Y., Sun, Y. Tuning the Electronic Structure of Pd-Ni Nanoclusters for Enhanced Catalytic Activity in Methanol Oxidation. Nanoscale. 2021. Vol. 13(25). P. 12045-12055.