Исследование процесса разложения продуктов производства оксидов урана

Для получения гексафторида урана, предназначенного для изотопного обогащения на разделительных заводах России, урановое сырье после аффинажного завода в виде раствора уранилнитрата UO2(NO3)2 проходит несколько основных стадий переработки: получение осадка полиураната аммония, сушку осадка и его прокалку до триоксида урана или октаоксида триурана, фторирование оксидов до гексафторида урана. В производственных условиях сушку влажного полиураната аммония с удалением гигроскопической и кристаллизационной влаги и прокалку с термическим разложением полиуранатов аммония до оксидов урана проводят в горизонтальных барабанных аппаратах - сушильных и прокалочных печах - при различных температурах. От технологических параметров этих процессов существенно зависят качество и технико-экономические показатели производства гексафторида урана. В работе приведены результаты исследований процессов, происходящих при термическом разложении полиуранатов аммония до оксидов урана. Термическое разложение образцов проводили на термоанализаторе SDT Q600 в диапазоне температур от 20 до 900°С со скоростью нагрева 10°/мин. Фазовые составы исходных и конечных образцов определяли с помощью рентгеноструктурного анализа на дифрактометре ARL X’TRA. Исходный полиуранат аммония имел фазовый состав (NH4)2U4O13 7H2O, а полупродукты, образующиеся в печах сушки при температуре до 300°С, состояли в основном из соединений состава (NH4)2U4O13∙nH2O, где n = 1,6-2. Показано, что процесс разложения полиураната аммония носит сложный характер и сопровождается тремя эндо- и двумя экзотермическими эффектами. Вероятностный механизм термического разложения полиураната аммония выглядит следующим образом: в диапазоне температур от 25 до 220°С происходит удаление гигроскопической и частично кристаллизационной влаги, в диапазоне от 220 до 315°С - разложение нитрата аммония, в диапазоне от 315 до 385°С удаляются аммонийный азот и часть кристаллизационной влаги, диапазон температур от 385 до 465°С связан с образованием гидратированной формы триоксида урана UO3, при температуре более 465°С удаляется остаточная кристаллизационная влага из триоксида урана с последующим образованием октаоксида триурана U3O8. В статье также приведены результаты исследований термического разложения полупродуктов из печей сушки при температуре в слое (250 ± 50)°С, поэтому в них отсутствует гигроскопическая и частично кристаллизационная влага. Последующие стадии термического разложения полупродуктов из печей сушки, а также полиураната аммония в диапазоне температур от 315 до 630°С идентичны. Вклад авторов: все авторы сделали эквивалентный вклад в подготовку публикации. Авторы заявляют об отсутствии конфликта интересов.

Ключевые слова

Авторы

Ссылки