Developing the method of volumetric pore distribution measuring for uranium dioxide pellets.pdf Согласно требованиям действующей отраслевой инструкции по контролю параметров микроструктуры, контролю подлежат поры с размерами свыше 1 мкм. При этом не менее 80 % пор должно находиться в диапазоне 1-10 мкм. Поры с размером свыше 100 мкм встречаются достаточно редко, а с размером 500 мкм недопустимы. Доля площади шлифа, занимаемая порами, достигает 10-20 %. Поры с размерами менее 1 мкм (субмикронные) можно контролировать с помощью методики, разработанной в ОАО «ВНИИНМ». При этом поры с размером менее 0,15 мкм практически не встречаются, а средний размер составляет 0,4-0,6 мкм. Учитывая, что форма сечений пор близка к кругу (эллипсность - отношение длинной диагонали к короткой - не более 3), можно сделать предположение, что трехмерная форма пор может быть в первом приближении аппроксимирована сферой. Работы по созданию алгоритма пересчета параметров распределений из двух измерений в три проводились с середины 20 века [1-3] и впоследствии были продолжены [4]. Сфера как объект для моделирования может быть описана аналитически и, следовательно, наиболее точно [5]. В то же время, при практическом использовании алгоритма выявляются дополнительные погрешности, вносимые методикой подготовки шлифов и съемки микроструктуры, которые необходимо учитывать в данной работе. К ним относятся ошибки металлографических методик и дефекты типов «купол» и «блюдце», которые описаны ниже. Указанные дефекты приводят к изменению функции формы трехмерного объекта. Под функцией формы трехмерного объекта (ФФ) в данном случае подразумевается кривая распределения сечений по размеру от 3D-формы заданного размера. Разработка алгоритма Контроль пор микроструктуры производится согласно действующим методикам контроля параметров микроструктуры при различных увеличениях микроскопа на нетравленых шлифах. Реальные размеры и количество видимых пор зависят от разрешающей способности устройства регистрации изображения. Также необходимо учитывать, что при изменении увеличения объектива изменяется регистрируемая площадь образца и количество регистрируемых пор, а следовательно, и количество необходимых измерений. Различные диапазоны и количество измерений требуют приведения получаемых распределений пор по размерам к обобщенному распределению, получение которого должно проводиться до преобразования из распределения по сечениям в распределение по объемам. Из сказанного следует, что для составления обобщенной гистограммы невозможно непосредственно использовать указанный в методиках параметр «количество пор». Требуется ввод параметра «поверхностная плотность пор, 1/мм2» (количество пор данного вида на 1 мм2 поверхности), который бы учитывал реальные размеры изображения. Кроме того, различные диапазоны измерений пор (0,1-1,0 мкм, 1-10 мкм, 10-100 мкм, свыше 100 мкм) возможно совмещать только при логарифмическом интервале гистограмм распределения. Таким образом, после вычисления поверхностной плотности пор для каждого изображения частные логарифмические гистограммы для отдельных изображений необходимо объединить с учетом доверительных диапазонов измерений и количества измерений. Пример полученной обобщенной гистограммы приведен на рис. 1. Эффективный диаметр сечения пор, мкм Рис. 1. Обобщенная гистограмма распределения поверхностной плотности пор Разработанный алгоритм основывается на статистическом подходе, заключающемся в том, что для каждого сечения можно рассчитать вероятность его получения из трехмерной формы рассекаемого объекта, а найденные вероятности будут пропорциональны плотности объектов в объеме образца. Функция формы (ФФ) может быть задана аналитически для сферы [6] либо подготовлена с помощью моделирования для любой другой формы заданных размеров. В данной работе в качестве аппроксимирующего форму поры объекта на первом этапе была выбрана сфера. Численное решение ФФ зависит от размера аппроксимирующей сферы и интервала гистограммы. Например, на рис. 2 приведена ФФ сферы с диаметром, соответствующим категории гистограммы с логарифмическим интервалом в пределах 39,8-50,1 мкм. 3 0,5 0,1 1 10 100 Эффективный диаметр сечения, мкм Рис. 2. Функция формы сферы с диаметром, соответствующим категории гистограммы в пределах 39,8-50,1 мкм Для преобразования исходного распределения сечений в плоскости шлифа h(d), где d - диаметр сечений, в распределение сфер в плоскости шлифа h(D), где D - диаметр сфер, для каждого размера сечения из h(d) необходимо найти наиболее вероятные 3Б-объекты и их количество. Данная задача может быть решена несколькими способами. В частности, можно решать систему алгебраических уравнений или использовать метод Монте-Карло. Однако самым известным и популярным остается метод Салтыкова [3], который является модификацией метода Шейла [2] для логарифмических интервалов. В данной работе этот метод взят за основу. Для преобразования распределения сфер в плоскости шлифа h(D) в распределение в объеме H(D) сделано предположение, что количество сфер в объеме обратно пропорционально диаметру сферы. В данной работе использован следующий набор функций: h(D) = (h(d), - h '(d),)/ f (D,, d,); (1) h'(d), =£h( D) jf (Dj, d,); (2) ] H(D), = h(D), /D,, (3) где n - количество категорий гистограммы; D, d - диаметры 3Б-объектов и сечений, соответственно; f (D, d) - функция формы 3Б-объекта; Ошибки пересчета складываются из: физических ошибок съемки и регистрации пор; ошибок выбора функции формы; ошибок преобразования распределений. Под физическими ошибками съемки и регистрации пор подразумевают ограничения, накладываемые регистрирующей аппаратурой микроскопа и процедурой подготовки шлифов. Первым фактором, влияющим на погрешность, является снижение чувствительности распознавания пор в области малых размеров (на нижней границе диапазона исследования) пор. Вклад этой ошибки определяется металлографическими методиками и составляет 5-20 %. Снизить влияние этого дефекта можно программными средствами при обработке изображений микроструктуры или дополнительными измерениями с более высоким увеличением. Вторым фактором являются дефекты типов «блюдце» и «купол». Дефект типа «блюдце» заключается в невозможности регистрации сечений находящихся на глубине меньшей h (рис. 3, а) из-за малого угла отклонения поверхности поры от поверхности образца. Вероятность возникновения такого дефекта зависит от соотношения глубины сечения и размера поры h/D. Данный дефект существенно (до 30 %) влияет на итоговое распределение пор в объеме. Для нивелирования влияния этого дефекта введено условие h/D < 0,25, при котором все сечения, удовлетворяющие этому условию, отбрасываются. d а Рис. 3. Дефекты при регистрации пор: а - «блюдце»; б - «купол» Суть дефекта типа «купол» заключается в разрушении тонких стенок верхнего сечения поры при возникающих в процессе подготовки шлифов напряжениях (рис. 3, б). Наличие данного дефекта, так же, как и в случае «блюдца», приводит к увеличению доли крупных сечений, что в конечном итоге уменьшает объемную долю пор относительно объемной доли пор, рассчитанной без учета дефектов. Вклад данного фактора в суммарную погрешность оценивается в 5-10 %. Снизить вносимую этим фактором погрешность можно за счет введения поправочных значений в используемую ФФ, однако на данном этапе работы поправка не вносилась. Ошибка преобразования распределений была оценена путем моделирования рассекаемого объема образца, с распределенными в объеме согласно H(D) порами. Сравнение исходного распределения h(d) и распределения h'(d), полученного по результатам моделирования, по R2 показало ошибку на уровне 0,1 %. Также стоит отметить, что переход от сечений к объемным характеристикам пористости значительно увеличивает ошибку значений характеристик (~8-35 %). Поэтому для подготовки исходного распределения пор h(d) необходимо получать снимки с большим разрешением и пропорционально увеличивать количество измерений. Для учета влияния описанных дефектов с помощью моделирования была получена функция формы для сферы c учетом поправок. На рис. 4 приведена модельная ФФ, используемая для данной работы, в сравнении с ФФ для сферы. 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 2 Л / 1 10 Эффективный диаметр сечения, мкм о g я S н я с* сЗ о м а о V м И S3 0,1 100 Рис. 4. Сравнение модельной (1) и аналитической (2) функций формы На основе описанного алгоритма авторами разработан программный модуль h2d3d, входными данными для которого являлось распределение поверхностной плотности пор по размерам, а выходными распределение объемной плотности пор по размерам, а также объемная доля пор и удельный объем пор разного сорта. Результаты и обсуждение Для исследования было выбрано 16 образцов от 8 партий, изготовленных по различным технологическим схемам, как в заводских, так и в лабораторных условиях. Для каждой партии было снято по 18 изображений пористой структуры при различных увеличениях и на различных микроскопах. Диапазон измерений размеров пор составил от 0,1-100 мкм. Для обработки изображений использовался программный комплекс IRBIS [7], разработанный в ОАО «ВНИИНМ». По результатам обработки построены обобщенные логарифмические гистограммы, аналогичные приведенной на рис. 1. Интервал гистограммы выбран пропорциональным 100,1. Полученные обобщенные гистограммы обработаны с помощью алгоритма h2d3 d. На рис. 5 для сравнения приведены исходная гистограмма поверхностной плотности пор NS и итоговая гистограмма объемной плотности пор NV. Как видно из рис. 5, характер зависимости в логарифмических координатах близок к линейному. Разброс результатов в правой части (области крупных пор) графика связан с недостаточным количеством измерений и, следовательно, меньшей достоверностью данных. 108 107 106 105 104 103 102 10 рч. - - N V Л ■ J / Л. / 0,1 1 10 100 Эффективный диаметр пор, мкм Рис. 5. Зависимость поверхностной NS и объемной NV плотности пор от эффективного диаметра пор На основании параметра объемной плотности пор, показывающего количество пор данного типа в 1 мм3, легко посчитать объемную долю и удельный объем пор. Под объемной долей пор подразумевается доля объема образца, занимаемая данным видом пор. Под удельным объемом пор подразумевается доля пор данного вида в общем объеме, занимаемом порами. Рассчитанные значения объемной доли пор для партии № 8 представлены на рис. 6. Сумма объемных долей пор дает общую пористость топливной таблетки, а следовательно, и плотность. £ а о с ts ч о « 3 я 0,1 0,1 1 10 Эффективный диаметр пор, мкм 100 [О ю о 0,3 0 Рис. 6. Зависимость объемной доли пор от эффективного диаметра пор 0,2 Сводные результаты по 8 партиям приведены в таблице. В таблице приведены следующие сокращения: ОДОП - объемная доля открытых пор, уд. - удельный, об. - объемный. Результаты преобразования по алгоритму h2d3d Партия 1 2 3 4 5 6 7 8 Плотность 10,59 10,56 10,64 10,62 10,63 10,62 10,57 10,38 ОДОП, % 0,10 0,05 0,16 0,36 0,28 0,20 0,22 0,50 Об. доля пор, % 4,4 3,7 4,1 3,9 3,9 3,6 3,8 5,3 Об. доля пор < 1 мкм, % 0,5 0,4 0,6 0,6 0,2 0,1 0,1 0,5 Об. доля пор 1-10 мкм, % 2,2 1,6 2,0 2,1 1,9 2,6 2,2 2,6 Об. доля пор > 10 мкм, % 1,7 1,8 1,5 1,1 1,8 0,9 1,5 2,2 Уд. объем пор < 1 мкм, % 11 10 15 16 6 3 3 9 Уд. объем пор 1-10 мкм, % 50 42 49 54 48 72 58 49 Уд. объем пор > 10 мкм, % 39 48 36 30 46 25 39 42 Плотность большинства представленных образцов, измеренная методом гидростатического взвешивания, находится в диапазоне 10,56-10,64 г/см3, что соответствует установленным в технической спецификации требованиям на таблетки, а партия № 8 представлена как исключение для проверки чувствительности алгоритма преобразования распределения. Получено, что объем топливной таблетки, занимаемый субмикронными порами, составляет 0,1-0,6 %, занимаемый порами, с размером 1-10 мкм - 1,6-2,6 %, занимаемый порами с размерами свыше 10 мкм - 0,9-2,2. При этом основная доля пор приходится на поры с размером от 1 мкм до 10 мкм (42-72 %) и на поры с размером более 10 мкм (25-48 %). Суммарный объем пор составил 3,6-5,3 %, что в целом соответствует данным гидростатических измерений, согласно которым объемная доля пор должна составлять 2,9-5,3 %. Причинами отклонений могут являться как описанные выше дефекты и ошибки измерений, так и другие дефекты, возникающие, например, при транспортировке или подготовке шлифов. Для дальнейшего уточнения алгоритма предполагается проведение большего количества измерений микроструктуры и модификация функции формы. Из представленных данных следует, что предложенный алгоритм пересчета параметров пористости, измеренных в плоскости шлифа, позволяет получить в целом достоверные характеристики распределения пор в объеме топливной таблетки. Заключение Обобщены сведения о характерных особенностях пор. Большинство сечений пор представляют собой форму, близкую к кругу, а использование параметра эффективный диаметр еще сильнее снижает ошибки, связанные с отличием формы сечения от круга. Сделан вывод о возможности в первом приближении для описания 3Б-формы поры использовать сферы. Проанализированы особенности регистрирующих систем и методик, влияющих на результаты пересчета. Описаны возникающие при обработке изображений микроструктуры дефекты, вносимые ими ошибки и способы снижения их влияния. Предложен формат входных данных для пересчета из 2D в 3D для существующих методик. Предлагается использовать обобщенные гистограммы распределения пор по размерам с логарифмическим интервалом. Предложено и обосновано введение дополнительных параметров пористости: поверхностная плотность пор, объемная плотность пор, удельный объем пор, объемная доля пор. Проведен пересчет распределений пористости из 2D в 3D для 8 партий образцов в диапазоне размеров 0,1-100,0 мкм.

Скачать электронную версию публикации