К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки при воспламенении частиц алюминия | Вестник Томского государственного университета. Математика и механика. 2022. № 78. DOI: 10.17223/19988621/78/6

К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки при воспламенении частиц алюминия

Состояние защитной оксидной пленки существенно влияет на кинетику окисления алюминия, в связи с чем вопрос нарушения защитных свойств пленки при ее разрушении оказывается принципиально важным для моделирования воспламенения частиц алюминия. В работе рассматриваются предпосылки и проблематика моделирования разрушения оксидной пленки при воспламенении частиц алюминия. Исследуются разработанные авторами подходы к моделированию. Выполнен анализ разработанных моделей. Показано качественное соответствие результатов моделирования и экспериментальных данных.

To the issue of the modeling of oxide film fracture during aluminum particle ignition.pdf Введение Алюминий в форме микро- и нанодисперсного порошка используется в качестве горючего в целом ряде различных тепловых установок. Особенностью воспламенения и горения частиц алюминия является наличие на поверхности металла твердой оксидной пленки, существенно увеличивающей диффузионное сопротивление и препятствующей интенсивному окислению. Критерий Пиллинга-Бэдворса для пленки на поверхности алюминия превышает единицу, для ү-моди-фикации достигает значения 1.54, что свидетельствует о высоких защитных свойствах пленки. В процессе нагрева и медленного окисления целостность оксидной пленки может нарушаться. Этому способствует два фактора: во-первых, разница коэффициентов линейного температурного расширения алюминия и его оксида, во-вторых - разница объемов вырабатываемого металла и образующегося оксида. При нагреве в окисляющей атмосфере под действием этих факторов происходит нарастание механических напряжений в объеме оксидной пленки, вызывающее ее разрушение. Разрушение пленки приводит к образованию трещин, следствием чего являются значительное падение диффузионного сопротивления и интенсивное окисление металлического ядра. При нарастании оксидной пленки определенной толщины быстрое окисление вновь прекращается. Такие циклы разрушения-восстановления оксидной пленки могут, предположительно, повторяться многократно в процессе воспламенения [1, 2]. Экспериментально выявлено, что состояние оксидной пленки на поверхности частицы после разрушения очень сильно зависит от темпа термомеханического нагружения [3-5]. Более высокая скорость нагрева приводит к существенному, «катастрофическому» характеру разрушения поверхности. В [5] было высказано предположение, что подобное поведение оксидной пленки может являться при-75 Механика / Mechanics чиной уменьшения температуры воспламенения частиц алюминия в составе конденсированных систем при увеличении скорости их термомеханического нагружения. В [1] предложено математическое описание данного явления. Несмотря на длительную историю изучения воспламенения и горения и большой опыт математического моделирования данных процессов, нельзя говорить об окончательном решении задачи. В работе [6] выполнены обзор и систематизация существующих концепций и воззрений по рассматриваемому вопросу. Там же указывается на важность процесса разрушения оксидной пленки с точки зрения воспламенения алюминия, говорится о решающей роли данного процесса при воспламенении алюминия в некоторых ситуациях. Однако к настоящему времени в литературе вопросу математического моделирования влияния скорости нагрева на разрушение оксидной пленки и, как следствие, на динамику воспламенения уделено недостаточное внимание, хотя экспериментально значимость этого явления была определена достаточно давно [3-5]. Указанные обстоятельства обусловливают актуальность дальнейших исследований в обозначенной области. Целью настоящей работы является анализ природы влияния скорости термомеханического нагружения на разрушение оксидной пленки и воспламенение частицы алюминия. Рассматриваются существующие подходы к моделированию разрушения оксидной пленки при воспламенении и разрабатывается альтернативное описание, более детально учитывающее природу разрушения оксидной пленки. 1. Физическая природа влияния скорости нагружения на динамику воспламенения частицы алюминия Рассмотрим природу влияния скорости термомеханического нагружения частицы окисления на динамику ее воспламенения. Кинетика окисления алюминия до плавления оксидной пленки описывается с использованием широко известного уравнения [7] вида: dh dt KCm _ox hn exp E RT p / (1) где h - толщина оксидной пленки, K - предэкспоненциальный множитель, Cox -концентрация окислителя у поверхности частицы, m - порядок реакции по окислителю, n - коэффициент, определяющий вид закона окисления (0 - «линейный», 1 - «параболический» и т.д.), E - энергия активации, R - универсальная газовая постоянная, Tp - температура частицы. Предполагается, что сразу после разрушения пленки действует линейный закон, а после ее залечивания, т.е. нарастания некоторой критической толщины оксидной пленки, окисление переходит в параболический режим. C учетом того, что реакция протекает только по местам растрескивания оксидной пленки, тепловыделение от химической реакции может быть вычислено по формуле: Qchem %SAlPA12O3q dh dt (2) где x - доля поверхности частицы, открытая для доступа окислителя после разрушения, Sai - площадь поверхности металлического ядра, рлшз - плотность оксида, q - удельный тепловой эффект реакции окисления. 76 Бабук В. А., Будный Н. Л. К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки Величина % имеет принципиальное значение и сильно влияет на интенсивность тепловыделения, а следовательно, и на динамику воспламенения (продолжительность индукционного периода и температуру воспламенения). Представляется правомерным предположение о том, что % зависит от состояния поверхности частицы после ее разрушения - чем сильнее растрескивание поверхности, тем большая часть металлического ядра становится доступной для газообразного окислителя. С учетом того, что состояние поверхности при разрушении зависит от интенсивности нагружения, становится очевидной связь интенсивности нагружения и динамики воспламенения: чем выше скорость термомеханического нагружения, тем сильнее разрушение оксидной пленки, а значит, и выше значение %, что приводит к более интенсивному тепловыделению при окислении. Вопросы моделирования динамики воспламенения были ранее детально рассмотрены в [1, 8], поэтому основное внимание сосредоточим именно на вопросе разрушения оксидной пленки. В соответствии с представлениями о разрушении хрупких твердых тел механизм образования трещин в оболочке следующий. Изначально в оболочке содержатся дефекты (микротрещины). Под действием нагрузки происходит накопление потенциальной энергии деформации. После достижения определенного критического напряжения начинается рост трещины. Критическим значением напряжения является такое, при котором высвобождающейся потенциальной энергии деформации достаточно для создания новой поверхности разрыва, т.е. для обеспечения роста и продвижения трещины. При этом происходит разгрузка прилегающих к трещине областей. В случае переменной скорости нагружения картина разрушения, вероятно, будет зависеть и от скорости нарастания напряжений. Согласно современным представлениям [9-12], ход динамического разрушения и фрагментации хрупкого материала будет определяться конкуренцией двух процессов: нарастания напряжений, ведущего к инициированию роста трещин на новых дефектах, и разгрузки прилегающих к растущим трещинам областей. В разгруженных областях напряжения становятся меньше критических, что предотвращает инициирование и развитие в них новых трещин. В случае быстрого роста напряжений происходит инициирование новых трещин до того, как соответствующие участки поверхности успеют разгрузиться, в результате чего образуется большее количество трещин. При медленном нагружении значительная часть поверхности может успеть разгрузиться до достижения напряжений, достаточных для активации новых дефектов. В этой связи становится важной задача моделирования разрушения оксидной пленки и прогнозирования ее состояния после разрушения. 2. Моделирование разрушения оксидной пленки Перейдем к вопросу непосредственно моделирования разрушения оксидной пленки. При моделировании необходимо решить две задачи: вычисление механических напряжений в оксидной пленке для определения момента ее разрушения и прогнозирование состояния пленки после разрушения, т.е. степень существенности ее повреждений, что позволяет определить значение %. 77 Механика / Mechanics Первая задача может быть решена в относительно простом приближении линейной теории упругости в одномерной сферической постановке. Используемое математическое описание [1, 8] в целом идеологически соответствует известным работам по данному вопросу, например [13]. Решение второй задачи - прогнозирования состояния пленки после разрушения - вызывает серьезные сложности. Во-первых, отсутствует точная информация о механических свойствах оксидной пленки на микродисперсных частицах алюминия. Во-вторых, крайне затруднительно определить точное значение доли освобождающейся от оксида поверхности в зависимости от количества и протяженности образовавшихся трещин - экспериментальная визуализация [3] показывает, что форма поверхности в результате разрушения получается сложной, расплавленный металл может вытекать через трещины и т.д. В этой связи представляется справедливым использовать математическое описание, которое позволяет прогнозировать склонность к образованию большого или малого количества трещин на поверхности. При этом полагается, что величина % является пропорциональной коэффициенту, количественно выражающему склонность к образованию большого количества трещин. Предложены следующие подходы к решению данной задачи. Считается, что критические напряжения в образцах материала являются случайной величиной, распределенной в соответствии с законом Вэйбулла. Можно записать, что плотность критических дефектов на единицу объема определяется следующим соотношением [14]: m (3) а ап где с - действующее напряжение, т, со - параметры распределения Вэйбулла, Ѵо - «эталонный» объем. Для AI2O3 параметры распределения принимают следующие значения [15]: т = 8 ... 20, со = 100 ... 600 МПа, Ѵо = 1 мм3. Рассматривается плоская задача, в связи с чем удобно перейти к плотности критических дефектов на единицу площади: Xs= h V m а а„ . (4) В [1] был предложен коэффициент (далее будем обозначать его Kdi), который равен отношению приращения количества активированных дефектов в оболочке в единицу времени в начальный момент разрушения к приращению активированных дефектов в оболочке в единицу времени в гипотетическом случае отсутствия разгрузки. Для его вычисления в [1] предложена следующая формула: K D1 = max 0;1 - 2%akCXs Sm---стт_1ст Ѵат rouo (5) где C - скорость распространения продольных упругих волн в твердом теле, к - коэффициент, значения которого для некоторых хрупких керамик составляют 0.4 ... 0.6 [11], a - характерный размер разгруженной области вокруг дефекта, S - площадь поверхности частицы. 78 Бабук В. А., Будный Н. Л. К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки Скорость распространения упругих продольных волн рассчитывается как С E(1 -ѵ) (1 + ѵ)(1 - 2ѵ)р (6) где E - модуль Юнга, ѵ - коэффициент Пуассона, р - плотность. Формула (5) была использована при расчете динамики воспламенения частицы совместно с дифференциальными уравнениями, выражающими законы сохранения вещества, энергии и количества движения, а также с моделью напряженнодеформированного состояния для вычисления момента разрушения [1]. При этом считалось, что % линейно зависит от KD1. Разработанное описание позволяет получить адекватный и практически значимый результат - согласно расчетам, динамика воспламенения будет существенно зависеть от скорости термомеханического нагружения частицы. Однако полученное выражение (5) использует скорость формирования дефектов лишь в начальный момент разрушения и не учитывает дальнейшую динамику взаимодействия областей разгружения и новых появляющихся дефектов. Рассмотрим альтернативное математическое описание, призванное учесть полную историю разрушения поверхности до полной ее разгрузки. За основу примем подход к описанию трещинообразования, разработанный в [9-12]. Запишем выражение для скорости приращения плотности критических дефектов на единицу площади как функции времени с учетом того, что о = ct: ■ Һ xs (t) = mTT^tm-1cm. (7) К

Ключевые слова

воспламенение, алюминий, оксид алюминия, разрушение, кинетика, окисление

Авторы

ФИООрганизацияДополнительноE-mail
Бабук Валерий АлександровичБалтийский государственный технический университет «ВОЕНМЕХ» им. Д. Ф. Устиновадоктор технических наук, профессор, заведующий кафедройbabuk_va@mail.ru
Будный Никита ЛеонидовичБалтийский государственный технический университет «ВОЕНМЕХ» им. Д. Ф. Устиновакандидат технических наук, доцентbudnyi_nl@voenmeh.ru
Всего: 2

Ссылки

Babuk V.A., Budnyi N.L., Nizyaev A.A. Simulation of Condensed Products Formation at the Surface of a Metalized Solid Propellant // Innovative Energetic Materials: Properties, Combustion Performance and Application / W. Pang, L. DeLuca, A. Gromov, A. Cumming (eds). Singapore : Springer, 2020. P. 523-547. doi: 10. 1007/978-981-15-4831 -4_17
Rosenband V., Gany A., Timnat Y.M. Effect of mechanical stresses on heterogeneous oxidation of metals // Oxidation of Metals. 1995. V. 43, No. 1. P. 141-156. doi: 10.1007/BF01046751
Crump J.E., Prentice J.L., Kraeutle K.J. Role of scanning electron microscope in the study of propellant combustion. I. Behavior of metal additives // Combustion Science and Technology. 1969. V. 1, No. 3. P. 205-223. doi: 10.1080/00102206908952201
Локенбах А.К., Запорина Н.А., Книпеле А.З., Строд В.В., Лепинь Л.К. Влияние условий нагрева на агломерацию порошкообразного алюминия в атмосфере воздуха // Физика горения и взрыва. 1985. Т. 21, № 1. С. 73-82. doi: 10.1007/BF01471142
Похил П.М., Беляев А.Ф., Фролов Ю.В. и др. Горение порошкообразных металлов в ак тивных средах. М. : Наука, 1972. 294 с.
Sundaram D.S., Puri P., Yang V. A general theory of ignition and combustion of nano- and micron-sized aluminum particles // Combustion and Flame. 2016. V. 169. P. 94-109. doi: 10.1016/j.combustflame.2016.04.005
Федоров А.В., Харламова Ю.В. Воспламенение частицы алюминия // Физика горения и взрыва. 2003. Т. 39, № 5. С. 65-68. doi: 10.1023/A: 1026109801863
Babuk V.A., Budnyi N.L. Smoke oxide particles formation at the burning surface of condensed systems // Acta Astronautica. 2019. V. 158. P. 264-271. doi: 10.1016/j.actaastro.2019.03.031
Denoual C., Barbier G., Hild F. A Probabilistic Approach for Fragmentation of Brittle Materials under Dynamic Loading // Comptes rendus de l’Academie des sciences. Serie IIb, Meca-nique. 1997.V. 325 (12). p. 685-691. doi: 10.1016/S1251-8069(97)82333-0
Hild F., Denoual C., Forquin P., Brajer X. On the probabilistic-deterministic transition involved in a fragmentation process of brittle materials // Computers and Structures. 2003. V. 81, № 12. P. 1241-1253. doi: 10.1016/S0045-7949(03)00039-7
Forquin P., Hild F. A Probabilistic Damage Model of the Dynamic Fragmentation Process in Brittle Materials // Advances in Applied Mechanics. 2010. V. 44. P. 1-72. doi: 10.1016/S0065-2156(10)44001 -6
Forquin P. Brittle materials at high-loading rates: an open area of research // Philosophical Transactions of the Royal Society A: Mathematical, Physical and Engineering Sciences. 2017. V. 375, No. 2085. Art. 20160436. doi: 10.1098/rsta.2016.0436
Rosenband V., Gany A. A Microscopic and Analytic Study of Aluminum Particles Agglomeration // Combustion Science and Technology. 2001. V. 166, No. 1. P. 91-108. doi: 10.1080/00102200108907821
Danzer R., Supancic P., Pascual J., Lube T. Fracture statistics of ceramics - Weibull statistics and deviations from Weibull statistics // Engineering Fracture Mechanics. 2007. V. 74, No. 18. P. 2919-2932. doi: 10.1016/j.engfracmech.2006.05.028
Rosier J., Harders H., Baker M. Mechanical Behaviour of Engineering Materials. Metals, Ceramics, Polymers, and Composites. Berlin: Springer-Verlag, 2007. XV, 534 р. doi: 10.1016/C2013-0-01916-0
 К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки при воспламенении частиц алюминия | Вестник Томского государственного университета. Математика и механика. 2022. № 78. DOI: 10.17223/19988621/78/6

К вопросу о моделировании разрушения оксидной пленки при воспламенении частиц алюминия | Вестник Томского государственного университета. Математика и механика. 2022. № 78. DOI: 10.17223/19988621/78/6