Scientific-methodical approaches of physical and chemical processes characteristics measurement in condensed media under.pdf Введение В течение последних десятилетий проводятся фундаментальные исследования свойств вещества в экстремальных условиях. Большой объем работ включает изучение нелинейных физико-химических процессов, инициируемых мощными лазерными пучками в различных материалах [1- 14]. Широкие возможности для анализа эксперимента и теории дают многопараметрические измерения амплитудных, спектральных, кинетических и пространственных характеристик свечения, акустических импульсов, морфологии остаточных разрушений и оптических свойств поверхности, регистрируемых в момент и после импульса облучения образцов. Особенно актуальны такие исследования при изучении механизмов взрывного разложения энергетических материалов (ЭМ), в том числе процессов и явлений, предшествующих взрыву. Ранее проведенные исследования показали большие возможности синхронных многопараметрических измерений с высоким временным разрешением для получения информации о первичных процессах, развивающихся во взрывчатых веществах под действием лазерных пучков [15-20]. Однако возникают проблемы физического понимания результатов экспериментов, что затрудняет выработку общепринятых представлений о механизмах тех или иных явлений, индуцированных лазерным импульсом в материалах. В частности, широко дискутируется вопрос о механизмах лазерного инициирования ЭМ. Эти исследования выявили научные и методические трудности, связанные со спецификой взаимодействия мощного лазерного излучения с твердыми телами различных классов. К настоящему времени стало ясно, что при исследовании процессов инициирования взрывчатых веществ необходимо выполнение ряда условий, без соблюдения которых их интерпретация вызывает сомнения. Во-первых, необходимо, чтобы эксперименты проводились при воздействии лазерным пучком с однородным распределением освещенности по поперечному сечению и с резким контрастом на его границах. Во-вторых, эксперименты требуют измерения спектров и кинетики различных видов свечений с высоким спектральным, временным и пространственным разрешением, в том числе за один импульс возбуждения. Такие измерения позволяют выделить процессы, протекающие в твердом теле, от процессов, развивающихся в приповерхностной лазерной плазме. В-третьих, необходимо обеспечить возможность изучения поведения материала в широком диапазоне длин волн, длительностей импульсов, размеров лазерного пучка, что позволит определить пространственно-временные масштабы протекания различных процессов. С учетом того, что показатели поглощения различных материалов могут отличаться на 10 порядков величины, при сравнении чувствительности к действию лазерного импульса (ЛИ) необходимо обеспечить возможности варьирования на облучаемой поверхности плотностей энергии от долей мДж/см2 до 104 Дж/см2. Такой подход позволяет исследовать поведение материала в любых, в том числе и экстремальных условиях. Таким образом, цель данной работы заключалась в разработке научно-методических подходов измерения характеристик нелинейных физико-химических процессов, сопровождающих воздействие лазеров, работающих в различных областях спектра (УФ, видимая и ИК) на твердые тела различных классов. С целью реализации разработанных подходов и материализации научных и методических основ модернизирован разработанный ранее измерительный комплекс [15] со значительным расширением функциональных возможностей применительно к планируемым исследованиям, включающий несколько каналов синхронной регистрации процессов, сопровождающих воздействие ЛИ на различные мишени с временным разрешением ~ 10 нс, спектральным ~ 1.3 нм и пространственным ~ 10 мкм. Научно-методическая основа и созданная экспериментальная установка Функциональная схема установки представлена на рис. 1. В качестве основного источника возбуждения применялся стеклянный неодимовый лазер (1060 нм, 40 нс), состоящий из задающего лазера 1, излучающего дифракционный пучок диаметром 2 мм при угловой расходимости 1.2•10-3 рад и с энергией импульса 150 мДж, расширителя пучка 2, предусилителя и основного 4-каскадного усилителя 3, излучающего пучок, близкий к дифракционному. На выходе 4-кас¬кадного усилителя энергия импульса достигает ~ 5 Дж при высоком качестве пучка (гауссов пучок) и высокой яркости, которая достигает 3•1015 Вт/(см2∙ср). Далее пучок разделяется по каналам. В устройстве расщепления пучка 4 использована оригинальная схема на основе призмы Дове, которая направляет 10 % на измеритель энергии 10 и примерно 9 % - на фотодетектор ФЭК-29 КПУ 8 для регистрации формы и временного положения лазерного импульса, отображаемого на осциллографе 9. От его положения (реперной точки) отсчитываются моменты появления сигналов от всех используемых датчиков. Синхронизация ФЭУ 12, 121 и ФЭК 8 осуществлялась с помощью свечения прессованной таблетки сахара, являющейся преобразователем первой гармоники Nd-лазера во вторую [8]. Энергетический канал включает в себя расширитель пучка 2 диаметром до 20 мм в плоскости формирующей диафрагмы (по уровню 1/е2), формирующую (вырезающую центральную однородную часть пучка) диафрагму 5 диаметром до 10 мм, которая устанавливалась на расстоянии 5 м от начала пучка, проекционную схему фокусировки, а также оптическую схему, исключающую возникновение оптического пробоя в фокальной плоскости фокусирующего объектива. В результате на поверхности (или в объеме) образца формируется пучок с однородным распределением интенсивности по поперечному сечению, с высоким контрастом на его границах, т.е. пучок высокого качества, пригодный для оценки количественных результатов воздействия. При этом неоднородность лазерного пучка на поверхности образца не превышала 10 %, а диаметр пучка не зависел от интенсивности воздействия, чего невозможно достичь при установке образца в фокальную плоскость объектива. Размер пучка можно изменять в широких пределах путем замены диаметра формирующей диафрагмы. При диаметре пучка 1.1 мм плотность энергии на поверхности образца составила 100 Дж/см2 (~ 109 Вт/см2). При установке образца в плоскость изображения внутрирезонаторной диафрагмы лазера (апертура 2 мм) диаметр пучка на поверхности уменьшается до 0.05 мм, а значения плотности энергии и плотности мощности достигают значений более 104 Дж/см2 и 1011 Вт/см2 соответственно. Уменьшением фокусного расстояния объектива до 50 мм можно довести размер пучка до 10 мкм, что близко к дифракционному пределу. При этом плотность энергии в пятне может достигать 25•104 Дж/см2 (>1012 Вт/см2) с сохранением высокого качества воздействующего фактора, а яркость преобразованного пучка - значений более 1013 Вт/(см2ср). Простая оценка температуры в адиабатических условиях нагрева черного тела при воздействии подобным пучком дает значения, превышающие 5•105 К. В схеме предусмотрено измерение энергии лазерного излучения при каждом импульсе воздействия. С этой целью примерно десятая часть энергии пучка отщепляется призмой Дове, обрезается диафрагмой 5 и направляется в калориметр 10. Измерение энергии каждого импульса улучшает статистическую достоверность результатов измерений. Приблизительно десятая часть пучка, отраженная от выходной грани призмы Дове, поступает на фотодиод 8 (ФЭК-29КПУ) с временным разрешением 5•10-10 с, сигнал с которого отображает временное положение и форму ЛИ. Далее этот сигнал поступает на вход осциллографов 9 (DPO-3034 фирмы «Tektronics» и WP-7100A фирмы «Le Croy») и отображается на одном из каналов развертки в качестве реперного сигнала. Для определения энергии, поступающей на образец, измерялся коэффициент деления пучка по каналам. Для этого перед поверхностью образца устанавливался второй калориметр (на рисунке не изображен) и измерялось соотношение показаний первого и второго. Рис. 1. Функциональная схема установки для исследования физико-химических процессов в конденсированных средах при воздействии лазерного излучения: 1 - задающий одномодовый одночастотный лазер (1060 нм); 1' - Nd:YAG-лазер LQ-929 (1064, 532, 357 и 266 нм); 1'' - твердотельный лазер Black Light (1064 нм); 1''' - СО2-лазер (10.6 мкм); 2 - расширяющая пучок (коллимирующая) линза (F = -1000 мм); 2' - коллимирующая положительная линза (F = 50 мм); 3 - 4-каскадный усилитель; 4 - расщепитель пучка (кварцевая призма Дове); 5 - обрезающие диафрагмы (сменные); 6 - исправленный на аберрации объектив (F = 250 мм); 7 - поверхность исследуемого образца; 8 - фотодиод вакуумный ФЭК-29 КПУ; 8' - фотодиод вакуумный ФК-19 КМ; 8'' - фотодиод полупроводниковый; 9 - цифровой осциллограф Tektonics DPO-3034 (300 МГц); 10 - калориметр ИКТ-1Н; 10' - калориметр ИМО-2; 11 - поворотные диэлектрические зеркала (ρ = 99.9 %); 11' - зеркало ввода пучка (подвижное, ρ = 99.9 %); 11'' - поворотное зеркало (сменное); 11''' - медное зеркало ввода пучка; 12 - фотомодули Hamamatsy Н5773 (300-850 нм, 0.78 нс); 12' - ФЭУ-62 (400-1200 нм); 13 - светоделительный кубик; 14 - монохроматор МДР-204; 15 - положительная длиннофокусная линза (F = 612 мм); 16 -нейтральные светофильтры; 17 - полосовые светофильтры; 18 - полевая диафрагма; 19 - объектив кварцевый проекционный; 20 - микроскоп МБС-10; 21 - фотокамера Canon EOS 600D; 22 - спектрометр AvaSpec-2048; 23 - кварцевое оптоволокно; 24 - пресс гидравлический с встроенным акустическим датчиком (сменный блок, см. рис. 3); 25 - вакуумная камера (сменная ячейка, см. рис. 2); 26 - коллимирующая отрицательная линза из селенида цинка; 27 - пластинка из ZnSe; Н', Н'', Н''' - сопряженные плоскости Особенностью данной схемы является то, что за фокальной плоскостью объектива 6 образуется перетяжка пучка, образованная в области изображения мнимого фокуса отрицательной линзы 2. При высоких значениях энергии пучка (более 0.5 Дж), поступающей на образец, в области перетяжки возникает оптический пробой, блокирующий (экранирующий) подвод энергии к образцу. Для устранения данного негативного явления вблизи формирующей диафрагмы установлена положительная линза 15 с фокусным расстоянием 612 мм. Для расширения функциональных возможностей установки кроме основного использованы дополнительные лазеры (в схеме обозначены пунктирными линиями). Первый из них - это промышленный YAG:Nd-лазер 1' марки LQ-929 фирмы «Солар LS» (1.5 Дж, ~ 10 нс), работающий на длинах волн 1064, 532, 357 и 266 нм. Пучок лазера вводится в оптическую схему простым поворотом зеркала 11 на 90о. Особенностью схемы является необходимость использования призмы Дове, линзы 15 и объектива 6 из кварцевого стекла, а также замены поворотных зеркал 11 при переходе от одной длины волны (гармоники) к другой. К недостатку данного лазера необходимо отнести недостаточно высокое качество излучаемого пучка. Вторым лазером является промышленный образец YAG:Nd-лазера 1'' марки Black Light (1064 нм, 0.04-20 мс, 0.2-25 Дж). Для совмещения пучка лазера с оптической осью стенда поворотное диэлектрическое зеркало 11' сдвигается по направлению к призме Дове и излучение поступает на образец 7. При этом производится замена фотодетектора ФЭК-29 КПУ на фотодиод ФК-19 КМ, способный работать в миллисекундной области длительностей лазерного излучения. Пучок лазера многомодовый, однако в лазере предусмотрен оптоволоконный вывод излучения, что дает возможность значительно снизить макронеоднородности в распределении интенсивности на поверхности образца. Основным достоинством лазера является возможность плавного изменения длительности импульса в диапазоне от 40 мкс до 20 мс. Третий лазер в составе стенда - это СО2-лазер 1''' с выходной энергией 200 мДж и длительностью импульса 20 нс, излучающий дифракционный пучок на длине волны 10600 нм. Излучение данного лазера через коллимирующую линзу 26 из селенида цинка и поворотное зеркало 11''' (медь) поступает на объектив 6 (фтористый барий) и далее через поворотное зеркало 11'' на образец. При этом зеркало 11''' в схему вводится, а поворотное диэлектрическое зеркало 11 из схемы удаляется. Для регистрации временных характеристик излучения часть пучка отражается от пластинки 27 и поступает на фотодиод 8'', специально разработанный для этих целей в ИСЭ СО РАН. Ослабители пучка 16 представляют собой набор полиэтиленовых пленок различной толщины и различного показателя поглощения. Энергия излучения измерялась калориметром 10' (ИМО-2), который при облучении образца из схемы удалялся. Использование в разработанном стенде СО2-лазера представляет интерес не только с точки зрения изучения поведения материалов в глубокой ИК-области спектра, но и при сравнении экспериментальных результатов с полученными в видимой и УФ-областях. Экспериментальные ячейки Рис. 2. Вакуумная камера для измерения пространственной структуры, спектров свечения и скорости разлета лазерного факела: 28 - окна вакуумной камеры; 29 - решетка с щелями; 30 - лазерный факел; 31 - собирающая плоско-выпуклая линза; 32 - полевая диафрагма Исследуемые объекты (кристаллы, металлы, прессованные порошки инертных и энергетических материалов) размещались в специальных ячейках различной конструкции в соответствии с задачами исследований. В качестве основных экспериментальных ячеек использовались: вакуумная камера 24 со сменными решетками 29 (рис. 2) и набором щелей, для измерения скорости разлета лазерной плазмы и скорости распространения реакции взрывного разложения различных ЭМ и гидравлический пресс 40 (рис. 3) с пьезодатчиком давления 35. Методы исследования Результат воздействия лазерного излучения на испытываемые образцы контролировался с помощью специально разработанных методик. Спектральные и кинетические характеристики свечения приповерхностной и объемной лазерной плазмы измеряли в вакууме и в атмосферном воздухе в режимах одно- и многоимпульсного воздействия. Кинетика свечения регистрировалась с помощью фотомодулей Н5773-04 фирмы «Hamamatsy» (300-850 нм) и осциллографа DPO 3034 (полоса 300 МГц). Для разделения свечения, возникающего на поверхности возбуждаемых образцов (например, «горячие точки», люминесценция твердого тела) и за ее пределами (приповерхностная лазерная плазма), один из фотомодулей с помощью специальной схемы регистрировал сигнал только из зоны лазерного воздействия - «зонный ФЭУ». Поскольку поверхность образца 7 и диафрагма 5 находятся в сопряженных плоскостях, то светящееся пятно (свечение из области лазерного воздействия) будет изображаться на диафрагме 5. Таким образом, свечение с облучаемого участка через поворотное зеркало (поворотную призму) 11', объектив 6, диафрагму 5, интерференционное зеркало 11, проходит на светоделительный кубик 13 и попадает на фотомодули 12 в раздельных областях спектра. Свечение со всех других участков поверхности образца задерживается диафрагмой, поэтому ФЭУ 12 наблюдают сигналы (люминесценцию, свечение плазмы, свечение взрывного разложения при лазерном инициировании энергетических материалов и др.) только из области лазерного воздействия и «не видят» за пределами этой области. В этой связи ФЭУ 12 условно названы «зонными». Пространственное разрешение данного метода составляет 10- 100 мкм. Второй фотодетектор 12' (ФЭУ-62) и элементы схемы 14, 16, 17, 18 и 19 обеспечивают наблюдение за процессами, происходящими как в зоне воздействия, так и за ее пределами - «панорамный ФЭУ». Синхронные зонные и панорамные наблюдения позволяют восстановить пространственно-временную картину процессов, инициируемых лазерным излучением в образцах, дискриминировать процессы, протекающие в твердом теле и в приповерхностной лазерной плазме, что способствует созданию адекватных физических моделей изучаемых явлений, в частности механизмов инициирования энергетических материалов. Рис. 3. Пресс гидравлический с датчиком давления высокого временного разрешения: 33 - прозрачное входное окно; 34 - окно датчика, 1-й электрод (латунь, сталь, алюминий); 35 - пьезоэлемент (пьезокерамика ЦТС-19 диаметром 10 мм и толщиной 5 мм); 36 - демпфер, 2-й электрод (латунь, дуралюминий), длина 25 мм; 37 - изолятор; 39 - корпус; 40 - верхняя опора пресса Измерение спектров свечения за один импульс возбуждения (режим «спектр за импульс») проводилось с помощью оптоволоконных спектрометров типа AvaSpec 22 в сочетании с кварцевым волокном 23. Спектральное разрешение данного метода в зависимости от типа спектрометра составляло 0.7-1.5 нм. Ввиду относительно слабой чувствительности спектрометра в области наносекундной длительности свечения измерения спектров в режиме «спектр за импульс» проводились в условиях возбуждения интенсивного свечения объекта (фотолюминесценция, плазма оптического пробоя, свечение продуктов взрывного разложения). Для измерения спектров и кинетики свечения слабых потоков (например, свечения горячих точек) излучение проецировалось на входную щель монохроматора 14 и регистрировалось (ФЭУ) 12', а спектр измерялся по точкам. Спектральное разрешение данной схемы измерений в режиме «спектр по точкам» составляло ~ 0.2 нм. Результаты испытаний Исследовались пространственная структура, спектры и кинетика свечения лазерных факелов (ЛФ), образующихся при возбуждении прессованных образцов нанодисперсного алюминия и его смеси (40/60) с перхлоратом аммония Nd-лазером (1064 нм, 14 нс). Образцы представляли собой прессованные под давлением Р ~ 2•108 Па таблетки толщиной 2 мм и диаметром 6 мм. Эксперименты проводились в воздухе атмосферного давления и в вакууме при плотности энергии лазерного излучения ~ 1 Дж/см2. Кинетика и спектры свечения факелов при испарении мишеней из Al и (ПХА +Al) оказались примерно одинаковыми. Для примера, на рис. 4 приведены фотографии лазерных факелов нанодисперсного алюминия (размер зерна ~ 150 нм) (a) и его смеси с перхлоратом аммония (б), а также спектр и кинетика свечения лазерного факела, образующегося при облучении прессованного порошка (ПХА +Al) в атмосферном воздухе. Сравнение осциллограмм ЛИ и импульса свечения ЛФ (рис. 5) свидетельствует о задержке появления ЛФ относительно начала ЛИ (интенсивность свечения ЛФ достигает максимума на заднем фронте ЛИ), затем наблюдается уменьшение яркости ЛФ. Идентификация линий свидетельствует о том, что в спектре свечения лазерной плазмы (ПХА+Al) наблюдаются неразрешенные дублеты атома алюминия Al I (308.21, 309.27, 394.4 и 396.1 нм), натрия Na I (588.9 и 589.6 нм), дублет атома K I (766.49 и 769.89 нм), а также молекулярные полосы AlO в области 460-530 нм (рис. 6). Установлено, что в спектрах ЛФ (ПХА + Al) и Al, измеренных в вакууме, молекулярные полосы AlO отсутствуют. Это свидетельствует о том, что окисление алюминия в обоих случаях осуществляется кислородом атмосферного воздуха. На фотографиях ЛФ (ПХА + Al) регистрируется множество светящихся треков, обусловленных, по-видимому, разлетом более крупных частиц ПХА под действием давления приповерхностной лазерной плазмы. Рис. 4. Фотографии свечения лазерного факела, образующегося при облучении прессованных образцов нанодисперсного алюминия (а) и его смеси с перхлоратом аммония (б) Рис. 5. Спектр (a) и кинетика (б) свечения лазерного факела (кр. 1), образующегося при облучении прессованного образца нанодисперсного алюминия (Аlex) с перхлоратом аммония (ПХА+Al) в воздухе атмосферного давления; кр. 2 - лазерный импульс Рис. 6. Фотографии свечения микроплазм, образующихся на поверхности прессованных образцов ТЭНа (a) и TiO2 (б) при облучении первой гармоникой Nd-лазера Регистрация пространственного распределения центров свечения микронных размеров (приповерхностных микроплазм), образующихся в прессованных порошках энергетических и инертных материалов, проводилась с помощью микроскопа МБС-10 20 и цифровой камеры Canon EOS 600D 21 с пространственным разрешением 5-10 мкм. Высокое пространственное разрешение оптической схемы позволяло регистрировать «горячие точки» (микрообласти интенсивного свечения), возникающие при локализации энергии лазерного излучения на оптических микронеоднородностях (поглощающих дефектах различной природы). Микрофотографирование облучаемой поверхности проводилось до облучения образца (исходное состояние поверхности), в момент облучения (наблюдаемые процессы) и после окончания лазерного воздействия (изменения структуры и оптических свойств). На рис. 5 приведены фотографии свечения микроплазм, образующихся на поверхности прессованных таблеток ТЭНа и TiO2 при облучении Nd-лазером (1064 нм, 14 нс). Размеры «горячих точек» в этих образцах изменяются от единиц до 100 мкм. Измерения скорости фронта расширяющейся лазерной плазмы проводились теневым способом с помощью решетки, расположенной в вакуумной камере 25 при давлении ~ 10 Па по схеме, приведенной на рис. 2. Здесь лазерный пучок вводится через боковое окно 28 на образец 7, установленный на решетку 29 со щелями размером 0.1 мм, длиной щели 1 мм и высотой 10 мм. Решетка располагалась на нижнем окне камеры, через которое свечение плазменного факела 30, прошедшее через систему щелей, собиралось плоско-выпуклой линзой 31 на фотокатод фотомодуля 12. Акустический отклик, возникающий при формировании и разлете лазерной плазмы (испарение, оптический пробой, продукты взрывного разложения), измерялся с помощью специальной ячейки (рис. 3). Она включает гидравлический пресс 40 и специально разработанный для подобных измерений пьезодатчик давления 35, работающий в дифференциальном режиме с временным разрешением не хуже 5 нс. На входном окне датчика 34 располагается образец 7, находящийся в акустическом контакте с датчиком. Материал входного окна (латунь) выбирается из условий соответствия акустических импедансов материала датчика (ЦТС-19 или Х-срез кварца) и окна. Конструкция ячейки позволяет воздействовать лазерным пучком как на открытую поверхность образца, так и на поверхность, закрытую прозрачным диэлектриком (стекло, кварц). Кроме того, датчик с образцом может устанавливаться в гидравлическом прессе. В этом случае образцы испытываются в условиях, когда их облучаемая поверхность прикрыта прозрачным диэлектриком 33 (стекло, кварц) с различным давлением прижатия (от атмосферного до 1010 Па). Такой прием препятствует разлету плазмы (продуктов реакции в случае инициирования энергетических материалов), приводит к увеличению температуры и давления в области воздействия и, как правило, к уменьшению порога инициирования ЭМ. В ряде случаев (например, в опытах по воздействию лазерного излучения на металлы) в качестве входного окна используется исследуемый образец. Результаты исследования зависимости скорости разлета ЛФ и амплитуды акустического импульса, возникающего при возбуждении образца стали первой гармоникой Nd-лазера, от плотности энергии ЛИ опубликованы в [16]. Заключение Разработаны научно-методические подходы измерения характеристик нелинейных физико-химических процессов, сопровождающих воздействие лазеров, работающих в различных областях спектра (УФ, видимая и ИК) на твердые тела различных классов. Создана экспериментальная установка, состоящая из четырех лазерных источников, позволяющая изучать физико-химические процессы, возникающие при взаимодействии мощных лазерных импульсов с твердотельными мишенями, в том числе с энергетическими материалами. Установка позволяет проводить исследования в широком диапазоне длин волн, от УФ- до ИК-области спектра с длительностью воздействующего импульса, изменяющегося в диапазоне 10 нс - 20 мс, и плотностей энергии 10-3-104 Дж/см2. Преимуществом оптической схемы лазерного стенда является возможность формирования на поверхности облучаемого образца пучка с однородным распределением интенсивности по поперечному сечению и высоким контрастом на его границах. Разработаны и апробированы методики исследования спектрально-кинетических и пространственных характеристик различных видов свечений, плазмодинамические и акустические эффекты, инициированные лазерным излучением при взаимодействии с различными материалами. Пилотные эксперименты, проведенные на описанной выше установке и опубликованные в [12, 21], продемонстрировали сильное влияние параметров лазерного излучения, физико-химических свойств исследуемых материалов и давления окружающей образец атмосферы на изучаемые процессы.

Скачать электронную версию публикации