Ionization processes at the long laser pulses influence on a carbon aerosol. Part I.pdf Прохождение высокоэнергетического излучения через атмосферные аэрозоли сопровождается рядом нелинейных эффектов, из которых самым низкопороговым является теплоакустическое самовоздействие, приводящее к дефокусировке пучка и изменению формы импульса. Нелинейные оптические эффекты обусловлены процессами радиационного нагрева, испарения, горения, диссоциации, фрагментации и ионизации аэрозольной компоненты. В результате происходит переконденсация испаренного вещества, образование светоиндуцированных тепловых и гидродинамических неоднородностей, изменение физических параметров в окрестности конденсированных частиц и в сечении пучка, а также изменение границ сосуществования различных агрегатных состояний [1-7]. Хорошо известно, что наличие в газе взвешенных частиц на 3-4 порядка снижает порог оптического пробоя [1]. Это явление называется низкопороговым коллективным оптическим пробоем. Такой пробой возникает в результате нагрева частиц лазерным лучом, их испарения и образования в результате слияния микрофакелов пароплазменного облака. При этом потенциал ионизации паров меньше потенциала ионизации буферного газа (воздуха, инертных газов). Поэтому концентрация электронов в пароплазменном облаке значительно повышена, что приводит к увеличению поглощения лазерного излучения, разогреву и ионизации облака паров. При превышении интенсивности импульса излучения порогового значения может развиваться волна медленного горения в воздухе. Следует отметить, что сейчас хорошо изучена физическая природа испарения тугоплавкой частицы в атмосфере с учетом конденсации пересыщенного пара в окрестности частицы и образования субмикронного аэрозоля при звуковых скоростях разлета испаренного вещества [1, 6]. Проведены численные расчеты с учетом реальной температурной зависимости коэффициентов тепломассопереноса для профилей полей давления, температуры, концентрации испаренного вещества в окрестности частицы и скорости расширения парогазового облака. Обнаружено существенное различие результатов, получаемых с учетом и без учета процессов переконденсации парогазового облака. Предложены с соответствующим обоснованием новые граничные условия для параметров пара у поверхности дисперсной частицы и их соотношение со значениями параметров на поверхности самой частицы. Показано также смещение положения фронта стационарной ударной волны, вызываемое явлением переконденсации, в сторону от частицы. Теоретически и экспериментально рассчитаны микрофизические характеристики образующегося полидисперсного аэрозоля [1, 3, 4]. Однако в упомянутых выше расчетах и экспериментах практически не учитывались возможные химические реакции, протекающие в дисперсно-воздушной среде и способствующие повышению уровня ионизации. Поэтому актуальными в настоящее время являются исследования нелинейного взаимодействия мощного лазерного излучения с дисперсными средами с учетом одновременного влияния физических и химических механизмов ионизации среды и выделения из них преобладающих. Цель данной работы - исследование механизмов нагрева, термоэмиссии, испарения, а также влияния химических реакций на ионизацию при взаимодействии длинных лазерных импульсов с дисперсными частицами различной природы. Для этого в качестве исследуемых сред были выбраны дисперсные среды с частицами углерода и окиси бария. Выбор вещества данных частиц связан с тем, что углерод обладает высоким потенциалом ионизации (~ 11 эВ) и участвует в многочисленных химических реакциях, в то же время окись бария имеет низкий потенциал ионизации (~ 5 эВ) и химически она слабо активна. Для углеродной дисперсной среды основными химическими реакциями являются [8-10]: 2C + O2 = 2CO + Q1, (1) C + CO2 = 2CO + Q2, (2) 2CO + O2 = 2CO2 + Q3, (3) CO2(1 +) CO + O(3P) + Q4. (4) Здесь Qk (k = 1, 2, 3, 4) - тепловой эффект соответствующей химической реакции. Первые три реакции - экзотермические, четвертая - эндотермическая. В результате третьей реакции, протекающей между угарным газом и кислородом, образуется углекислый газ (или четырехвалентный оксид углерода). Данные реакции возникают вследствие нагрева, термоэмиссии и испарения вещества с частиц углерода. Уравнения, описывающие эти процессы имеют вид [11-13]: , (5) , (6) , (7) , (8) , (9) , (10) , (11) , R a, (12) , , (13) , (14) , 0 R a, (15) , (16) , (17) , , (18) . (19) Начальные и граничные условия для уравнений (5) - (9): , (20) , , , (21) , . (22) Здесь Kc - коэффициент сопротивления; - динамическая вязкость газа; GН - поправочный коэффициент в случае сильно ускоряющих течений; , - скорости движения газа и частицы; a - радиус частицы; - температура чатицы; Т, - температура и плотность газа; t - время; - тепло, теряемое частицей при термоэмиссии пучка одного электрона; - тепло, отбираемое из плазменного потока и лазерного в единицу времени k-й частицей; - коэффициент рекомбинации; - коэффициент аккомодации; - плотность пара; u - эффективная скорость возврата атомов или молекул на поверхность частицы; - фактор эффективности поглощения света частицей; - постоянная Больцмана; - постоянная Стефана - Больцмана; - средняя доля энергии, теряемая электроном в единицу времени за счет его упругих и неупругих соударений с атомами или молекулами газа; - полный коэффициент теплопроводности плазмы; - коэффициент диффузии электронов; (k = 1, 2, 3) - удельный тепловой эффект соответствующей реакции; - средняя по энергии электронов частота ионизации при столкновении электронов с нейтральными атомами или молекулами; - частота столкновений электронов с атомами или молекулами, сопровождающихся потерями электронов, либо их энергии на акты без ионизационного возбуждения; - поток массы x-й компоненты; - масса x-й компоненты. Эти уравнения описывают процессы нагрева, испарения, термоэмиссии электронов с поверхности нагретых частиц и химические реакции, протекающие в воздушно-дисперсной среде. В систему уравнений (5) - (11) входят: уравнение движения частицы в потоке плазмы (5), сила профильного сопротивления одиночной частицы (6) формируется за счет сопротивления трения и сопротивления давления, сила Бассе (7) характеризует мгновенное гидродинамическое сопротивление частицы, уравнение нагрева частицы (8), уравнение испарения частицы (9), уравнение динамики электронной плотности (10), уравнение для газовой температуры (11). Уравнение (8) для нагрева частицы позволяет определить тепло, отбираемое из плазменного потока и лазерного пучка единицей поверхности k-й частицей в единицу времени , и рассчитать температуру частицы Так, если известны ее координаты. Первый и второй члены в правой части уравнения (8) учитывают нагрев частицы за счет ее теплообмена с газом. Коэффициент теплообмена определяется из следующего критерия [4, 6, 11]: , (23) , . (24) Здесь - относительная скорость движения частицы и газа; - плотность газа при среднеарифметической температуре пограничного слоя на частице; - теплоемкость газа. Аналогично вводится коэффициент теплообмена электронного газа с частицей: , (25) где , (26) , (27) , . (28) Значения коэффициентов , можно оценить из [4, 6]: , (29) , (30) , (31) . (32) Третий член в уравнении (8) учитывает тепло, теряемое частицей при ее испарении, - удельная теплота испарения частицы, четвертый и пятый члены описывают тепло, теряемое частицей вследствие термоэмиссии электронов с ее поверхности и теплообмен излучения плазмы с частицей, - тепло, отдаваемое частицей при термоэмиссии одного электрона [6, 11]. Для электрически изолированных проводников , (33) где - потенциальная энергия ионизации атомов или молекул частицы. Последний член в уравнении (6) характеризует нагрев частицы лазерным излучением. Уравнение Кнудсена для испарения частицы (9) с граничными условиями (20) определяет динамику изменения концентрации паров аэрозоля в плазме. Скорость испарения находится из граничного условия на поверхности частицы (20). В этом уравнении - скоростной коэффициент; - плотность конденсированного пара; - эффективная скорость атомов или молекул на поверхности частицы; - удельная газовая постоянная пара; u - эффективная скорость атомов или молекул пара на поверхность частицы. В уравнении (10), описывающем изменение электронной концентрации в плазме, первый член в правой части учитывает генерацию электронов вследствие термической ионизации паров вещества частицы. А выражение для потока термически ионизованных электронов при испарении частиц аэрозоля имеет вид , , (34) где - средняя концентрация атомов молекул испаренного вещества, поступивших в плазменный канал, определяемая из уравнения , (35) где a0 - начальный радиус частиц аэрозоля; - концентрация атомов вещества аэрозоля; - коэффициент ионизационного термического равновесия, при учете только однократной ионизации определяется выражением , (36) где h - постоянная Планка; - масса электрона; и - статистические веса основного и ионизованного состояний атомов, третий и четвертый члены описывают элементарные процесы при взаимодействии электронов с атомами или молекулами газа и пара. Частота ионизации из (8), обусловленная оптическим или СВЧ-полями, имеет вид [6, 11] , (37) где , E - круговая частота и напряженность электрического поля; - частота соударений электронов с атомами или молекулами. Поток электронов с поверхности частицы из (10) в результате термоэмиссии находится из выражения [11]: , t te. (38) Здесь - минимальный поток электронов с поверхности частицы, который при достижении частицей равновесного заряда z будет равен - максимальному потоку электронов на частицу из плазмы; - время зарядки частицы. Заряд частицы z при термодинамическом равновесии можно определить из уравнения [11] . (39) И, наконец, в уравнении (11), описывающем изменение температуры газа в плазме, первый и второй члены в квадратных скобках в правой части уравнения учитывают тепловые потери на нагрев дисперсных частиц и пара; третье слагаемое описывает нагрев плазмы, связанный с поглощением лазерного излучения атомами, молекулами и ионами (Kп - фактор эффективности поглощения); третий, четвертый, пятый и шестой члены учитывают охлаждение газа за счет конвективного уноса тепла и теплопроводности плазмы; седьмое слагаемое - нагрев плазмы электронным газом. Условие эффективного повышения температуры плазмы при наличии дисперсной фазы без учета потери электронов записывается в виде [11] , (40) где R - характерный размер плазменного канала. В уравнениях (12) - (19), описывающих химические процессы, индексы х = 1, 2, 3, 4 относятся к газовым компонентам O2, CO2, CO, NO. В них x, Mx, x, , jx - соответственно коэффициент молекулярной теплопроводности, молекулярный вес, плотность, изобарная теплоемкость, поток массы, и характеризуют они отдельное вещество или их смесь; bx - коэффициент, учитывающий стехиометрию химической реакции: b1 = 2, b2 = b3 = 1; A4 = 0; Rg - универсальная газовая постоянная; - давление смеси газов; , - температура нагрева поверхности и начальная температура окружающей среды соответственно; vсм - скорость гидродинамического движения смеси; R - радиальная координата; - коэффициент серости; - постоянная Стефана - Больцмана. Система уравнений (5) - (22) аналитически не решается, поэтому проанализируем лишь некоторые частные случаи для следующих физических условий. 1. Предположим, что химические реакции отсутствуют, время испарения частиц аэрозоля значительно меньше времени потери электрона атомом паровой фазы вещества. При этом обеспечивается однократная ионизация паров аэрозоля, частоты ионизации и потерь совпадают, а основной механизм потерь электронов связан с трехчастичной рекомбинацией электронов и ионов. В этом случае система уравнений (5) - (11) преобразуется к виду [11]: , (41) . (42) Решение системы (23) - (24) может быть представлено как , (43) , (44) где - суммарное изменение газовой температуры; - температура электронов; - начальная температура окружающей среды; - частота актов ионизации паров аэрозоля; - коэффициент, учитывающий потери электронов за счет трехчастичной рекомбинации; - плотность частиц; - удельная теплота испарения вещества частицы. Проведенные оценки показывают, что атомы и молекулы с высоким потенциалом ионизации (например, для углерода = 11 эВ) способствуют понижению температуры и электронной концентрации в образовавшейся плазме, атомы и молекулы с низким потенциалом ионизации (например, для оксида алюминия = 5 эВ, окиси бария ≈ 5 эВ), наоборот, повышают газовую температуру и электронную концентрацию. Изменение температуры может достигать сотен и тысяч градусов, электронной концентрации - на порядок и более. 2. Предположим, что частицы не испаряются. Химические реакции также отсутствуют. Указанный режим реализуется, когда температура нагрева частиц меньше температуры кипения. Без учета потерь электронов получим: , (45) . (46) Анализ решений данных уравнений показывает, что при температурах, меньших 1700 С для углерода C и оксида алюминия Al2O3 (Nч = 106-107 см-3, a = 10 мкм) наблюдается эффект охлаждения. При более высоких температурах - падение температуры для углерода и возрастание для оксида алюминия. Изменение температуры может составлять сотни градусов. Однако указанный режим может реализоваться только при времени воздействия (пребывания частиц в плазменном канале), значительно меньшем, чем характерные времена химических реакций. 3. При воздействии лазерного излучения на химически реагирующий аэрозоль основным фактором, определяющим скорость протекания экзотермических реакций в диффузионном режиме в условиях лазерного пробоя, является скорость диффузионного притока молекул кислорода при , (47) где l - длина свободного пробега молекул кислорода в воздухе; - средняя тепловая скорость движения молекул, которая характеризуется выражением для плотности потока частиц [14-16] . (48) Здесь D - коэффициент диффузии; N0 - начальная концентрация кислорода в припробойной области. Следует отметить, что кроме указанных 1-3 основных экзотермических реакций при температуре Т > 1000 C возможны и другие экзотермические реакции с участием кислорода, азота и углерода, способствующих повышению температуры плазменного образования, возникающего под воздействием лазерного излучения [6, 15, 16]. Экзотермическая реакция с участием положительного иона азота и кислорода может протекать следующим образом: . (49) Одной из основных характеристик химических реакций является сечение реакции. Для двухкомпонентного акта взаимодействия сечение химической реакции определяется в виде [14] , (50) где qab,cd - дифференциальное сечение рассеяния; ; u - относительная скорость частиц X, Y; t - кинетическая энергия относительного движения частиц; ; mx, my - массы частиц X, Y. Сечение ab,cd( t) имеет размерность площади. В области температур 1000-20000 К сечение реакции a1 составляет 0.8-2 Å2, реакции a2 - 2 Å2. Экзотермическая реакция + О+ эффективно инициируется при низких температурах таким образом по трем каналам: . (51) Продукты реакций a3 - a5 могут быть в основном и возбужденных электронных состояниях. Так, для реакции a3 возможны 3 типа продуктов реакций: . (52) Характерно, что сечение этих реакций уменьшается с ростом температуры. Так, например, для реакции a6 сечение падает от 80 до 10 Å2 при изменении температуры от 100 до 20000 К. Сечения реакций a7, a8 приблизительно в 3 и 8 раз меньше, чем для a6. Реакция a1 O+ + N2 может развиваться по нескольким направлениям, но наибольшие сечения имеют реакции [15] . (53) Сечения этих реакций убывают с ростом температуры для a9 от 100 до 20 Å2 в диапазоне температур Т = 300-20000 К и для a10 от 30 до 5 Å2 при Т = 100-20000 К. Экзотермическая реакция O2 + N+ имеет примерно такие же сечения, как и реакция O+ + N2, продукты реакции при этом находятся в основных электронных состояниях, а их сечения падают с увеличением температуры. Реакции O2 + C+ и N2 + C+ эндотермичны, если C+ находится в основном состоянии, и экзотермичны, если C+ находится в возбужденном электронном состоянии. Экзотермическими являются следующие реакции: C+(2P) + O2 CO+ + O + Q1 C+(4P) + O2 C + O2+ + Q2 C+(4P) + O2 CO+ + O + Q3 (54) C+(4P) + N2 C + N2 + Q4 C+(4P) + N2 CN+ + N + Q5. Выделяемая в этих реакциях теплота: Q1 = 3.52 эВ, Q2 = 4.54 эВ, Q3 = 8.65 эВ, Q4 = 1.02 эВ, Q5 = 0.18 эВ. Сечения реакций с образованием и увеличиваются с ростом температуры и достигают 3-6 Å2 при T 20000 К [15]. При этой же температуре сечения эндотермических реакций углерода с кислородом и азотом порядка 0.1-1.0 Å2. Выводы 1. Сформулированы основные уравнения, описывающие процесс взаимодействия лазерного излучения с дисперсным углеродом и барием, включая процессы испарения, термоэмиссии, химических реакций. 2. В отсутствие химических реакций при испарении частиц основную роль в повышении концентрации электронов и температуры в канале лазерного пучка играют атомы и молекулы с малым потенциалом ионизации. 3. В отсутствие испарения при термоэмиссии может наблюдаться как повышение, так и понижение газовой температуры в зависимости от работы выхода с поверхности частиц.

Скачать электронную версию публикации