Interband multiphoton absorption of polarized radiation and its linear circular dichroism in semiconductors in the Keyne.pdf Введение В настоящее время основные исследования в области многофотонного поглощения света проводятся в широкозонных полупроводниках, поскольку их физико-химические свойства изучены более подробно. В этом отношении многофотонные эффекты, протекающие в узкозонных кристаллах, мало изучены как в теоретическом, так и в экспериментальном аспектах. Основная причина этого заключается в том, что теоретическое исследование ряда фотонно-кинетических явлений в узкозонных кристаллах требует использования не только приближения Латтинжера - Кона, но и многозонного подхода Кейна. В последнем случае теоретические расчеты производятся с использованием матриц размером не менее 6×6 или 8×8. Первые работы по двухфотонным межзонным переходам в кристаллах были выполнены в начале 60-х гг. прошлого века вскоре после появления лазеров [1-3]. В работе [2, 3] при вычислениях матричных элементов двухфотон¬ных переходов в полупроводниках использована теория возмущения по электрическому полю неполяризованной электромагнитной волны в двухзонном приближении Кейна. В [4-9] как теоретически, так и экспериментально исследован линейно-циркулярный дихроизм (ЛЦД) двух- и трехфотонного поглощения света в кристаллах кубической симметрии, однако вопрос о спек¬тральном и температурном исследовании многофотонного межзонного поглощения поляризо¬ванного света в узкозонных кристаллах в трехзонной модели Кейна остался открытым. Межзонные матричные элементы и вероятность многофотонных оптических переходов Далее определим выражение для коэффициента многофотонного поглощения света ( ), используя теорию возмущения [10]. При расчетах учтем, что эффективный гамильтониан носителей тока состоит из двух составляющих, одна из которых является невозмущенным гамильтонианом, собственное значение и собственная функция которого известны, а вторая ( ) - учитывает взаимодействие системы носителей тока с электромагнитным полем, т.е. электрон-фотонного взаимодействия. Тогда . (1) В общем случае для диагонализации эффективного гамильтониана носителей тока в теории возмущений выбирается унитарный оператор вида , под действием которого формируется диагональный (или квазидиагональный) гамильтониан, т.е. в этом случае диагональные составляющие матричных элементов , вычисленные с помощью волновых функций носителей тока в модели Кейна [11, 12], отличны от нуля, а недиагональные - равны нулю. В результате коэффициент многофотонного поглощения света в узкозонных полупроводниках, обусловленный межзонными оптическими переходами, может быть рассчитан как . (2) Здесь - парциальный коэффициент поглощения света, соостветствующий для каждого межзонного оптического перехода, при вычислении которого надо произвести суммирование по всем промежуточным состояниям; - результирующий коэффициент многофотонного поглощения света, который определяется суммированием по всем начальным ( ), промежуточным ( ) и конечным ( ) состояниям, - вероятность перехода носителей тока из валентной зоны в зону проводимости через промежуточные состояния и она определяется соотношением , (3) где - промежуточные состояния, которые могут находиться как в зоне проводимости, так и в подзонах валентной зоны: в подзоне тяжелых и легких дырок, а также в подзоне спин-орбитального расщепления, составные матричные элементы межзонных оптических переходов обозначены как и для определяются следующим образом: (4a) (4b) (4c) . (4d) Здесь - функция распределения электронов (дырок) с энергией в зоне проводимости (в ветви валентной зоны) [11, 12]; - матричные элементы электрон-фотонного взаимодействия , вычисленные относительно базисных волновых функций [3, 4] и он определяется с использованием соотношений (4а) - (4d), в частности , - оператор импульса, - векторный потенциал электромагнитной волны, - интенсивность света, показатель прелом¬ления среды на частоте , остальные величины общеизвестны. Коэффициент многофотонного поглощения света в узкозонных полупроводниках Для упрощения дальнейших вычислений мы предполагаем, что энергетический спектр носителей тока пропорционален квадрату волнового вектора носителей тока (см., например, [12]). Мы также предполагаем, что для узкозонных кристаллов матричные элементы оператора импульса типа количественно равны величине , где - параметр Кейна. В результате получаем соотношение для вероятности перехода, позволя¬ющее рассчитать спектральную и температурную зависимости коэффициента многофотонного поглощения света, обусловленного междузонными оптическими переходами , (5) где - волновой вектор электрона конечного состояния, переходящего из подзон валентной зоны в зону проводимости, где поглощаются фотоны с энергией ; - эффективная масса носителей тока в зоне , . В частности: , (6a) , (6b) (6c) (6d) Ниже мы будем использовать модель Кейна в узкозонных кристаллах, согласно которой матричные элементы , характеризующие оптические переходы, происходящие из подзон тяжелых и легких дырок валентной зоны в зону проводимости, не зависят от волнового вектора носителей тока [2]. В частности, вклад матричных элементов в суммарный составной матричный элемент межзонных оптических переходов будет меньше вклада матричных элементов оптических переходов в области, находящейся вблизи центра зоны Бриллюэна. Последний тип оптических переходов определяется смешиванием зон [11, 12] и его вклад в определяется величиной и этот вклад в коэффициент многофотонного поглощения света относительно мал. Тогда подставляя (6) в (2), получим выражение для коэффициента многофотонного поглощения света: (7) где - межзонный матричный элемент оператора импульса, усредненный по телесным углам волнового вектора носителей тока; - масса свободного электрона. Выше получено общее выражение для спектральной и температурной зависимости как вероятности многофотонных оптических переходов, так и коэффициента многофотон¬ного поглощения поляризованного света в узкозонных кристаллах. Далее проведем теоретический анализ случаев, когда задействовано нечетное и четное число фотонов. Следует отметить, что в дальнейших расчетах (для упрощения решения задачи) мы не будем акцентировать внимание на многофотонные оптические переходы с одновременным поглощением двух фотонов , т.е. будем предполагать, что происходит однофотонное поглощение. Если обратить внимание на то, что в количественных расчетах закон сохранения энергии при многофотонном поглощении света описывается функцией , с помощью которой можно определить зависимость волнового вектора электронов в конечном состоянии от зонных параметров и от частоты света, то для выражения (6) получим следующее соотношение: . (8) В частности, спектральная и температурная зависимость коэффициента многофотонного поглощения света при наличии нечетного числа фотонов определяется выражением (9) где , , (10) На рис. 1 приведены графики функции , описывающие спектральные зависимости коэффициента поглощения света для трех- и пятифотонных оптических переходов, соответствующих оптическим переходам, описанным на рис. 2, где . Из рис. 1 видно, что в узкозонных кристаллах спектральная зависимость трех- и пятифотонных коэффициентов поглощения света проходит через максимум, и с увеличением энергии фотонов максимальные значения функций смещаются в область малых частот. Это связано с тем, что функция состоит из двух множителей, один из которых увеличивается, а второй уменьшается с ростом частоты света, где первый множитель возникает за счет зависимости плотности состояний и матричных элементов оператора импульса от , а второй - за счет энергетических числителей в составном матричном элементе (см. формулу (4)). Рис. 1. Графики функций , с помощью которых определяется спектральная зависимость коэффициента поглощения света в случае, когда число поглощаемых фотонов нечетное Рис. 2. Схематическое изображение оптических переходов, определяю¬щихся межзонными матричными элементами оператора импульса (а) и матричными элементами между подзонами одной зоны (б) Величина, характеризующая поглощение четного числа фотонов: . (11) В этом выражении спектральная зависимость сильно зависит от частоты света (по отношению к случаю ) потому, что величина зависит от волнового вектора при наличии четного числа фотонов. В результате коэффициент многофотонного поглощения света с участием четного числа фотонов описывается следующим соотношением: , (12) гдe , (13) . (14) На рис. 3 показаны графики функций от , описывающие коэффициент поглощения света для двух- и четырехфотонных (рис. 4) оптических переходов. Из рис. 3 видно, что в узкозонных кристаллах спектральная зависимость двух- и четырехфотонных коэффициентов поглощения света проходит через максимум и этот максимум смещается в область малых частот по мере увеличения энергии фотонов и описывается как . Рис. 3. Графики функции для случая, когда число поглощаемых фотонов четное Рис. 4. Схематическое изображение четырехфотонных оптических переходов, состоящих из трех межзонных и одного внутризонного оптических переходов (а), а также из трех внутризонных и одного межзонного оптических переходов (б) Для более под¬робного анализа полученных результатов на рис. 5 показаны графики функции для различных значений: , где получены аналогичные зависимости, представленные на рис. 2 и 3. Рис. 5. Зависимость функции от для различных Теперь, основываясь на вышеприведенных результатах, получим спектральную зависимость коэффициентов двух- и трехфотонного поглощения света в виде . (15) Здесь , , . В частности, для InSb (таблица). При количественных расчетах учтено, что постоянная тонкой структуры равна . На рис. 6 в качестве примера приведены спектральные зависимости коэффициентов двух и трехфотонного поглощения света в узкозонном полупроводнике InAs, где считаем, что начальные состояния полностью заняты, а конечные - полностью свободны. Рис. 6. Спектральная зависимость коэффициента межзонного двух- (a) и трехфотонного (б) поглощения света в узкозонном полупроводнике Численные значения зонных параметров некоторых полупроводников [13] Кристалл InSb GaAs InAs 0.24 1.52 0.42 23.3 28.8 21.3 0.81 0.34 0.39 34.8 6.98 20.0 15.5 2.06 8.5 16.5 2.93 9.2 0.11 0.17 0.14 3.95 3,42 3.42 Заключение Из вышеперечисленных результатов и рис. 5, 6 видно, что с ростом частоты света коэффициент многофотонного поглощения света сначала растет и достигает максимума, а затем плавно уменьшается. Во-первых, это объясняется спецификой модели Кейна, где матричные элементы оператора импульса, описывающие оптические переходы между валентной зоной и зоной проводимости, не зависят, а матричные элементы оператора импульса, описывающие оптические переходы между подзоной легких и тяжелых дырок, линейно зависят от волнового вектора носителей тока [11, 12]. А во-вторых, такое спектральное поведение коэффициента многофотонного поглощения света описывается увеличением плотности состояний (за счет степенной зависимости от ) и уменьшением энергетических числителей матричных элементов оптических переходов с ростом частоты света.

Скачать электронную версию публикации