Cyclotron production of ⁹⁹Mo radionuclide by irradiation of zirconium target with alpha particle beam.pdf Введение Технеций-99m (99mTc) - дочерний продукт β-распада молибдена-99 (99Mo) - является наиболее широко используемым в мире радионуклидом, с которым ежегодно проводится более 40 миллионов медицинских диагностических процедур, что составляет около 80 % от общего количества исследований ядерной медицины [1, 2]. 99mTc имеет относительно низкую энергию -излучения (140.5 кэВ) и короткий физический период полураспада (6.01 ч), что обеспечивает малую экспозиционную дозу облучения критических органов и, вместе с тем, достаточную проникающую способность для проведения однофотонной эмиссионной томографии (ОФЭКТ) сердечнососудистой системы, онкологических новообразований, исследования легких, щитовидной железы, функции почек и др. До настоящего времени приблизительно 95 % 99Mo производится на реакторах путем облучения нейтронами высокообогащенного урана (ВОУ) и последующего выделения 99Mo из продуктов его распада по сложным и дорогостоящим технологиям [3]. Еще одним осложнением является также то, что ВОУ - это оружейный материал, использование которого в рамках нераспространения ядерного оружия подлежит строгому международному контролю [4, 5]. Планируемый перевод технологий на низкообогащенный уран (НОУ) приведет к существенному увеличению объема радиоактивных отходов и большим экологическим проблемам. Поэтому в последние годы после остановки в Канаде Национального исследовательского универсального реактора NRU (40 % мирового производства 99Мо) резко возрос интерес к поиску решений, гарантирующих экологическую безопасность наработки этого радионуклида [6]. Альтернативой реакторному производству 99Мо является его получение на ускорителях заряженных частиц. Несколько методов производства с помощью ядерных реакций, таких, как 100Mo (γ, n) 99Mo и 100Mo (n, 2n) 99Mo, уже известны, но все они находятся в стадии разработки [7]. Целью настоящей работы является оценка возможности получения 99Mo по реакции 96Zr (α, n) 99Mo на циклотроне Р-7M (модернизированный серийный циклотрон У-120) Томского политехнического университета путем облучения циркония α-частицами с энергией 27 МэВ [8]. Материалы и методы исследования В качестве материала мишени в работе использовался цирконий природного состава, содержащий 2.5 % примеси ниобия, в виде пластин с диаметром 30 мм и толщиной 1.5 мм. Эксперимент состоял из трех облучений мишеней пучком α-частиц с энергией 27 МэВ и током 22-15 мкА. Охлаждение мишеней проводили потоком воды, подведенным с их тыльной стороны. Внешний вид мишени и устройство для ее облучения в канале циклотрона показаны на рис. 1. С учетом того, что в естественной изотопной смеси содержание активируемого 96Zr составляет всего 2.8 %, для получения активности 99Mo, достаточной для ее надежной регистрации, облучение мишени проводили в течение 45-90 мин. После ее выдержки не менее 40 ч активность обра- Рис. 1. Мишень природного циркония (а). Устройство для облучения мишеней на выведенном пучке и выход канала № 2 циклотрона Р-7М (б) зовавшихся в ней радионуклидов измеряли без проведения их химического выделения. Измерения проводили с использованием γ-спектрометра Canberra с германиевым детектором (HPGe ) с энергетическим разрешением 1.8 кэВ для γ-линии 1.332 МэВ стандартного источника 60Co. Для калибровки детектора применяли образцовые стандартные источники γ-излучения (ОСГИ) 60Co и 152Eu. Расстояние между мишенью и детектором составляло 15 см. Расчеты активности получаемых радионуклидов проводились с использованием соотношения , (1) где А - активность образовавшихся в мишени радионуклидов (Бк) на момент проведения измерения; Аo - активность образцового источника (Бк); S и So - площади измеряемых пиков в γ-спектрах мишени и образцового источника с энергиями Еi и Еo; εi, εo - эффективности регистрации гамма-квантов с энергиями Еi и Eo соответственно; Рi, Рo - выходы γ-квантов для анализируемых нуклидов и образцового источника. Результаты и их обсуждение Рис. 2. Доступные экспериментальные и оцененные данные сечения для реакции 96Zr (α, n) 99Mo Цирконий в естественной смеси имеет пять стабильных изотопов 90, 91, 92, 94 и 96, из них 96Zr - самый тяжелый [9]. Сравнение максимальных значений сечений (σmax) интересующей нас реакции 96Zr (α, n)99Mo, достигнутое в работах различных авторов, показано на рис. 2. Из результатов, полученных Chowdhury и др. [10], максимальное значение сечения достигается при энергии α-частиц 15.6 МэВ. В работе Pupillo и др. [11] сообщается, что энергия, необходимая для достижения σmax, составляет 17.1 МэВ, а согласно библиотеке ядерных данных TENDL 2017 [12] σmax соответствует энергии 13 МэВ. Как следует из зависимостей рис. 2, до настоящего времени не установлено точное значение величины σmax. Поэтому для «охвата» всего энергетического диапазона представленных зависимостей изменения сечения реакции 96Zr(α, n)99Mo в работе использовалась энергия пучка 27 МэВ. На рис. 3 представлен γ-спектр мишени из натурального Zr после её облучения -частицами с энергией 27 МэВ в течение 1.5 ч и выдержки 40 ч после EOB. Идентификацию образовавшихся радионуклидов проводили по линиям γ-спектров с использованием базы данных NuDat 2.7 [13] и программного обеспечения Gamma Analysis Genie 2000 [14]. Время сбора спектра составляло 7200 с, мертвое время поддерживалось на уровне ниже 8 %, расстояние образец - детектор 15 см. Суммарная погрешность измерения не превышала 13 %, она была получена из неопределенностей следующих параметров: эффективности детектора и геометрии детектора образца (10 %), статистической погрешности (6-8 %) и погрешности интенсивности γ-линий [13]. Характеристики полученных радионуклидов приведены в табл. 1. Расчет их активности был сделан на момент окончания облучения. Рис. 3. Гамма-спектр мишени из циркония, полученный после облучения -части¬цами с энергией 27 МэВ и током 15 мкА в течение 1.5 ч Таблица 1 Радионуклиды, полученные после облучения -частицами мишени из природного циркония, содержащей 2.5 % ниобия Радионуклид Период полураспада [13] Ядерная реакция Активность, мБк 89Zr 78.41 ч 90Zr(α, αn) 89Zr 0.03543±0.00349 92Nb 10.15 сут 90Zr(α, pn) 92Nb 0.17701±0.01745 95Nb 34.99 сут 92Zr(α, p) 95Nb 0.09365±0.00892 95mNb 3.61 сут 92Zr(α, p) 95mNb 0.06585±0.00659 96Nb 23.35 ч 94Zr(α, pn) 96Nb 0.35520±0.04262 96Tc 4.28 сут 93Nb(α, n) 96Tc 0.04874±0.00573 93Mo 6.85 ч 90Zr(α, n) 93Mo 91Zr(α, 2n) 93Mo 105.14±10.02 99Mo 65.9 ч 96Zr(α, n) 99Mo 1.0107±0.1041 Как следует из табл. 1, в мишени циркония природного состава, помимо целевого радионуклида 99Мо, происходит образование радиоизотопов 92, 95, 95m, 96Nb, а также 93Mo. Появления этих сопутствующих примесей можно избежать, используя в качестве материала мишени высокообогащенный 96Zr. Вместе с этим представляет интерес тот факт, что при облучении природного циркония среди полученных радионуклидов присутствует радиоизотоп 89Zr, который может быть использован в позитронно-эмиссионной томографии [15, 16]. В нашем случае он образуется из 90Zr по реакции 90Zr (α, αn) 89Zr. Для предварительной оценки величины выхода 99Мо в реакции 96Zr (α, n)99Mo при использовании циркония природного состава было проведено облучение -частицами трех мишеней с различным током частиц: 22, 15 и 13 мкА. Полученные активности 99Mo оценивали по интенсивностям γ-линий с энергиями 181 и 739 кэВ (табл. 1 и 2). Затем найденные значения активности 99Mo для каждого облучения рассчитывали на 100 %-е обогащение мишеней по 96Zr (табл. 2). Для расчета величин выхода 99Мо использовали соотношение: . Таблица 2 Расчетные величины активности и выхода 99Mo в реакции 96Zr(α, n)99Mo для мишеней 96Zr с обогащением 100 % № облучения Ток α-частиц, мкA Время облучения, ч Активность 99Mo, МБк Выход 99Mo, МБк/(мкА∙ч) 1 22 0.75 27.2±2.6 1.65±0.14 2 15 1.50 36.1±3.7 1.60±0.17 3 13 1.42 34.3±2.9 1.61±0.15 Согласно данным табл. 2, расчетный выход 99Mo для пучка 27 МэВ в случае облучения мишени 96Zr с обогащением 100 % составляет (1.62±0.15) МБк/(мкА∙ч), что близко совпадает с величиной выхода 1.4 MBк/(мкА∙ч), установленной в работе [11]. Наблюдаемая небольшая разница полученных значений, возможно, обусловлена различием толщины используемых мишеней, температуры их охлаждения, а также вариацией тока пучка -частиц. Расчеты, сделанные исходя из полученной величины выхода, показывают, что за 20 ч облучения обогащенной 96Zr-мишени при токе -частиц 400 мкА возможна наработка активности 99Mo порядка 13 ГБк, достаточной для получения препаратов 99mТс с использованием, например, экстракционных или сублимационных технологий [17] и последующей поставки препаратов в клиники. Выводы Из полученных результатов следует, что на ускорителе Р-7M возможна наработка радионуклида 99Mo с использованием α-частиц и циркония в качестве материала-мишени. Величина среднего выхода 99Mo, оцененная в пересчете на 100 %-е обогащение мишени по 96Zr, при ее облучении α-пучком с энергией частиц 27 МэВ и токами пучка в пределах 13-22 мкА составила около 1.6 МБк/(мкАч), что близко соответствует результатам других работ [10-12] по определению выхода 99Mo при таких взаимодействиях. Реакция 96Zr (α, n) представляет собой перспективный альтернативный путь производства 99Mo, существенно более простой по сравнению с технологией его выделения из продуктов деления урана.

Скачать электронную версию публикации