Electrization of the side surface of a Z-cut lithium niobate single crystal at pyroelectric effect.pdf Введение Монокристаллы ниобата лития LiNb3 (LN) весьма интересны благодаря многочисленным физическим эффектам (например, пироэлектрическому, электрооптическому и т.д.), которые могут иметь место в них при определенных условиях [1]. Этот факт обуславливает исключительно широкий спектр применимости этого материала в самых различных приложениях, например в различных электрооптических устройствах [2], для регистрации ИК-излучения [3], в качестве устройств памяти [4], для манипуляции объектами масштаба порядка 1 мкм [5] и т.д. Кроме того, монокристаллы LN могут применяться для генерации и ускорения электронных и ионных пучков [6] и генерации рентгеновского излучения [7, 8]. Такие удивительные возможности обусловлены пироэлектрическим эффектом в условиях вакуума, заключающимся в индукции заряда на Z-поверхностях LN при изменении температуры кристалла. Генерирующийся заряд является источником электрического поля, в котором благодаря сегнетоэлектрической электронной эмиссии и полевой ионизации генерируются и ускоряются электроны, производящие рентгеновское излучение при торможении в самом кристалле или других окружающих элементах (мишень, стенки вакуумной камеры). При этом роль и влияние боковых поверхностей монокристалла LN на процессы генерации электрического поля при пироэлектрическом эффекте, ускорения и производства электронов и рентгеновского излучения остаются малоизученными. Было показано, что с увеличением толщины монокристалла (в пределах до 10-15 мм) увеличивается генерируемый электрический потенциал, следовательно, увеличение размера боковой поверхности положительно сказывается на вышеуказанных процессах [9, 10]. Кроме того, есть упоминания о токах утечки через боковую поверхность LN [9, 11] при температуре, близкой к комнатной, хотя электрическая проводимость LN весьма мала в этом температурном диапазоне [1, 12]. Однако каких-либо достоверных сведений о наличии заряда на неполярных поверхностях LN при пироэлектрическом эффекте в литературе найти не удалось и, в целом, влияние состояния боковых граней при пироэлектрическом эффекте в LN остается неизученным. Данная работа ставит своей целью внести вклад в закрытие этого пробела. Экспериментальная схема для измерения электрического тока Для проведения исследования использовались образцы LN (z-срез) формы параллелепипеда, выращенные в ИХТРЭМС КНЦ РАН (Россия). Размер используемых образцов 20×20×10 (вдоль оси z) мм. Образцы были вырезаны таким образом, что механическая (X) и пьезоэлектрическая (Y) оси были перпендикулярны боковым поверхностям кристаллов, что позволяло обозначить боковые поверхности как грани X +, X -, Y +, Y -, таким образом, чтобы они с полярными гранями Z + и Z -образовали правую систему координат. Считается, что X-грани не вносят никакого вклада в генерацию заряда, так как любое смещение заряда вследствие воздействия вдоль этой оси не отражается на другой стороне среза и не вызывает каких-либо эффектов (пироэлектрического или пьезоэлектрического), тогда как воздействие вдоль оси Y может приводить к пьезоэлектрическому эффекту [13]. Исследование электризации боковых граней осуществлялось путем измерения электрического тока с помощью одноканального пикоамперметра Keithley 6485. Схема сборки для измерения электрического тока представлена на рис. 1. На каждую измеряемую грань наклеивалась алюминиевая фольга толщиной 20 мкм с помощью электропроводящего эпоксидного клея (на рис. 1 показаны на первом плане грани X +, Y +, Z + с наклеенными фольгами). Фольга покрывала всю площадь каждой боковой грани, кроме внешнего контура толщиной 2 мм. Внешний контур обеспечивал измерение электрического тока только с интересуемой поверхности и отсутствие непосредственного влияния зарядов с соседних поверхностей. Температура образца LN измерялась с помощью термопары K-типа T, закрепленной вблизи одной из полярных поверхностей образца. Изменение температуры образца осуществлялось с помощью стандартного элемента Пельтье EP. Питание элемента Пельтье и мониторинг температуры осуществлялся с помощью термоконтроллера ATEC302. Сборка, включавшая образец LN, элемент Пельтье EP, радиатор R, кулер, термопару T, измерительные фольги на гранях, а также фольгу майлара MF (толщина фольги майлара всего 5 мкм, что недостаточно для тепловой изоляции образца LN от Пельтье) для электрической изоляции термопары от линии измерения пикоампеметра, помещалась внутрь камеры из нержавеющей стали SC для экранирования внешнего воздействия. Пиковое значение теневого тока измерительной цепи составляло 5 пА. Из-за наличия одного канала у используемого измерителя тока для каждой боковой поверхности проводилось отдельное измерение, но в приблизительно одних и тех же термических условиях. Ниже представлены результаты первых принципиальных измерений тока с боковой поверхности при изменении температуры кристалла, а также результаты измерения тока при различных схемах заземления Z-поверхностей и при различных скоростях нагрева образца LN. Рис. 1. Схема измерения тока между Y +-поверхностью и заземлённой Z --поверхностью в режиме короткого замыкания через входное сопротивление пикоамперметра: LN - образец ниобата лития; EP - элемент Пельтье; T - термопара; R - радиатор; MF - майларовая фольга; PA - пикоамперметр Keithley 6485; ТС - термоконтроллер ATEC302; SC - металлическая камера Результаты измерения электрического тока с боковых граней Первые измерения тока с отдельных боковых граней Прежде всего были проведены измерения электрического тока при нагреве образца LN в течение 900 с при постоянных параметрах питания элемента Пельтье. В каждом измерении температура кристалла изменялась с (25±3) до (55±3) С. Измерялся пироэлектрический ток с полярной Z +-поверхности, а затем в отдельных измерениях и с каждой из боковых граней. При этом во всех измерениях Z --поверхность была заземлена через пикоамперметр, как показано на рис. 1. Результаты измерения представлены на рис. 2. Прежде всего, отметим, что при измерении тока, протекающего через боковые грани (X +, X -, Y +, Y - на рис. 2) наблюдается первичный импульс тока отрицательной полярности, который намного короче и слабее, чем аналогичный импульс пироэлектрического тока на полярной поверхности (Z + на рис. 2), вызванный изменением температуры. После спада первичного импульса тока на боковых гранях периодически проявляются короткие (не более 3-5 с) вторичные импульсы тока обоих полярностей. В это же время на полярной Z +-поверхности наблюдается постепенно убывающий первичный импульс индукции заряда из-за изменения температуры образца. Одинаковая полярность тока, регистрируемого со всех граней в начале термического воздействия на обра¬зец LN, позволяет предположить, что наблюдается поверхностный ток утечки через боковые грани с полярной поверхности кристалла на заземленную поверхность, который довольно быстро ослабевает - за 50-60 с. При этом за это время через боковые грани проходит около 25-35 % от заряда, сгенерированного за это время на полярной поверхности. Наличие последующих вторичных импульсов тока с боковых граней оказалось более неожиданным, однако повторные измерения и тест измерительной цепи подтвердили, что это явление воспроизводимо и не связано с электростатическими помехами или инструментальными ошибками. Стоит также отметить, что в среднем интенсивность вторичных импульсов сильнее при измерении с положительных X- и Y-граней, чем с отрицательных, причем интенсивность тока с Y-граней превышает интенсивность с Х-граней на 25-30 %. Рис. 2. Зависимости от времени электрических токов, измеренных в режиме короткого замыкания между Z --поверхностью и остальными пятью поверхностями образца при нагреве Измерение электрического тока с боковых граней при различных схемах заземления образца Следующий этап исследования заключался в измерении электрического тока с боковых граней при всевозможных схемах заземления Z-поверхностей LN с соблюдением одной и той же формы термического воздействия на образец для проверки предположения, что первичный наблюдаемый импульс является током утечки. Ниже, на рис. 3, представлены измеренные суммарные кривые тока со всех боковых поверхностей при различных схемах заземления (они указаны схематично рядом с каждой кривой) во время нагрева образца ниобата лития. Кроме того, возможен также вклад тока, протекающего через емкость между кристаллом и металлической камерой. Заметно, что полярность первичного импульса меняется со сменой заземленной поверхности, при этом полярность первичного импульса тока на боковых гранях всегда совпадает с полярностью пироэлектрического тока на незаземленной полярной поверхности. В случае отсутствия заземления наблюдаются интенсивные вторичные импульсы тока обеих полярностей, а при заземлении обеих полярных поверхностей интенсивность вторичных импульсов резко снижается. В этом случае первичный импульс тока не превышает по величине вторичные. Рис. 3. Кривые электрического тока через всю боковую поверхность, полученные при различных схемах заземления полярных поверхностей LN: а - отсутствие какого-либо заземления; б - нижняя полярная поверхность Z + заземлена; в - верхняя полярная поверхность Z + заземлена; г - обе полярные поверхности заземлены Эти факты позволяют сделать предположение что есть два источника заряда на неполярных гранях ниобата лития: первый - это ток утечки с одной полярной поверхности на другую, причем при заземлении одной из поверхностей (как это принято в пироэлектрических источниках рентгеновского излучения), этот вклад становится превалирующим и особенно проявляется в первые 50- 60 с термического возбуждения образца LN в виде первичного продолжительного импульса тока, второй - короткие вторичные пульсации тока разной полярности, становятся более заметными после спада первичного импульса тока утечки и продолжаются в течение всего времени термического возбуждения. Природа второго источника тока пока остается непонятной. Учитывая, что это явление происходит на всех боковых неполярных поверхностях образца, независимо от ориентации кристаллических осей, и тот факт, что в одинаковой степени проявляются обе полярности тока, можно сделать вывод, что наблюдаемые импульсы тока не связаны с прямым пьезоэлектрическим эффектом и с термическим изменением размера образца. Измерение электрического тока с боковых граней при различных скоростях изменения температуры образца Далее были предприняты измерения электрического тока с Z +-полярной поверхности и со всех боковых поверхностей (при заземлении Z --поверхности) при различных скоростях изменения температуры образца LN для более тщательного исследования вторичных импульсов тока неизвестного происхождения. Были проведены измерения при значениях скорости 2, 4, 6 и 8 град/мин при изменении температуры на 15 °С, результаты для X --грани представлены на рис. 4. Результаты для других граней в целом идентичны тем, что представлены. Стоит отметить, что время измерения уменьшалось с увеличением скорости изменения температуры (потому что заданная разность температур достигалась быстрее), при этом частота дискретизации была одинакова во всех измерениях - 1 Гц. При линейном нагреве общая структура регистрируемой кривой осталась той же: в первую очередь наблюдается первичный импульс тока той же полярности, что и пироэлектрический ток с незаземленной полярной поверхности, далее наблюдаются вторичные пульсации различной полярности. Однако, весьма примечателен факт, что с увеличением скорости изменения температуры интенсивность пульсации становится меньше. С увеличением скорости изменения температуры с 2 до 8 град/мин средний ток, генерируемый при вторичных пульсациях, уменьшается в 2 раза. Рис. 4. Зависимости электрического тока от времени. Ток измерялся между боковой X --гранью и заземленной Z --гранью при различных скоростях изменения температуры кристалла Такое поведение показывает, что вторичные пульсации тока связаны с условиями термического воздействия на образец LN. Возможно, что они все же являются проявлением пьезоэлектрического эффекта, вызванного механическими напряжениями на неоднородностях в образце LN при тепловом воздействии, которые возникают при частичном механическом зажатии одной из поверхностей (в нашем случае, Z-поверхности), и проявляются единичными откликами в направлении, отличающемся от направления главной полярной оси свободного кристалла (так называемый термопьезоэлектрический эффект) [14]. Возможно, с увеличением скорости изменения температуры механические напряжения просто не успевают образоваться в достаточном количестве за время наблюдения тока. Для полноценной идентификации найденного феномена необходимы дополнительные исследования генерации тока с боковых граней, в частности при заданном совмещении механического и термического воздействия на образец LN. Влияние состояния боковых граней на генерацию рентгеновского излучения Ранее, по умолчанию считалось что только полярная поверхность пироэлектрика является заряженной и все процессы генерации и ускорения частиц при изменении температуры пироэлектрика в условиях вакуума связаны только с ней. Представленные результаты показывают, что боковые грани Z-ориентированного образца ниобата лития также обладают определенной электризацией, которую необходимо учитывать. Логично предположить, что токи утечки являются причиной потерь заряда с полярной поверхности пироэлектрика и, следовательно, ухудшают эффективность пироэлектрических рентгеновских источников. При скорости изменения температуры около 8 град/мин выход рентгеновского излучения для цилиндрического образца танталата лития максимален [15]. Как было показано выше, при этой скорости (и в условиях, близких к эксперименту из [15], но для образца другой формы) пульсации тока на боковых гранях становятся минимальны. Это обстоятельство подтолкнуло к исследованию влияния электризации боковых граней на эффект генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте. Было проведено сравнение спектров рентгеновского излучения, генерирующегося при изменении температуры пироэлектрика в условиях вакуума при свободных боковых гранях, при покрытых диэлектрическим клеем и при заклеенных заземленной металлической фольгой. При этом верхняя часть боковой поверхности толщиной 2 мм, прилегающая к незаземленной Z-поверхности ничем не покрывалась во избежание увеличения тока утечки. Покрытие диэлектрическим клеем должно экранировать пульсации тока от окружающей среды, тем самым вклад боковых граней в генерацию электрического поля должен отсутствовать. Заземление боковых граней с помощью металлической фольги полностью устраняет всю их электризацию. Измерение выхода рентгеновского излучения осуществлялось с помощью полупроводникового детектора рентгеновского излучения Amptek CdTe. Детектор располагался на верхнем фланце вакуумной камеры, напротив полярной поверхности кристалла. При измерении спектров рентгеновского излучения ближняя к детектору полярная поверхность была свободной, без каких-либо фольг или следов клея. Все измерения проводились при циклическом нагреве-охлаждении образца LN в диапазоне 25-45 °С при давлении остаточного газа около 1 мТорр. Результаты сравнения показаны на рис. 5. Рис. 5. Спектры рентгеновского излучения, измеренные при разных состояниях боковой грани LN: а - боковые грани ничем не покрыты; б - боковые грани покрыты диэлектрическим клеем; в - боковые грани покрыты металлической фольгой и заземлены Какие-либо попытки модификации боковой поверхности приводят к резкому снижению выхода рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте, причем в случае заземления боковой поверхности генерация излучения при положительной полярности заряда на полярной поверхности пропадает вообще. Полученный результат является свидетельством того, что процессы электризации на боковых гранях образца также вносят существенный вклад в генерацию электрического поля при пироэлектрическом эффекте в ниобате лития в условиях вакуума. Заключение Проведенные измерения однозначно свидетельствуют - на боковых гранях Z-ориентирован¬ного образца ниобата лития при изменении температуры образца присутствует электрический заряд. Причем можно выделить два различных источника заряда. Во-первых, это токи утечки с незаземленной полярной поверхности образца, этот ток особенно заметен в первые несколько десятков секунд после начала термического воздействия, после вклад этого тока становится очень слаб. Наблюдаемая динамика поведения тока утечки требует дополнительного изучения и рассмотрения. Во-вторых, это непродолжительные импульсы тока разной полярности (как правило, не превышающие 1 нА на каждой боковой грани), приходящие на смену току утечки. Эти импульсы слабее проявляются при увеличении скорости изменения температуры образца. Их происхождение также до конца непонятно, предположительно, это проявление термопьезоэлектрического эффекта. Особенности проявления вторичных импульсов в зависимости от ориентации полярных X- и Y-осей требуют дополнительного исследования. Кроме того, показано, что электризация боковых граней LN оказывает значительное влияние на эффект генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте, что раньше совершенно не учитывалось и требует учета при разработке пироэлектрических рентгеновских источников. Попытка экранировать или устранить электризацию боковой поверхности привела к резкому ослаблению рентгеновского потока. Исходя из вышеизложенного, электризация боковых граней LN при пироэлектрическом эффекте должна быть исследована еще пристальнее для точного определения природы токов на ней, объяснения динамики тока утечки с полярных поверхности, а также для учета влияния этого эффекта на различные конкретные возможности применения монокристаллов ниобата лития.

Скачать электронную версию публикации