Modeling of spin-filtering properties of the dangling zigzag octagraphene nanoribbon by saturated hydrogen atoms.pdf Введение В настоящее время для создания новых типов электронных приборов микро- и наноэлектроники все актуальнее становится освоение новых материалов с контролируемыми электрофизическими свойствами. В этой связи развиваются новые направления наноэлектроники на базе новых экзотических материалов, отличающихся принципиально новыми электрофизическими свойствами от традиционных полупроводниковых. К таким направлениям наноэлектроники можно отнести сверхпроводниковую (см., например, [1-3]), органическую (см., например, [4, 5]), молекулярную [6], одноэлектронику [7, 8], где рабочими объектами являются наноразмерные структуры. Одним из развивающихся направлений наноэлектроники является спинтроника, в основе которой заложена идея использования собственного момента импульса частиц - спина в качестве активного элемента для хранения, обработки и передачи информации [9, 10]. Известно, что приборы спинтроники построены на эффекте гигантского магнитного сопротивления и обычно управление спинами частиц осуществляется с применением внешнего магнитного поля [11]. Для работы такого прибора возникает необходимость включения в электронную схему постоянных микромагнитов. В [12] для упрощения конструкции спинового фильтра без применения постоянных микромагнитов (без внешнего магнитного поля) рассмотрена возможность использования собственного эффекта, связанного со спин-орбитальным взаимодействием, присущим наноструктурам. А в работе [13] в качестве перспективного материала для создания спинового фильтра предлагаются зигзагообразные графеновые наноленты, реализованные путем удаления нескольких атомов углерода в выбранной области. Подобные наноленты имеют магнитно-изолирующее основное состояние с ферромагнитным упорядочением на каждом ребре и антипараллельной ориентацией спинов между двумя ребрами. Такая структура обладает эффектом фильтрации спина: разрешает переносить только по одному типу спина, в то время как по другому типу запрещается. Такой метод получения спин-поляризованного тока обеспечивает новый подход к спинтронике на основе графена и им родственных структур. Одним из близких по свойству к графену углеродным наноматериалом является октаграфен, представляющий собой полуметалл с ненулевой плотностью состояний на уровне Ферми [14]. Возникает вопрос: возможно ли увеличение спиновой поляризации в октаграфеновой пленке с помощью эффекта фильтрации спинов, обусловленного особенностями электронной зонной структуры, присущими углеродным наноматериалам? Исследование спин-зависимого транспорта различных углеродных наноматериалов представляет заметный интерес для изучения спин-фильтрирующих свойств подобных нанообъектов, а также для создания спинового фильтра. В настоящей работе в рамках теории функционала электронной плотности (DFT) произведены расчеты транспортных характеристик оборванной октаграфеновой наноленты, насыщенной атомами водорода и оценены ее спин-фильтрующие свойства. Описание объекта Геометрия оборванной гидрированной октаграфеновой наноленты представлена на рис. 1. Исследуемая октаграфеновая нанолента состоит из 356 атомов и имеет три области общим размером ~ 60.41 Å: центральная область, левая и правая области электродов. Центральная область октаграфеновой наноленты оборвана на две части размерами 19.45 и 20.48 Å, которые соединены с помощью мостика с длиной 2.67 Å, состоящего из трех атомов углерода и трех атомов водорода. Оборванные связи на краевых атомах углерода наноленты гидрированы, чтобы сохранить sp2-гибридизацию атомов углерода. Активная область рассеяния квазичастиц имеет размер ~ 16 Å. Электроды получены путем расширения центральной области по оси С примерно на 10.24 Å. Расстояние между электродами составляет ~ 39.93 Å, где размещена центральная область наносистемы из 236 атомов. Наноструктура оптимизирована с помощью потенциала Brenner [15]. При оптимизации наноструктуры расстояние между атомами углерода варьируется от 1.28 до 1.5 Å. (Расстояния между атомами определены с помощью программы VESTA (Visualization for Electronic and STructural Analysis) [16].) На рис. 2 представлена геометрия октаграфеновой наноленты, в области обрыва которой образовалась дефектная структура в виде пятиугольного элемента. Оборванные части октаграфеновой наноленты с размерами ~ 19.5 и 20.43 Å соединены мостиком, состоящим из атомов углерода и водорода. Образование пятиугольного элемента связано с поворотом связи С-С около мостика на 90°, аналогично дефектам Стоуна - Уэльса [17, 18]. a a б б H C Рис. 1. Геометрия оборванной зигзагообразной октаграфеновой гидрированной наноленты, где мостик между двумя берегами соединен с помощью гексагональных углеродных элементов: а) ZY-plane, б) ZX-plane Рис. 2. Геометрия оборванной зигзагообразной октаграфеновой гидрированной наноленты, где мостик между двумя берегами соединен с помощью пятиугольных углеродных элементов: а) ZY-plane, б) ZX-plane Основные уравнения Компьютерное моделирование спин-зависимого транспорта в октаграфеновой наноленте выполнялось в рамках DFT с применением метода неравновесных гриновских функций (NEGF - Non-Equilibrium Green's Functions). Обменный корреляционный потенциал описывался в приближении локальной спиновой плотности (LSDA - Local Spin Density Approximation) [19]. Для расчета транспортных характеристик октаграфеновой наноленты составляется матрица плотности состояний левого и правого электродов: , (1) где , - матрицы плотности левого и правого электродов соответственно, причем , (2) где - энергия; - спектральная матрица; - фермиевская функция распределения квазичастиц по энергиям; - постоянная Больцмана; - электрохимический потенциал; - текущая температура левого электрода. Матрица плотности для правого электрода находится аналогичным выражением. Спектральная матрица определяется с помощью гриновской функции: , (3) где - матрица уширения (функция уширения); , - запаздывающая и опережающая функции Грина. Матрица уширения левого электрода описывается следующим выражением: , (4) где - мнимая единица; - собственная энергия левого электрода. Аналогичное уравнение существует для матрицы плотности правого электрода. Запаздывающая функция Грина представлена в виде , (5) где - бесконечно малое положительное число; - матрица интегралов перекрытия; - гамильтонова матрица. Для расчета ВАХ и дифференциальной проводимости сначала в рамках DFT определяется функция пропускания октаграфеновой наноленты. По амплитуде пропускания определяется доля состояния рассеяния k, распространяющегося через структуру, тогда коэффициент пропускания при энергии ε определяется суммированием амплитуды пропускания из всех состояний при этой энергии: , (6) где - энергия; - амплитуда пропускания; - дельта-функция. Применяя формулы (4) - (6), спектр пропускания можно вычислить на основе выражения . (7) ВАХ наноструктуры рассчитывается на основе известного уравнения Ландауэра, указывающего фундаментальную связь электрического тока со спектром пропускания: , (8) где - заряд электрона; - постоянная Планка; , - текущие температуры; , - химические потенциалы правого и левого электродов. Дифференциальная проводимость наноструктуры определяется с помощью выражения . (9) Результаты и их обсуждение В данной работе транспортные характеристики октаграфеновой наноленты определены методом коэффициентов пропускания (см. формулы (8), (9)), поэтому рассмотрим поведение функции пропускания при Vbias = 0. (Расчет спектра пропускания производился на основе выражений (6), (7) при температуре 10 К с учетом состояния спинов в левом и правом «берегах», соединенных мостиком, как показано на вставке рис. 3.) Далее для удобства описания состояния спинов вверх-вверх левых и правых частей наноструктуры обозначим символом ↑↑, а вверх-вниз - ↑↓. На рис. 3 приведены результаты расчета функции пропускания наноленты. Спектр пропускания наноленты со спинами ↑↑ имеет 11 отчетливых резонансных пиков (рис. 3, сплошная кривая). При энергии Ферми (εF) функция пропускания составляет 0.92 усл. ед. В случае, когда состояние спинов ↑↓, спектр имеет 15 отчетливых резонансных пиков (рис. 2, пунктирная кривая). Около энергии Ферми (εF) значение функции пропускания составляет ≈ 2 усл. ед. На спектре пропускания в интервале энергии ≈ 0.7-1.9 эВ прохождение квазичастиц со спином вниз доминирует над прохождением квазичастиц со спином вверх. Это разница позволяет делать селекцию квазичастиц со спином вниз от квазичастиц со спином вверх в указанном интервале энергии. А в интервале энергии ≈ -1.65 ÷ -0.5 эВ прохождение квазичастиц со спином вниз блокируется, и в данном интервале проходят только квазичастицы со спином вверх. Это показывает, что на указанных интервалах октаграфеновая нанолента обладает слабым спин-фильтрационным свойством для состояния со спином вверх и хорошим - для состояния со спином вниз. Рис. 3. Функции пропускания октаграфеновой гидрированной наноленты при Vbias = 0 (сплошная кривая - спин ↑↑, пунктирная - спин ↑↓) Спектры пропускания октаграфеновой наноленты с отчетливыми максимумами и минимумами напоминают спектр резонансных туннельных структур [20]. Возможное возникновение резонансного туннелирования в таких структурах обусловлено низкой размерностью центральной области наноленты (рис. 1). На рис. 4 представлены результаты моделирования ВАХ (а) и дифференциальной проводимости октаграфеновой наноленты (б), показанной на рис. 1. Как видно, ВАХ наноленты в состоянии спинов ↑↑ имеет отчетливых три максимума и три минимума (рис. 4, а, сплошная кривая) и S-образную форму с отчетливыми участками отрицательного дифференциального сопротивления. В интервале напряжений ≈ -1.5 ÷ -0.9 В значение тока медленно колеблется около нуля. Далее наблюдается повышение тока до ≈ 2.45 мкА при Vbias = -0.7 В, после чего величина тока резко падает до -1.94 мкА при Vbias = -0.29 В, формируя область отрицательного дифференциального сопротивления (ОДС). В интервале напряжения смещения -0.3÷0.29 В ток стремительно растет примерно до 17.11 мкА, затем убывает до уровня 5.33 мкА при Vbias = 0.67 В. В интервале Vbias = 0.68-0.88 В наблюдается незначительное повышение тока до 7.3 мкА. Рассмотрим ВАХ наноленты в состоянии спинов ↑↓. В интервале напряжений ≈ -1.5 ÷ -1.31 В наблюдается повышение тока до ≈ 3 мкА. Далее при Vbias = -1.32 ÷ -0.75 В ток интенсивно падает до значения -33.23 мкА. В интервале -0.76÷0.29 В происходит стремительный рост тока до 19.56 мкА. Далее ток убывает и при Vbias = 0.71 В его значение достигает -2.52 мкА. Медленное возрастание тока наблюдается до 0.68 мкА при Vbias = 1.01 В. Согласно известной формуле Ландауэра, проводимость определяется функцией пропускания около уровня Ферми: . Тогда особенности спектра пропускания и ВАХ, описанные выше, отражаются и в дифференциальной проводимости (рис. 4, б). Максимальные значения дифференциальной проводимости для состояния спинов ↑↑ и спинов ↑↓ наблюдаются в околонулевом положении напряжения 96.32 и 95.83 мкСм соответственно. Пики dI/dV-спектра структуры с состоянием спинов ↑↑ проявляются при напряжении -0.84 В и 0.77 В со значениями 17.8 и 13.73 мкСм соответственно. А в структурах с состоянием спинов ↑↓ пики dI/dV спектра 21.3 мкСм и 18.11 мкСм наблюдаются при смещении -1.44 и 0.84 В, также квазипиковая структура спектра появляется в интервале -0.7 ÷ -0.5 В. Провалы спектра проводимости структуры со спинами ↑↑ наблюдаются при напряжении смещения -1.13, -0.47, 0.47 и 1.08 В со значениями -4.76, -83, -49.65 и -31.1 мкСм соответственно. Провалы кондактанса структуры со спином ↑↓ -111.37, -84.15 и -4.85 мкСм возникают при напряжении смещения -1.04, 0.49 и 1.14 В соответственно. Рис. 4. Вольт-амперные (а) и dI/dV-характеристики (б) оборванной гидрированной октаграфеновой наноленты (сплошная кривая - спин ↑↑, пунктирная - спин ↑↓) В работах [21, 22] было обнаружено, что ОДС возникает лишь при одном знаке приложенного напряжения, а при другом знаке напряжения этот эффект отсутствует. Однако возможность проявления ОДС на обеих полуосях напряжений зависит от симметрии молекулы наноустройства [23]. В нашем случае пики ОДС наблюдаются на обеих полуосях приложенного напряжения из-за квазисимметричного строения наноустройства. Особенности дифференциальной проводимости позволяют идентифицировать тип спинового тока. При отрицательном напряжении смещения в интервале Vbias = -1.2 ÷ -0.85 В из измерения дифференциальной проводимости возможно выделить составляющую тока, определяющую состояние спин вверх, а в интервале Vbias = -0.6 ÷ -0.3 В - составляющую тока, определяющую состояние спин вниз. В положительном напряжении смещения подобная фильтрация возможна за счет разности спиновых проводимостей, если известна одна из величин проводимости со спином вверх или вниз. Рассмотрим электротранспортные характеристики октаграфеновой наноленты, показанной на рис. 2. На рис. 5 приведены результаты расчета функции пропускания такой наноленты. Спектр пропускания наноленты со спином, обращенным ↑↑, имеет 19 отчетливых резонансных пиков (рис. 5, сплошная кривая). При энергии Ферми (εF) функция пропускания составляет 0.6 усл. ед. В случае, когда состояние спина обращено ↑↓, спектр имеет 21 отчетливых резонансных пиков (рис. 2, пунктирная кривая). Около энергии Ферми (εF) значение функции пропускания составляет ≈ 0.67 усл. ед. На спектре пропускания в определенном интервале энергии доминирование прохождения квазичастиц со спином вниз относительно квазичастиц со спином вверх, как в предыдущей структуре, не наблюдается, поэтому свойства при Vbias = 0 не позволяют осуществить спиновую селекцию квазичастиц по энергии. Рис. 5. Функции пропускания октаграфеновой гидрированной наноленты с пятиугольным элементом на месте обрыва при Vbias = 0 (сплошная кривая - спин ↑↑, пунктирная - спин ↑↓) На рис. 6 представлены результаты моделирования ВАХ (а) и дифференциальной проводимости октаграфеновой наноленты с пятиугольным элементом (б). Как видно, в интервале напряжений ≈ -1.2-0.8 В спин-поляризованный ток наноструктуры в состоянии спинов ↑↑ существенно превышает ток наноструктуры со спинами ↑↓. Это происходит из-за значительного уменьшения сопротивления структуры со спинами ↑↑ относительно структуры со спинами ↑↓. Максимальное значение тока структуры со спинами ↑↑ достигает 3 мкА при Vbias ≈ 0.24 В. Рис. 6. Вольт-амперные (а) и dI/dV-характеристики (б) оборванной гидрированной октаграфеновой наноленты с пятиугольным элементом на месте обрыва (сплошная кривая - спин ↑↑, пунктирная - спин ↑↓) В интервале приложенных напряжений -1.5 ÷ 0.2 В ток, протекающий сквозь наноструктуры со спинами ↑↓, претерпевает небольшие осцилляции -4•10-7÷4•10-8 нА (см. вставку к рис. 6, а). Особенности ВАХ отражаются на dI/dV-характеристике (рис. 6, б). Максимальное значение дифференциальной проводимости наноленты c состоянием спинов ↑↑ составляет 30 мкСм при Vbias = -0.1 В, а наноленты с состоянием спинов ↑↓ - 1.6•10-6 нСм при Vbias ≈ -0.7 В, что показывает существенное превышение проводимости наноленты с состоянием спинов ↑↑ относительно наноленты с состоянием спинов ↑↓. Это позволяет в определенном интервале напряжений смещения осуществить селекцию квазичастиц со спинами вверх по спин-поляризационному току. Выводы Таким образом, в данной работе в рамках теории функционала плотности модельно изучен спин-зависимый транспорт оборванной октаграфеновой наноленты, насыщенной атомами водорода, и определены ее основные электротранспортные характеристики (ВАХ, спектр пропускания, дифференциальная проводимость). Показано, что ВАХ такой структуры имеет особенность резкого возрастания туннельного тока при определенных значениях напряжения, обусловленного резонансным туннелированием квазичастиц. Установлено, что в оборванной гидрированной октаграфеновой наноленте в интервале энергии -1.65 ÷ -0.5 эВ прохождение квазичастиц со спином вниз блокируется. Подобные октаграфеновые наноленты могут быть применены для создания спиновых фильтров по энергии. Обнаружено, что в интервале приложенных напряжении -1.2- 0.8 В спин-поляризованный ток октаграфеновой наноленты с пятиугольным элементом с состоянием спина вверх существенно превышает ток наноленты со спином вниз, что позволяет осуществить спиновую селекцию квазичастиц по току.

Скачать электронную версию публикации