Study of pulsed cathodoluminescence of calcium, barium, lithium and magnesium fluorides.pdf Введение Эффективность работы современных ускорительных комплексов во многом зависит от качества диагностики высокоэнергетических пучков различных частиц, энергии которых могут достигать сотни-тысячи килоэлектронвольт. Для регистрации частиц используются ионизационные камеры, вторично-эмиссионные датчики, сцинтилляционные спектрометры и счетчики. В установках типа Токамак при срыве разряда происходит генерирование убегающих электронов с различными энергиями, что препятствует нагреву плазмы, а также может приводить к плавлению и испарению стенок рабочей камеры [1]. Следовательно, измерение энергии и количества убегающих электронов является одной из важных задач для прогнозирования и контроля состояния плазмы в установках типа Токамак и других. Существуют различные датчики и методы измерения энергии убегающих электронов и их пространственного распределения [2, 3]. Одним из перспективных устройств для детектирования пучков убегающих электронов являются оптические системы, использующие, согласно публикациям [4, 5], излучение Вавилова - Черенкова (ИВЧ). Приёмной частью таких детекторов обычно служат кристаллы из алмаза, свечение которых по световоду передаётся на фотоэлектронный умножитель (ФЭУ), находящийся снаружи рабочей камеры. Излучение, регистрируемое этими детекторами, авторы работ [4, 5] относят к ИВЧ, однако спектры оптического излучения в работах этих авторов не приводятся. Только в работе [5] проведена калибровка детектора, при которой был получен спектр излучения, не соответствующий спектру ИВЧ в алмазе. Исследования свечения с помощью стандартных спектрометров в области 200-1000 нм образцов из натурального и искусственного алмаза при их возбуждении пучками электронов с энергиями в десятки-сотки килоэлектронвольт показали, что регистрируются только полосы импульсной катодолюминесценции (ИКЛ) [6]. УФ-излучение ИВЧ в алмазе при энергии убегающих электронов до 200 кэВ было впервые зарегистрировано в [7] с использованием монохроматора и высокочувствительного ФЭУ. Для регистрации ИВЧ с помощью стандартного спектрометра потребовалось увеличить энергию электронов [8, 9]. Однако данных о спектрах ИВЧ в различных кристаллах в настоящее время весьма мало. Цель данной работы - исследовать спектры ИКЛ и ИВЧ в кристаллах CaF2, BaF2, LiF, LiF-W, MgF2, определить области излучения наиболее интенсивных полос и кристаллы с наибольшей интенсивностью ИВЧ, а также измерить длительности импульсов излучения при возбуждении пучком электронов. В отличие от работы [10], энергия электронов была увеличена до 350 кэВ, а длительность импульса тока пучка - до 1.3 нс. Методика эксперимента Для возбуждения импульсной катодолюминесценции различных образцов была использована установка, конструкция которой подробно описана в работе [8]. Установка состояла из малогабаритного ускорителя электронов с газонаполненным диодом, а также стандартного спектрометра и световода с известными спектральными чувствительностью и пропусканием. Однако образцы возбуждались пучком убегающих электронов от нового ускорителя [11], который генерировал два импульса тока пучка с задержкой между их максимумами ≈ 10 нс. Первый, основной импульс, имел длительность на полувысоте ≈ 1.3 нс, плотность тока пучка ≈ 200 А/см2 и максимальную энергию электронов ≈ 350 кэВ. Второй импульс имел длительность на полувысоте ≈ 3 нс, плотность тока пучка ≈ 50 А/см2 и максимальную энергию электронов в спектре, как и в работе [10], ≈ 100 кэВ. Спектры пропускания и свечения регистрировались с помощью спектрометра Ocean Optics HR2000+ES (спектральный диапазон измерений 200-1000 нм, разрешение 0.9 нм), излучение на него подавалось по световоду P600-1-SR (Ocean Optics, Inc.). Интенсивность сигнала, который записывался с помощью спектрометра, была пропорциональна как мощности излучения, так и длительности оптического сигнала. Образцы толщиной 0.7-8 мм помещались на анодную фольгу, а световод спектрометра располагался с противоположной от фольги стороны кристалла. Амплитудно-временные характеристики свечения образцов регистрировались скоростным фотоприемником Photek PD025 с временным разрешением 0.1 нс. УФ-область спектра (240- 400 нм) выделялась с помощью оптического фильтра УФС-1, который устанавливался между образцами и световодом. Сигналы с фотоприемника и коллектора для измерения тока пучка регистрировались цифровым осциллографом Keysight DSO-X6004A (6 ГГц, 20 выборок/нс). Результаты измерений и их обсуждение Спектральные исследования свечения образцов под действием пучка электронов показали, что максимальную интенсивность излучения в этих условиях имеют кристаллы CaF2 и BaF2 (рис. 1, а и рис. 2, а). Рис. 1. Спектры излучения кристалла CaF2 (кр. 1) под действием пучка электронов и пропускания (кр. 2) (а). Импульс тока пучка электронов Ieb (кр. 1) и временной ход излучения, полученный с фотоприемника Photek PD025, без светофильтра (кр. 2) и со светофильтром УФС-1 (кр. 3) (б) Максимум экситонной полосы катодолюминесценции кристалла CaF2 c шириной на полувысоте ~ 77 нм приходится на длину волны λ = 280 нм при интенсивности ~ 2100 отн. ед. Кинетика затухания этой полосы описывается экспоненциальной функцией со временем релаксации ~ 70 нс (рис. 1, б), что на порядок больше длительности импульса тока пучка убегающих электронов. Соответственно выделить вклад ИВЧ в излучение кристалла CaF2 очень сложно. На рис. 1, б также видно увеличение интенсивности ИКЛ во время второго импульса тока пучка электронов Ieb (кривая 1) с энергией, которая меньше пороговой для ИВЧ (202 кэВ [7]). Спектр излучения кристалла BaF2-Ce (рис. 2, а) состоит из полосы, соответствующей переходам электронов из валентной зоны, образованной 2p-состояниями F-, в верхнюю остовную зону кристалла, образованную 5p-состоянием Ba2+ (кросс-люминесценция): узкая полоса с максимумом на λ = 217 нм и полушириной 30 нм. Широкая экситонная полоса с максимумом на λ = 308 нм имеет полуширину 90 нм. Интенсивности полос составляют ~ 600 и ~ 1150 отн. ед. соответственно. Третья полоса с максимумом на λ = 483 нм соответствует переходам с ионов фтора второй координационной сферы, низкая интенсивность которой (~ 35 отн. ед.) связана с малой степенью перекрытия волновых функций катиона и анионов. Сильный спад пропускания в области спектра короче длин волн менее 400 нм обусловлен поглощением ионами Ce3+ на f-d-переходах. Как известно, BaF2 является самым быстрым из известных неорганических сцинтилляторов, что подтверждается хорошим совпадением временного хода его излучения (рис. 2, б, кривые 2 и 3) с формой импульса тока пучка электронов Ieb (рис. 2, б, кривая 1). На рис. 2, б также видно увеличение интенсивности излучения во время второго импульса пучка электронов с энергией, которая меньше пороговой для ИВЧ. Таким образом, регистрируемое излучение кристаллов CaF2 и BaF2 относится к ИКЛ. Рис. 2. Спектры излучения кристалла BaF2-Ce (кр. 1) под действием пучка электронов и его пропускания (кр. 2) (а). Импульс тока пучка электронов Ieb (кр. 1) и временной ход излучения, полученный с фотоприемника Photek PD025, без светофильтра (кр. 2) и со светофильтром УФС-1 (кр. 3) (б) Рис. 3. Спектр излучения кристалла LiF (кр. 1) под действием пучка электронов с накопленными радиационными дефектами и спектр его пропускания (кр. 2) (а). Импульс тока пучка электро¬нов Ieb (кр. 1) и временной ход излучения, полученный с фотоприемника Photek PD025, без светофильтра (кр. 2) и со светофильтром УФС-1 (кр. 3) (б) Спектр излучения «чистого» кристалла LiF, возбужденного электронным пучком при криогенных температурах, состоит из экситонных полос, соотношение которых зависит от температуры кристалла и времени с момента окончания действия пучка [12]. Так, например, при T = 11 К в спектре присутствуют полосы на λ = 350, 280 и 210 нм, причем интенсивность последней более чем на порядок превышает интенсивности двух других. При увеличении температуры соотношение интенсивностей полос начинает меняться и при комнатной температуре спектр состоит из одной широкой полосы с максимумом в области 300 нм. На рис. 3, а представлен спектр излучения кристалла LiF (кривая 1) с накопленными радиационными дефектами и его спектр пропускания (кривая 2) при комнатной температуре. Видно, что в спектре пропускания данного кристалла присутствуют сильные полосы поглощения на длинах волн λ = 250, λ = 370, λ = 440 нм и слабая на λ = = 540 нм, интенсивность которых пропорциональна концентрации электронных центров окраски F, F3, F2, F4 соответственно и растет с увеличением количества импульсов пучка электронов. С этим, по-видимому, связано сокращение времени катодолюминесценции (в наших экспериментах пропускание кристалла на этих длинах волн за 10 выстрелов уменьшилось примерно на 10 %) относительно длительности пучка электронов (рис. 3, б). Наведённым поглощением также можно объяснить отсутствие излучения во время второго импульса тока пучка. Спектр излучения кристалла LiF (рис. 4, а), легированного W, без предварительно накопленных радиационных дефектов представляет собой перекрывающиеся полосы с максимумами на λ = 400 и 470 нм, соответствующие излучательным переходам в кислородных центрах O2--Va (кислород - анионная вакансия) и центрах O2--Va, возмущенных примесью W [13]. Рис. 4. Спектры излучения кристалла LiF-W (кр. 1) под действием пучка электронов и его пропускания (кр. 2) (а). Импульс тока пучка электронов Ieb (кр. 1) и временной ход излучения, полученный с фотоприемника Photek PD025, без светофильтра (кр. 2) и со светофильтром УФС-1 (кр. 3) (б) «Провал» в области длины волны λ = 460 нм появляется после облучения электронным пучком при температурах T > 200 К и связан с поглощением катодолюминесценции накопленными F2-центрами окраски [14]. Передний фронт светового импульса катодолюминесценции (рис. 4, б, кривая 2) в целом повторяет временной ход импульса возбуждения, однако на спаде происходит искажение формы катодолюминесценции, связанное с накоплением центров окраски, уменьшающих интенсивность люминесценции, а также с присутствием в кристалле LiF-W комплекса дефектов, являющихся эффективными ловушками электронных и ионных возбуждений [15]. Отсутствие излучения во время второго импульса тока пучка также можно объяснить наведённым поглощением. В кристалле MgF2 при низких температурах, так же как и в LiF, при импульсном облучении пучком электронов преимущественно создаются автолокализованные экситоны с соответствующими им излучательными переходами на длине волны λ = 387 нм [16]. С ростом температуры интенсивность свечения этой полосы уменьшается, а при температурах выше 100 К в спектре доминирует краевая полоса с максимумом на λ = 295 нм. В наших экспериментах катодолюминесценция кристалла MgF2 имела минимальную интенсивность, что облегчает регистрацию ИВЧ на фоне ИКЛ. Широкую полосу излучения в области длин волн короче 400 нм, интенсивность которой растет с уменьшением длины волны, можно связать с ИВЧ. На рис. 5, б показан временной ход из- Рис. 5. Спектры излучения кристалла MgF2 (кр. 1) под действием пучка электронов и его пропускания (кр. 2) (а). Импульс тока пучка электронов Ieb (кр. 1) и временной ход излучения, полученный с фотоприемника Photek PD025, без светофильтра (кр. 2) и со светофильтром УФС-1 (кр. 3) (б) лучения кристалла MgF2 и импульса тока пучка электронов, формы и длительности которых хорошо совпадают, что характерно для безынерционного ИВЧ. На рис. 5, б также видно, что во время второго импульса тока пучка электронов Ieb (кривая 1) с энергией, которая меньше пороговой, для ИВЧ (≈ 200 кэВ) излучение отсутствует. Выводы Воздействие пучком электронов с энергией до 350 кэВ на кристаллы MgF2, которые имеют малую интенсивность ИКЛ в коротковолновой области спектра, позволило зарегистрировать излучение Вавилова - Черенкова. Кроме того, кристалл MgF2 имеет высокую радиационную стойкость из-за низкой эффективности преобразования первичных дырочных центров в стабильные. Это позволяет использовать кристалл MgF2 в качестве черенковского датчика пучков убегающих электронов. Остальные кристаллы, исследованные в настоящей работе, имеют интенсивные экситонные полосы в коротковолновой области спектра, либо не являются прозрачными, как в случае с LiF-W. Всё это затрудняет регистрацию излучения Вавилова - Черенкова.

Скачать электронную версию публикации