Energy characteristics of non-resonator generation in nanodispersion active media under irradiation by femtosecond laser.pdf Введение Получение лазерного излучения в случайно-неоднородных активных средах теоретически было обосновано В.С. Летоховым [1] в 1967 г. В своей работе он предложил возможный механизм формирования обратной оптической связи за счет сильного рассеяния в усиливающей среде. Экспериментально этот эффект был продемонстрирован В.М. Маркушевым [2]. Опыт был проведен на образцах диэлектрических порошков, активированных ионами неодима. Впоследствии лазерную генерацию получали и исследовали в различных случайно-неоднородных активных средах. Сейчас эффект генерации лазерного излучения в таких средах получил название «Random-lasing» или «случайный лазер» [3]. В «классическом лазере» генерация определяется, как правило, двумя факторами - оптическим усилением, которое создается инверсией населенности в возбужденном активном веществе, и формированием обратной связи, осуществляемой резонатором лазера. При этом явление светорассеяния играет в данной ситуации негативную роль и всегда сводится к минимуму. Однако в стохастическом лазере хаотичная сильно рассеивающая среда улучшает условия получения в ней лазерного эффекта. В работе [4] автор H. Cao дает определение стохастическому лазеру - это безрезонаторный лазер (в виду отсутствия внешних зеркал), в котором механизм положительной обратной связи осуществляется за счет рассеяния света в активной среде с оптическими неоднородностями. По типу получения вынужденного излучения стохастический лазер можно разделить на два класса [3]. Первый - это стохастический лазер на основе растворов лазерных красителей с внедренными наночастицами различных веществ. В таких структурах эффект многократного рассеяния на малых неоднородностях увеличивает время нахождения фотонов вынужденного излучения в возбужденной активной среде. Ко второму классу относят стохастические лазеры, принцип генерации которых основан на возникновении вынужденного излучения в так называемых микрорезонаторах, зеркалами которых являются хорошо отражающие грани микрокристаллов. Замкнутые резонаторы образуются случайным образом во время действия импульса накачки. Композитные лазерно-активные среды привлекают внимание исследователей, в том числе и потому, что пороги генерации в таких активных средах существенно ниже, чем в активных средах без наночастиц [5]. В качестве накачки стохастических лазеров используются твердотельные лазеры наносекундной длительности, кроме того, известно использование в качестве накачки и фемтосекундных лазеров [6]. В силу малых величин длительности фемтосекундное излучение применяется для изучения быстропротекающих физических, химических и биологических процессов, а также в микроскопии и оптической когерентной томографии [7]. Фемтосекундные лазеры могут использоваться в качестве источников излучения для воздействия на живые объекты (ткани, клетки, клеточные органеллы) с целью изменения структур или функций последних не только в фундаментальных исследованиях, но и в клинической практике. На сегодняшний день не существует данных об исследованиях, связанных с оценкой влияния длительности импульса накачки на лазерную генерацию в активных средах с наночастицами различной природы. Поэтому в данной работе представлены результаты измерения порогов вынужденного излучения в растворах различных красителей с разной концентрацией наночастиц металлов и диэлектриков при облучении фемтосекундными лазерными импульсами. Результаты экспериментов Для получения энергетических характеристик генерации композитных растворов при облучении фемтосекундными лазерными импульсами была проведена серия экспериментов. Эксперименты проводились на установке, схема которой показана на рис. 1. Рис. 1. Схема экспериментальной установки: 1 - фемтосекундная тераваттная лазерная система; 2 - диафрагма; 3 - активная среда; 4 - фильтр КС8; 5 - световод; 6 - спектрометр; 7 - ПК В качестве накачки раствора использовалось излучение фемтосекундной тераваттной лазерной системы на титан-сапфире с длиной волны λ ≈ 0.8 мкм, максимальной энергией в импульсе 100 мДж, частотой 10 Гц и длительностью импульса ∆t ≈ 50 фс. Выходная энергия лазера контролировалась измерителем мощности «Ophir». Излучение лазера направлялось на каплю с активной средой (этанольный раствор красителя родамин 6Ж чистый с концентрацией 10-2 моль/л и с наночастицами Al с концентрацией 1.25 % об. долей, наночастицы Al были получены методом лазерной абляции В.А. Светличным [8]). Вторичное излучение из капли с помощью световода попадало во входное окно спектрометра марки «AvaSpec», после чего полученные спектры выводились на ПК. На рис. 2 представлены зависимости интенсивности свечения капли от энергии лазерного импульса накачки в относительных единицах для того, чтобы сравнить экспериментальные данные с квадратичной зависимостью, которой, как известно, подчиняется спонтанная двухфотонновозбужденная люминесценция. Зависимости получены при использовании чистого красителя (рис. 2, а) и раствора красителя с наночастицами Al (рис. 2, б). Из рис. 2, а видно, что до энергии накачки 3.8 ТВт/см2 (0.45 отн. ед.) кривая имеет вид типичной квадратичной зависимости, что свидетельствует о спонтанной люминесценции при двухфотонном поглощении. На участке от 3.8 до 6.3 ТВт/см2 поведение зависимости величины спектрального пика от плотности мощности накачки можно аппроксимировать степенной зависимостью с показателем степени больше двух. Такой сильный рост величины сигнала от светящейся капли в узком спектральном диапазоне в области максимума спектра спонтанной люминесценции красителя свидетельствует о развитии процесса вынужденного излучения в объеме капли. Естественно предположить, что это суперлюминесценция, то есть стимулированная люминесценция, развивающаяся за один проход по объему возбужденного красителя. А уменьшение величины сигнала суперлюминесценции при накачках свыше 6.3 ТВт/см2 (0.65 отн. ед.) связано, очевидно, с фотодеградацией красителя при высоких плотностях мощности лазерной накачки. Из рис. 2, б видно, что в растворе при использовании импульсов накачки с такой же плотностью мощности, как и в случае с чистым красителем, квадратичная зависимость отсутствует, что говорит о преобладании вынужденного излучения над спонтанной люминесценцией при заданном интервале плотности мощности импульса накачки. Вынужденное излучение наблюдается вплоть до плотности мощности накачки порядка 6 ТВт/см2 (0.55 отн. ед.), затем, как и в случае с чистым красителем, происходит разрушение красителя. Рис. 2. Зависимости интенсивности свечения активной среды от плотности мощности лазерного импульса накачки: а - чистого раствора красителя Р6Ж, б - с наночастицами Al; кр. 1 - полученные данные, кр. 2 - построенная квадратичная зависимость Для того чтобы определить пороги вынужденного излучения в растворах красителей с наночастицами, экспериментальная установка была доработана, а именно вместо спектрометра был установлен более чувствительный измеритель ФЭУ-79 и осциллограф «Tektronix MDO3034» для регистрации сигнала с ФЭУ (рис. 3). Рис. 3. Схема экспериментальной установки: 1 - фемтосекундная тераваттная лазерная система; 2 - диафрагма; 3 - активная среда; 4 - фильтр; 5 - световод; 6 - монохроматор; 7 - ФЭУ; 8 - осциллограф В качестве активной среды использовался этанольный раствор чистого красителя Р6Ж и раствор красителя с наночастицами Ag, полученные в [9], с концентрацией 1.25 % об. долей. Излучение фемтосекундной тераваттной лазерной системы на титан-сапфире с длиной волны λ ≈ 0.8 мкм, максимальной энергией в импульсе 100 мДж, частотой 10 Гц и длительностью импульса ∆t ≈ 50 фс попадало на каплю с активной средой, вторичное излучение от капли принималось ФЭУ и регистрировалось осциллографом. По полученным осциллограммам были построены зависимости амплитуды импульса с фотоэлектронного умножителя от интенсивности накачки для раствора чистого красителя родамин 6Ж и раствора красителя родамин 6Ж с наночастицами Ag (рис. 4). На рис. 4, а видно, что до плотности мощности накачки 186 ГВт/см2 (0.16 отн. ед.) наблюдается квадратичная зависимость амплитуды импульса с фотоэлектронного умножителя от интенсивности накачки, что говорит о спонтанной люминесценции. С плотности мощности 186 ГВт/см2 (0.16 отн. ед.) поведение зависимости величины амплитуды сигнала с ФЭУ от плотности мощности накачки можно аппроксимировать степенной зависимостью с показателем степени больше двух. Такой сильный рост величины сигнала с ФЭУ от светящейся капли свидетельствует о развитии процесса вынужденного излучения в объеме капли. Рис. 4. Зависимость амплитуды импульса с фотоумножителя от интенсивности накачки при использовании чистого красителя Р6Ж (а) и красителя Р6Ж с наночастицами Ag с концентрацией 1.25 % об. долей (б) На рис. 4, б порог вынужденного излучения в растворе родамин 6Ж с наночастицами Ag достигается при плотности мощности импульса накачки равного 74.3 ГВт/см2 (0.41 отн. ед.). Таким образом, добавление наночастиц в раствор красителя привело к снижению порога вынужденного излучения в 2.5 раза. Для получения энергетических характеристик свечения активной среды при однофотонном поглощении использовалось излучение фемтосекундной тераваттной лазерной системы на титан-сапфире с длиной волны λ ≈ 0.4 мкм, максимальной энергией в импульсе 100 мДж, частотой 10 Гц и длительностью импульса ∆t ≈ 50 фс, в качестве активной среды использовался этанольный раствор красителя кумарин-30 с концентрацией 10-2 моль/л, максимум спектра поглощения которого равен 400 нм, и с наночастицами ZnO, полученными в [10], с концентрацией 0.625 и 1.25 % об. долей. Полученные результаты приведены на рис. 5. Рис. 5. Зависимость амплитуды импульса с фотоумножителя от интенсивности накачки при использовании чистого красителя кумарин-30 (1), красителя кумарин-30 с наночастицами ZnO с концентрацией 0.625 % об. долей (2) и красителя кумарин-30 с наночастицами ZnO с концентрацией 1.25 % об. долей (3) Для чистого красителя кумарин-30 порог равен 22.9•108 Вт/см2, для красителя кумарин-30 с наночастицами цинка с концентрацией 0.625 % об. долей - 11.4•108 Вт/см2 и для красителя кумарин-30 с наночастицами ZnO с концентрацией 1.25 % об. долей - 15.7•108 Вт/см2. Порог вторичного излучения при однофотонном поглощении при добавлении наночастиц в активную среду понижается в 1.4 раза. Заключение По результатам проведенных экспериментов можно сказать, что при однофотонном поглощении, то есть при накачке излучением с длиной волны 400 нм, пороги вынужденного излучения как чистой активной среды, так и среды с наночастицами ниже на два порядка, чем при возбуждении длиной волны накачки 800 нм, то есть при двухфотонном поглощении. При двухфотонном поглощении пороги вынужденного излучения активной среды с наночастицами в 2.5 раза ниже, чем пороги вынужденного излучения чистой активной среды. При однофотонном поглощении пороги вынужденного излучения активной среды с наночастицами в 1.4 раза ниже, чем пороги вынужденного излучения чистой активной среды.

Скачать электронную версию публикации