On the imitation assessment of the radiation resistance of materials.pdf Введение Материалы для внутрикорпусных устройств современных реакторов на быстрых нейтронах должны выдерживать радиационную нагрузку до 80-100 сна (смещений на атом) и более, не испытывая неблагоприятных изменений свойств. Это требует разработки новых классов материалов с повышенной радиационной стойкостью. Натурные испытания перспективных материалов с учетом операций вылеживания с целью устранения наведенной активности занимают не менее 5-7 лет. Это не позволяет оперативно корректировать состав, а также технологии обработки предлагаемых композиций. Сроки неактивирующих имитационных экспериментов с использованием ускоренных ионов укладываются в 1 год с полным циклом аналитических исследований. При этом с учетом отсутствия наведенной активности образцов возможно проведение широкого круга исследований, недоступных при работе с активными материалами. В настоящее время, с одной стороны, сформировались в целом оптимистические представления в отношении возможности имитации реакторного облучения материалов с использованием пучков ускоренных ионов. С другой стороны, исчерпывающее обоснование правомерности такой имитации пока отсутствует. На основе последних оригинальных и обобщающих публикаций (см., в частности, [1-8]) по воздействию реакторных нейтронов и ускоренных ионов на конденсированные среды возникли новые возможности анализа факторов, определяющих сходство и различие этих двух видов воздействия. Конечной целью является обоснование критериев и путей обеспечения максимальной степени подобия натурных и имитирующих процессов. Это касается как процессов каскадообразования при реакторном и ионном облучении, так и процессов последующей эволюции дефектной структуры. Следует учесть влияние сорта внедряемых ионов, их энергии, массы, флюенса, определяющего число смещений на атом (сна), а также влияние скорости набора флюенса. Важными являются вопросы, относящиеся к геометрическим и энергетическим параметрам так называемых «плотных каскадов»**, порождаемых первично выбитыми атомами (ПВА) либо ускоренными ионами, в ходе натурных и имитационных испытаний. Последнее касается, в частности, высоких локальных температур (3000-6000 К) и тепловых давлений (до 40 ГПа) в термализованных наномасштабных областях прохождения плотных каскадов атомных смещений. Должен быть теоретически и практически решен вопрос о соотношении (коэффициенте подобия) интегральной (средней макроскопической) температуры мишеней в натурных и имитационных экспериментах. Необходимо учитывать также эффекты генерации и распространения в облучаемых средах наномасштабных посткаскадных мощных упругих и ударных волн сжатия [9- 12], давления, на фронте которых могут превышать не только реальный, но и теоретический предел текучести материалов. Роль последнего фактора практически не затрагивается классичес¬кой радиационной физикой. В метастабильных средах такие волны могут распространяться теоретически на неограниченные расстояния, инициируя структурные и фазовые превращения [5-7] . Это относится в равной степени и к натурным, и к имитационным экспериментам. В работе рассмотрены вопросы дефектообразования при нейтронном и ионном облучении. Подвергнуты корректировке процедуры расчета числа смещений на атом. Дано обоснование подобия фрактальной структуры каскадов атомных смещений, формирующейся в ходе натурных и имитационных испытаний. Затронуты проблемы обеспечения подобия посткаскадных релаксационных процессов (требующих ускорения при постановке краткосрочных имитационных экспериментов) и обсуждаются направления их решения. Предложены простые методы оценки некоторых характеристик процесса дефектообразования и параметров формируемой дефектной структуры. 1. Каскадообразующее облучение. Эксперимент. Теория 1.1. Воздействие нейтронов и ионов Потоки нейтронов характеризуются их энергетическим спектром и флаксом (см-2 с-1)**. При анализе воздействия нейтронов на конденсированные среды приобретает значение также флюенс (см-2), зависящий от времени экспозиции, а при описании процессов дефектообразования в кристаллах и эволюции структуры в ходе облучения принято использовать число смещений на атом, означающее число актов выбивания атомов из их устойчивых положений в решетке в расчете на атом вещества. Воздействие на материалы других видов дефектообразующих излучений (электронов, ионов, осколков деления) описывается с использованием аналогичных характе- ристик. Электроны с энергией > 0.5 МэВ создают в совершенных кристаллах единичные пары Френкеля. Частицы массой, равной или превышающей массу нуклона, при достаточной энергии (начиная примерно с 102-103 кэВ) образуют разветвленные, а на конечной (периферийной) стадии плотные каскады атомных смещений, содержащие от нескольких сотен и тысяч до нескольких десятков тысяч атомов. При нейтронном облучении наиболее вероятные энергии ПВА отдачи (единицы/десятки килоэлектронвольт) таковы, что эти атомы чаще всего образуют плотные (неразветвленные) каскады атомных смещений. При высоких флюенсах нейтронов дефектная структура всего объема материалов активной зоны и ее окрестности является суперпозицией таких каскадных областей. При ионном облучении обычно формируется аналогичная структура, но в достаточно узкой зоне шириной от нескольких десятков нанометров до нескольких микрометров, так как пробег ионов, имеющих электрический заряд, значительно короче, чем пробег нейтронов. Тем не менее структура и физические свойства дефектной зоны могут быть подробно исследованы, в частности методами полевой и высокоразрешающей электронной микроскопии. Изучение механических свойств (хрупкости, ползучести) на микромасштабных имитационных образцах существенно осложнено в силу трудности учета размерных факторов. Важной характеристикой, отражающей роль радиационных дефектов, является электросопротивление. Протяженность дефектной зоны может быть увеличена за счет вариации энергии и, соответственно, пробегов ускоренных ионов. На рис. 1 отмечены некоторые процессы и стадии воздействия различных видов корпускулярного излучения на материалы. Некоторые из этих процессов рассмотрены ниже более подробно. Рис. 1. Основные стадии воздействия и инициируемые процессы для различных видов корпускулярного излучения В работах [13, 14] получены свидетельства независимости геометрических и энергетических характеристик (и в итоге формируемой дефектной структуры) периферийных зон каскадов атомных смещений от сорта и энергии каскадообразующих частиц. Эти зоны имеют поврежденную структуру, определяемую (при числе сна > 5-10) многократным наложением плотных каскадов атомных смещений, и состоят при указанных значениях сна практически только из атомов облучаемых сред как при нейтронном, так и при ионном облучении. Энерговыделение в этих областях [13-15], как показывает представленный ниже эксперимент, абсолютно не зависит от сорта и энергии частиц. Однако дальнейшая длительная эволюция этих зон и всего объема материала при ионном и нейтронном облучении определяется подобием или различием релаксационных радиационно-стимулированных процессов по мере накопления сна. Подобие фрактальной структуры периферийных зон каскадов, демонстрируемое ниже конкретными исследованиями, может быть принято в качестве одной из физических основ правомочности имитации нейтронного облучения с использованием пучков ускоренных ионов. На рис. 2 показаны ключевые факторы, определяющие результат воздействия каскадообразующих излучений на структуру и свойства материалов. Ниже мы обсудим их роль, рассмотрев сначала некоторые экспериментальные результаты. Исследования игольчатых образцов Ir и Pt после реакторного нейтронного облучения и после ионной бомбардировки методом полевой ионной микроскопии с атомным разрешением [16, 17] показали, что средний размер так называемых «обедненных зон» (являющихся областями прохождения плотных каскадов атомных смещений, центральная часть которых обеднена атомами металла), образовавшихся после нейтронного и ионного облучения при сопоставимых значениях сна, практически одинаков. Это же можно сказать о пространственном распределении таких зон в игольчатых эмиттерах, вызванных нейтронным и ионным облучением, при сопоставимых значениях сна. Что касается энергетических характеристик, в работах [15, 18] были впервые измерены высокие локальные температуры (3000-6000 К) и получены оценки тепловых давлений (5-40 ГПа), пропорциональных этим температурам, в областях термических пиков (thermal spikes), предсказанных теоретически [9-12], которые представляют собой наномасштабные области прохождения плотных каскадов атомных смещений, термализуемых в течение ? 10-12 с (после 4-5 соударений на атом). Рис. 2. Степень влияния различных факторов {1} ? {6} на дефектную структуру материала ( ? сильное влияние, ? слабое влияние). Заштрихованы периферийные зоны плотных каскадов атомных смещений. Справа результаты имитации порового распухания [19] В последующих работах [13, 14] на основе анализа спектров теплового свечения поверхности мишеней из чистых металлов (Fe, Zr, Ta, W) в ходе их бомбардировки ионами инертных газов (Ar+, Kr+, Xe+) с энергиями 5, 10 и 15 кэВ установлено, что температура термических пиков не зависит от сорта и энергии внедряемых ионов, а зависит только от материала мишени (рис. 3). Несмотря на то, что результат получен для энергий ионов 5-15 кэВ, его, вероятно, можно распространить, с учетом представлений [5, 20], на разветвленные каскады, завершающиеся на периферийной стадии плотными каскадами (рис. 4). Понятно, что частицы, порождающие каскады, дают лишь одну из множества траекторий. Остальные траектории принадлежат атомам матрицы, играющим ключевую роль в формировании каскадов. В работах [13, 14] (рис. 3 и 4) фактически показано, что периферийная фрактальная структура каскадов атомных смещений, содержащая максимальное количество дефектов, «не помнит своего родства» в отношении порождающих каскад частиц. Эта структура одинакова для частиц низкой, средней и, вероятно, также высокой энергии, имеющих соответственно малые, средние и протяженные пробеги. Аналогией может являться то, что небольшое деревце и фрагмент большого дерева могут быть практически неразличимыми и не помнить предыдущих ветвлений. Фрактальную структуру каскада атомных столкновений определяет физическая природа (и структура) матрицы, так же как строение конкретного растения - его генетическая природа. Схема, представленная на рис. 2, основанная на данных работ [13-15], констатирует тот факт, что дефектная структура мишени, при одинаковом числе смещений на атом, практически не зависит от типа облучающих частиц {3} и их энергии {4} (сильное влияние - темные стрелки, слабое - светлые). Кроме того, состав и структурное состояние материала мишеней {5} в конкретном имитационном эксперименте изначально заданы. При заданном сна флюенс ионов {1} подбирается автоматически. Таким образом, остаются только два фактора: флакс (скорость набора флюенса) {2} и температура {6}, выбор которых для обеспечения адекватности натурных и имитационных испытаний является нетривиальным. Эти два фактора при использовании имитирующих ионных пучков взаимосвязаны между собой. Во-первых, мощные пучки ионов, обеспечивающие быстрый набор высоких значений сна, вызывают существенный нагрев мишеней, который должен быть согласован с условиями реакторного облучения. Во-вторых, может потребоваться регламентированное различие температур натурного и имитационного облучения в целях компенсации разницы в скорости набора числа смещений на атом. Повышенная скорость набора сна в имитационных экспериментах требует увеличения температуры мишени для ускорения процессов релаксации. Рис. 3. Свечение металлических мишеней в ходе ионного облучения: а - схема, иллюстрирующая формирование спектрального состава свечения поверхности металлов под воздействием ускоренных ионов (1 - неравновесное излучение (приповерхностная плазма); 2 - термический пик; 3 - интегральный нагрев мишени); б, в - спектральный состав свечения металлов при бомбардировке ионами Xe+ с энергиями 5, 10, 15 и 20 кэВ (б - Zr, в - W); г, д - спектральный состав свечения металлов при бомбардировке ионами Ar+, Kr+ и Xe+ с энергией 15 кэВ (г - Fe, д - Ta) Рис. 4. Схема атомных смещений: а - траектория движения нейтронов в среде и первичные атомы отдачи; б - образование периферийных плотных каскадов атомных смещений Действительно, целью имитации является не только обеспечение подобия первичной дефектной структуры той, которая формируется в ходе натурных испытаний, но и обеспечение подобия ее эволюции в ходе облучения. Факторы {2} и {6} определяют течение процессов, характерные времена которых показаны на рис. 1. Многократное снижение времени тестирования материалов при имитационном облучении по сравнению с натурным чревато пространственно-временным наложением сложной совокупности процессов. Это касается, в частности, относительно медленного процесса внутрикаскадной диффузии. Последнее, вероятно, можно пытаться компенсировать некоторым увеличением температуры мишени в имитационных экспериментах с учетом экспоненциальной зависимости скорости миграционных процессов от обратной температуры. Однако вопрос об эффективности температуры как фактора, обеспечивающего подобие процессов при кардинально отличающихся временах набора сна в натурных и имитационных экспериментах, остается открытым. Сложность проблемы заключается том, что различные процессы с ростом температуры ускорятся по-разному вследствие различия их энергий активации. Это является одним из главных аргументов противников имитационного облучения. Существенные перспективы представляет детальное моделирование релаксационных процессов методами Монте-Карло и молекулярной динамики [21, 22]. Уменьшить перекрытие уже образованных областей атомных смещений с вновь возникающими областями до истечения характерного времени внутрикаскадной диффузии может позволить использование коротко-импульсной имплантации с низкими плотностями тока в импульсе (не более нескольких сотен мкА/см2), такими же, как при непрерывной имплантации. Следует надеяться, что оптимизация роли факторов {2} и {6}, при надлежащем учете остальных факторов, даст возможность решить главную задачу создания эффективных имитационных методик выбора материалов оптимального состава {5} с повышенной радиационной стойкостью. Температура мишеней при плотностях ионного тока выше нескольких десятков мкА/см2 будет существенно возрастать с увеличением энергии частиц, что следует учитывать и использовать при создании эффективных методов имитации. 1.2. О расчете числа смещений на атом 1.2.1. Предлагаемая процедура расчета сна для каскадообразующих излучений Для расчета числа смещений на атом D (сна) , создаваемых однородным по сечению моноэнергетическим пучком частиц энергии E на глубине x в слое x, x+?x (см) плоской мишени, достаточно знать: 1) среднее число дефектов Cd (E), создаваемых одной частицей при её полном торможении в веществе мишени; 2) атомную плотность вещества n (см-3); 3) число нормально падающих на единичную площадь частиц (где t - время (с), - флакс (см-2 с-1), ?* = 1 (см2) - сечение взаимодействия, равное единице в силу полного торможения внедряемых частиц) и, кроме того, иметь в наличии функцию распределения числа дефектов по глубине мишени Q(х) (см-1) (рис. 5)**. Тогда среднее число сна в слое x, x+?x , (1а) *** , (1б) Рис. 5. Профили радиационных дефектов и внедренных ионов где Q - доля дефектов в слое толщиной ?x, ; - объем слоя, см3. Интуитивно понятно, что число дефектов , создаваемых при торможении одной частицы (в отсутствие неких нелинейных эффектов неупругого торможения), пропорционально ее энергии и обратно пропорционально энергии образования дефекта, т.е. , где - энергия радиационного повреждения (данные, относящиеся к металлов приводятся, например, в работах [25, 26]). Именно такой вид имеет записанное ниже соотношение Кинчина - Пиза (формула (2); k = 0.5) [27, 28] для торможения первичных атомов отдачи c энергией E2. В случае расчетов для высокоэнергетических частиц или нейтронов, частично проходящих сквозь мишень толщиной (так же как и в случае расчета для выделенного слоя толщиной ), необходимо использовать парциальный флакс, рассчитываемый с использованием (рис. 5). Для реакторных нейтронов , a - коэффициент поглощения, - толщина мишени. Описанная здесь процедура расчета числа сна должна быть дополнена интегрированием, если имеется широкий спектр энергий частиц, как при реакторном облучении (в случае реакторного облучения а тогда есть усредненный по всем энергиям коэффициент поглощения нейтронов). Представленная процедура позволяет учесть не только упругие столкновения, но и неупругие потери на возбуждение и ионизацию атомов (посредством введения дополнительного коэффициента k'). Описанный способ оценки количества сна отвечает закону сохранения энергии. Результат не зависит от природы частиц, а зависит лишь от их энергии E. Глобальной проблемой является неточное знание , , k и k', а также потерь на возбуждение тепловых фононов. Для более точной оценки некоторых из этих параметров используются методы численного моделирования, в частности современные гибридные методы молекулярной динамики и Монте-Карло [21, 22]. Для расчета сна в настоящее время применяется схема, отличающаяся от приведенной выше. Согласно объективному анализу, с точки зрения следствий общетеоретического рассмотрения задачи о столкновении частиц (см. Приложение) эта схема содержит скрытые, не очевидные на первый взгляд, погрешности и является необоснованно усложненной. В связи с этим представляется необходимым прояснить ситуацию и внести необходимые коррективы. Основой утвердившихся методов расчета является введение каскадной функции. Каскадная функция определяется как среднее число смещенных атомов, образованных атомом отдачи с энергией E2. Для вычисления каскадной функции практически все известные теории (см. [27, 28]) дают соотношение вида (2) (различие заключается лишь в значении коэффициента k), где - энергия радиационного повреждения (образования пары Френкеля). На данном этапе (с помощью уравнения (2)) учитываются лишь упругие потери энергии при столкновениях. В классической теории Кинчина и Пиза k = 0.5 [2]. Считается, что точное знание вида потенциалов взаимодействия частиц позволяет скорректировать значение k [27, 28]. Стандартная процедура определения числа радиационных дефектов состоит в следующем. Если облучение осуществляется в течение t секунд, тогда число смещенных атомов моноэнергетическими частицами с энергией (без учета неупругих ионизационных потерь) принято определять следующим образом: (3) или . (4) Здесь (см-2) - флюенс; - полное эффективное сечение образования первичного атома отдачи (или, иначе, первично выбитого атома); - число взаимодействующих частиц; - (см. Приложение) плотность вероятности образования ПВА с энергией ; - каскадная функция, равная, как отмечалось, среднему числу смещенных атомов среды с энергией . Считается, что интеграл в выражении (4) дает тотальное среднее число смещенных атомов среды под воздействием всех ПВА с энергиями от до . Плотность вероятности образования ПВА с энергией определяется на основе точного решения классической задачи об упругом столкновении частиц [27, 28] с известным видом потенциала взаимодействия (см. Приложение). Суть возражения состоит в том, что не имеет никакого отношения к плотности вероятности образования первичного атома отдачи (ПВА) с энергией . Дело в том, что атомы отдачи с энергией могут быть созданы не только первичными атомами отдачи, но и атомами отдачи следующих поколений. Кроме того, функция является по определению средней величиной и не нуждается в усреднении. Это означает, что вместо (3) и (4) следует, аналогично выражению (2), записать , . Соотношения (3) и (4) были бы справедливы, если бы вместо была использована функция , отражающая пропорциональность энергии и имеющая в результате интегрирования значение при . Функция отражает тот факт, что атомы отдачи с энергией могут быть созданы не только первичными атомами отдачи, но и атомами отдачи других поколений. 1.2.2. Стандартный расчет числа радиационных дефектов Cd(E) ? для потока реакторных нейтронов Проведем расчет числа дефектов, создаваемых потоком реакторных нейтронов при их полном замедлении в твердом теле (т. е. полном поглощении твердым телом) по стандартной методике. В таких расчетах, как отмечено выше, подставляют выражение для каскадной функции (2) в уравнение (4). В силу короткодействующего потенциала взаимодействия нейтронов с атомами среды применима модель твердых сфер (что заменяет точную процедуру использования уравнений (П.2) и (П.3), см. Приложение), согласно которой плотность вероятности образования ПВА с энергией : [27, 28]. Это означает, что нейтрон с равной вероятностью передает атому отдачи любую часть своей энергии от 0 до , а её среднее значение . Здесь - коэффициент передачи энергии (An и A - атомная масса нейтрона и приведенная атомная масса вещества). Тогда учитывая, что , получим . (5) Мы видим, что стандартная методика дает в раз меньшее количество дефектов, чем прямое использование соотношения (2) с заменой на . Это неудивительно, поскольку, как уже говорилось, плотность вероятности образования ПВА и его предельная энергия не имеют никакого отношения к общему числу образуемых дефектов, которое должно определяться соотношением: . Полное число дефектов, созданных реакторными нейтронами в соответствии с (5), определяемое в результате интегрирования по всему спектру энергий нейтронов от до , получается также заниженным в указанное выше число раз: . (6) Как можно видеть, полученное по стандартной методике полное количество смещений (сна) определяется не средней энергией нейтронов, а средней энергией первичных атомов отдачи: , что является абсурдным. Правильным является использование исходного соотношения (2) с интегрированием по спектру нейтронов в соответствии с соотношением (6) (результат при этом увеличится в раз). Следует отметить, что для тонких пластин эффективный (парциальный) флакс необходимо определять как (поскольку дефекты создает лишь поглощенная часть нейтронов), где а - усредненный по всем энергиям коэффициент поглощения нейтронов, а - толщина пластины. 1.2.3. Стандартный расчет числа радиационных дефектов Cd(E) ? для первичных атомов отдачи и тяжелых ионов (E < 106 эВ) Наиболее вероятные энергии атомов отдачи при реакторном облучении заключены в диапазоне ~ 5-15 кэВ, а энергии наиболее быстрых атомов отдачи не превышают нескольких сотен килоэлектронвольт. Такие и на несколько порядков более высокие энергии ионов, необходимые для различных схем имитации реакторного облучения, могут быть обеспечены на многих типах современных ускорителей . Поскольку энергии ПВА, созданных нейтронами, не превышают 106 эВ, их пробеги в процессе торможения полностью умещаются в материале внутрикорпусных устройств (ВКУ) и исследуемых мишеней, по крайней мере, если они имеют толщину более нескольких микрометров. Это означает, что ПВА полностью передают свою энергию на создание радиационных дефектов, а также на ионизацию атомов и нагрев решетки. То же можно сказать об атомах отдачи, образуемых при облучении ионами, а иногда и о самих ионах, используемых в имитационных экспериментах. Для столкновений при торможении тяжелых ионов и атомов отдачи с энергиями < 106 эВ, а также несколько превышающими эту энергию, согласно существующим представлениям [2, 27, 28], может быть использован обратноквадратичный потенциал взаимодействия, для которого из уравнений (П.1) и (П.2) (см. Приложение) следует, что . Тогда в результате интегрирования с применением стандартной методики (2) - (4), подобно расчету числа дефектов, создаваемых потоком нейтронов в п.п. 1.2.2, получаем . (7) Мы видим, что результатом расчета для тяжелых ионов и атомов отдачи, как и для быстрых нейтронов, является заниженное число дефектов (пропорциональное сна), по сравнению с прямым вычислением по формуле . Этот факт является следствием ошибочной процедуры использования каскадной функции, приводящей к зависимости числа создаваемых дефектов не от энергии частицы, а от средней энергии первичного атома отдачи, который она может создать, что, безусловно, неверно. Во всяком случае в силу того, что такие частицы, как нейтрон, первичный атом отдачи, ускоренный ион, образуют атомы отдачи нескольких поколений. Интегрирование не до , а до привело бы к исчезновению ? в соотношении (6), но результат интегрирования, несмотря на это, остался бы заниженным. В то же время понятно, что такое интегрирование неправомерно в силу использования . В заключение отметим, что для создания близких условий реакторного и имитационного облучения необходимо не только соответствие значений сна, но и близкое соответствие геометрических и энергетических параметров плотных каскадов, формирующих структуру и свойства дефектных слоев материалов. Как уже отмечалось, в этом плане благоприятным является недавно установленный факт независимости фрактальной структуры каскадов атомных смещений от сорта каскадообразующих частиц и их энергии [14, 29]. Установлено, что структура каскадов определяется только свойствами мишени. В указанных работах предполагается также, что существует некий пороговый размер (радиус ) плотного каскада, при превышении которого происходит дальнейшая фрагментация. В результате этого периферийные области разветвленных каскадов атомных смещений состоят из плотных каскадов близких размеров независимо от сорта частицы, породившей глобальный каскад, и ее энергии [14]. От исходных значений энергии нейтрона или имитирующего иона зависит только размер дерева каскада. При высоких дозах реакторного облучения плотность покрытия плотными каскадами объема материала становится сопоставимой с таковой, достигаемой за гораздо меньшие времена (но в узкой по глубине зоне) при имитационном ионном облучении. 1.3. Рекомендуемые соотношения При нейтронном облучении важно иметь оценку числа образуемых ПВА. Дело в том, что каждый первичный атом отдачи (со средней энергией в окрестности ~ 8-12 кэВ) формирует чаще всего один плотный каскад атомных смещений (рис. 6). Роль этих каскадов, порождающих большое количество дефектов и проходящих стадию термического пика в результате сверхбыстрого (в течение 10-12 с) разогрева (до 3000-6000 К [5-7, 13, 15, 19]) с испусканием мощных посткаскадных упругих и ударных волн, очень велика в формировании дефектной структуры реакторных материалов и важна для постановки имитационных экспериментов. Рис. 6. Условная линейная схема последовательного выбивания атомов в плотном каскаде, порожденном нейтроном или другой быстрой частицей; 1 - первичный атом отдачи (образование пары Френкеля); нумерация 2-12 дефектов следующих поколений произвольная (сверху - направо); I, II, III, IV - нумерация поколений дефектов; VI - движущиеся атомы с E2 < Ed, не способные создавать радиационные дефекты. Жирной линией выделена условная траектория исходной частицы Из соотношения следует, что нейтрон каждому следующему первичному атому отдачи передает в среднем часть своей энергии (см. рис. 4): , , , , , (8a) . (8б) Это означает, что в среднем движущийся нейтрон будет создавать первичные атомы отдачи до тех пор, пока справедливо неравенство , (9) из которого следует, что среднее число N ПВА, создаваемых нейтроном, определяется целой частью отношения логарифмов: , (10) где - исходная энергия нейтрона. В связи с выводами, сделанными в п. 1.2 относительно неадекватности принятой процедуры расчета сна, рекомендуется осуществлять расчет среднего значения сна в слое ?x для моноэнергетического потока частиц по формуле (сна). (11) В числителе правой части фигурирует энергия частицы (нейтрона, иона или осколка деления), инициирующей каскад атомных смещений. Напомним, что ?x - толщина слоя, в котором определяется число сна, а - функция распределения дефектов по глубине мишени, см. соотношения (1а), (1б); , полное сечение ?* = 1 (см2). Энергия Е в полном соответствии с законом её сохранения идет (в результате прямых столкновений и через посредство атомов отдачи) на создание радиационных дефектов и придание кинетической энергии смещенным атомам (в рассмотренном случае это энергия нейтрона ). Здесь мы пока не учитываем неупругие потери на возбуждение и ионизацию атомов среды. Если не учитывать также передачу энергии, меньшей чем , атомам среды на нагревание решетки, то справедлива нижеследующая оценка коэффициента k в формулах (1) и (11). Число создаваемых междоузельных атомов равно числу образуемых вакансий (исходно внедряемая частица не учитывается (см. рис. 6)). Периферийные атомы каскада с энергиями в интервале , не способные создавать радиационные дефекты, но движущиеся в междоузлиях, характеризуются средней энергией . Следовательно, , (12) откуда (13) (т.е. k ? 0.67). Это несколько выше оценки Кинчина и Пиза (k = 0.5). В соответствии с уравнениями (2) и (3), например, для энергии нейтрона (1 а.е.м.) E1 = 2 МэВ, внедряемого в чистое железо (56 а.е.м., Ed = 40 эВ [25, 26]), оценка среднего числа первично выбитых атомов, согласно (8), равна 308, а общее число радиационных дефектов . Считая, что каждый первичный атом отдачи создает только один плотный каскад, получаем примерно 216 пар Френкеля в расчете на 1 каскад и 6.5 кэВ на 1 ПВА. Хорошо известно, что при энергиях, сравнимых с оцененными энергиями ПВА, доли упругих потерь на столкновения составляют ~ 70-80 % (k' = 0.7-0.8 [14, 30]). Остальную часть составляют неупругие ионизационные потери на возбуждение и ионизацию атомов. С учетом этого эффекта в соотношении (11) для числа радиационных повреждений добавляется коэффициент k'. В расчетах радиационных повреждений для энергий атомов отдачи, характерных для натурных реакторных испытаний, используется, согласно так называемому NRT-стандарту [30], значение k' = 0.8. Зная общее число дефектов, создаваемых одной быстрой частицей, определяемое соотношениями (11), (13), в которое следует добавить еще коэффициент k', и интегрируя это выражение, в случае натурных испытаний, по спектру энергий реакторных нейтронов (Е) получаем общее число или (сна), (14) где для нейтронов . Расчеты для имитирующих ионов фиксированной энергии рекомендуется проводить с использованием соотношения (11) также при добавлении в качестве сомножителя коэффициента k' в соответствии с [30-32]. В случае натурных испытаний необходимо интегрировать по спектру энергий реакторных нейтронов , что эквивалентно использованию вместо E средней энергии (14). Это же относится к имитационным экспериментам с полиэнергетическими пучками ионов. В силу ограниченной точности ряда допущений речь, безусловно, идет о качественных оценках повреждаемости, хотя и вполне реалистичных для того, чтобы быть полезными в сравнительных натурных и имитационных экспериментах. Более точные оценки могут быть получены только с использованием современных симуляционных суперкомпьютерных расчетов на основе реалистичных межатомных потенциалов [27, 28]. В силу тезиса о единой фрактальной структуре каскадов атомных смещений (независимо от природы и энергии каскадообразующих излучений), для проведения имитационных экспериментов пригодны как ускорители относительно низких энергий (например, 5-50 кэВ [33, 34]), так и ускорители более высоких энергий [4, 16, 24], способные обеспечить более протяженные по глубине и однородные по числу дефектов поврежденные зоны. Использование высокоэнергетических ускорителей позволяет верифицировать полученные на технологических ускорителях (E < 104 кэВ) результаты, которые до последнего времени лишь ограниченно применялись в имитационных экспериментах [33, 34], но обещают значительные перспективы в силу их доступности, малозатратности экспериментов, а также возможности генерировать полиэнергетические пучки ионов и имитировать накопление в материалах изотопов водорода и гелия [34]. Выводы 1. Высказано и дано обоснование представления о единой фрактальной структуре каскадов атомных смещений независимо от природы и энергии каскадообразующих излучений. Полагается, что такая точка зрения может послужить важным компонентом в обосновании правомерности имитационных исследований радиационно-стойких материалов. 2. Подвергнут корректировке ряд элементов устоявшихся процедур расчета концентрации радиационных дефектов и числа смещений на атом при каскадообразующих видах облучения. 3. Предложены простые методы оценки числа первично выбитых атомов (при нейтронном облучении) и доли энергии бомбардирующих частиц (k), затрачиваемой на создание радиационных повреждений в процессе упругих столкновений. 4. Рассмотрена роль ряда ключевых факторов, обеспечивающих подобие натурных и имитационных экспериментов, из которых уделено внимание двум основным: скорости набора повреждающей дозы (флакс) и температуре процесса. Вопрос о соотношении этих параметров требует дальнейшего изучения. Есть основания полагать, что теоретический и экспериментальный анализ отмеченных ключевых аспектов, будучи направленным на выработку количественных факторов подобия, может обеспечить создание эффективных имитационных методик экспресс-селекции радиационно-стойких материалов нового поколения. Автор выражает глубокую благодарность В.В. Дрёмову и В.А. Печёнкину за обсуждение работы и сделанные замечания. ПРИЛОЖЕНИЕ Результатом решения классической задачи о столкновениях частиц является уравнение траекторий [2, 24] , (П.1) в котором - величина, обратная расстоянию между сталкивающимися частицами; - их потенциал взаимодействия; ? - текущий угол; p - прицельный параметр; E1 - энергия налетающей частицы в l-системе; M1 и M2 - массы частиц. Угол рассеяния ? в c-системе является результатом интегрирования по левой ветви траектории частицы M1: (П.2) - угол отдачи l-системе [2, , ?0 - значение r при (в точке экстремального сближения частиц). Соотношение (П.1) устанавливает взаимосвязь между ?, p и ? ( ). Связь ? с E1, E2, M1 и M2 содержит решение асимптотической задачи об упругих столкновениях [24]: , (П.3) Е2 - энергия отдачи, - коэффициент передачи энергии. Исключая ? из (П.2) и (П.3), получаем взаимосвязь между ? и E1, E2. При для удается получить аналитические решения. Вероятность отдачи в интервале от до есть отношение дифференциального сечения к полному: (для простоты вместо используют обозначение .

Скачать электронную версию публикации