Formation and distribution of tritium in the primary circuit of vver: numerical simulation.pdf Введение В настоящее время на АЭС с ВВЭР в качестве материала топливных оболочек используются сплавы циркония. По отношению к тепловым нейтронам цирконий является ядерно-прозрачным, и основное преимущество циркониевых сплавов - это малая величина потерь нейтронов вследствие захвата. Тем не менее цирконий как конструкционный материал имеет и существенный недостаток: при повышении температуры оболочек твэлов вследствие потери теплоносителя при аварии становится возможной экзотермическая пароциркониевая реакция, способная привести к накоплению взрывоопасной газовой смеси H2 с воздухом. Во избежание этого предлагается использовать для изготовления оболочек твэлов хромоникелевый сплав 42ХНМ. Однако вопросы, связанные с проницаемостью оболочек из 42ХНМ для трития (3H), до сих пор нигде не рассматривались. В настоящей работе представлена модель накопления трития в первом контуре ВВЭР, его распределения по связанным системам, а также в жидких сбросах и газовых выбросах. Результаты моделирования даны для оболочек, выполненных из сплавов Э110 и 42ХНМ. Методика расчета накопления трития При работе реакторной установки (РУ) с ВВЭР тритий накапливается в технологических средах систем поддержания водно-химического режима первого контура ВВЭР. Разработанная модель позволяет проводить расчеты активности 3H в теплоносителе первого контура, в бассейнах выдержки (БВ) и перегрузки (БП) топлива, в баках систем хранения теплоносителя (КВВ), дистиллята и борного концентрата (КВС) и в системе переработки трапных вод (КPF). Основными источниками накопления 3H в теплоносителе при нормальной эксплуатации являются: 1) тройное деление и выход трития из топлива за счет диффузии через оболочки твэлов; 2) активация ядер 10В; 3) активация дейтерия. В работах [1, 2] приведены параметры, характеризующие скорости образования трития за счет данных процессов. Содержание борной кислоты (H3BO3) в теплоносителе первого контура СВ как функции времени t задается скоростью водообмена в течение топливного цикла, например , (1) где Сmax - концентрация H3BO3 в начале цикла; Тц - длительность цикла. В соответствии с этим концентрация трития в теплоносителе С0 зависит от времени следующим образом: , (2) где M - масса теплоносителя; Rf, RD, RB - скорости появления 3H в теплоносителе на участке активной зоны за счет выхода из топлива, активации дейтерия и 10В соответственно; λ - постоянная распада 3H; Qi0 - потоки, поступающие в контур из баков дистиллята (i = 1) и борного концентрата (i = 2) системы КВС; Сi - концентрации 3H в этих баках. В указанных емкостях, а также в баках систем КВВ (i = 3) и KPF (i = 4) концентрации 3H определяются из уравнений , (3) где индекс j нумерует все емкости (включая контур теплоносителя, когда j = 0), потоки из которых приходят в емкость с индексом i; mi - масса воды в емкости. Текущая концентрация H3BO3 в системе KBB (СК) описывается уравнением, аналогичным (3): . (4) Изменения массы воды в баках дистиллята (m1) и борного концентрата (m2) системы КВС, а также массы воды в баке КВВ (m3) описываются разностью сумм входящих и выходящих потоков: . (5) Входящие в емкости потоки включают потоки извне: это химически обессоленная вода (ХОВ), поступающая в баки дистиллята КВС, и трапные воды без трития, направляющиеся в систему KPF. Вода, получаемая в результате очистки трапных вод, поступает в баки собственных нужд KPF для повторного использования в технологическом цикле АЭС. Выходящие потоки из системы KPF включают поток дебаланса вовне, формирующий жидкий сброс. Последняя величина рассчитывается из материального баланса. Ненулевые потоки из КВВ в КВС обеспечиваются работой выпарной установки. Неорганизованные протечки теплоносителя, а также воды от пробоотбора из контура поступают на переработку в систему KPF. Работа РУ с ВВЭР в течение цикла, включая период планово-предупредительного ремонта (ППР), моделируется следующим образом. При пуске РУ происходит разогрев теплоносителя со сбросом избытка его объема в бак системы FAL. Выход на номинальную мощность сопровождается снижением концентрации H3BO3 в теплоносителе от стояночной до Сmax за счет водообмена из бака дистиллята КВС со сбросом теплоносителя в бак КВВ. Работа на мощности подразумевает водообмен для снижения концентрации H3BO3 от стартовой концентрации примерно до 0.03 г/кг. Далее до конца цикла снижение осуществляется за счет работы фильтров байпасной очистки, и поток водообмена Q03 равен нулю. В остальное время . (6) В период работы на мощности имеет место подпитка БВ и БП ХОВ для компенсации потерь за счет испарения. Останов реактора осуществляется путем ввода в контур борного концентрата из системы KBC для достижения стояночной концентрации H3BO3 со сбросом теплоносителя в баки системы KBB. Во время расхолаживания контура осуществляется его подпитка из бака системы FAL для компенсации термической усадки теплоносителя. В период ППР при перегрузке топлива производится объединение теплоносителя и воды БП и БВ, а также подпитка ХОВ БП и БВ для компенсации потерь за счет испарения в этот период. В этот же период происходит полная переработка теплоносителя из баков КВВ и заполнение баков КВС дистиллятом и борным концентратом до начальных уровней. Удельная активность 3H в воздухе контейнмента в период ППР описывается уравнением , (7) в котором величины А0 и АБ имеют смысл удельной активности в воздухе и в воде БВ и БП к началу ППР; α - параметр, характеризующий скорость поступления трития в воздух, , (8) а β - скорость вывода трития из воздуха контейнмента (включая естественный распад), . (9) Здесь VC - воздушный объем контейнмента; Qисп - скорость испарения воды с зеркала БВ и БП; S - коэффициент изотопного разделения Н1/H3 в системе «жидкая вода - водяной пар»; Qвент - расход вентиляции. Величины α и β принимают различные значения при работе на мощности и в период ППР благодаря изменениям температуры воды бассейнов и кратности вентиляции. Необходимые для тестового моделирования технические характеристики РУ В-320 с реактором ВВЭР-1000 и условия работы ее систем были взяты из проектной документации. При моделировании использовались следующие сценарии компенсации потерь теплоносителя: - потери за счет неорганизованной протечки и отбора проб полностью компенсируются ХОВ, не содержащей тритий (сценарий 1); - потери компенсируются дистиллятом собственных нужд из системы KPF (сценарий 2); - вся тритийсодержащая протечка собирается отдельно и возвращается в первый контур; сброс дебалансной воды с тритием отсутствует (сценарий 3). Расчеты по представленным формулам, а также моделирование проницаемости топливных оболочек (см. ниже) проводили с использованием программного пакета MathCad [3]. Результаты расчетов накопления трития и сравнение с данными АЭС На рис. 1-4 представлены результаты моделирования, проведенные для 50-и циклов работы РУ с ВВЭР-1000. На рис. 1 для сравнения приведены данные по содержанию трития в теплоносителе первого контура реактора PWR. Можно видеть, что и диапазон значений, и характер изменения удельной активности трития в теплоносителе реактора сравнимой мощности с борным регулированием довольно хорошо согласуются с результатами расчета. Рис. 1. Активность 3Н в теплоносителе на 50-м цикле Рис. 2. Активность 3Н в баках KPF на 50-м цикле Рис. 3. Газовый выброс трития Рис. 4. Жидкий сброс трития Для реакторов PWR с электрической мощностью ~ 1000 МВт ежегодные газовые выбросы 3Н варьируются от 1 до 30 ТБк, а жидкие сбросы - от 10 до 70 ТБк [4]. Для ВВЭР в пересчете на единицу мощности данные в целом аналогичны [5]. Таким образом, результаты моделирования с рекомендованными значениями выхода 3Н из топлива в теплоноситель (0.1% за счет диффузии и 0.22% за счет проектной негерметичности твэлов) адекватно описывают ситуацию с 3Н на РУ с ВВЭР, где используется топливо с оболочками из циркониевого сплава Э110. Моделирование проницаемости топливных оболочек для трития Для оценки проницаемости используем представления о хемосорбции водорода и его растворении в металлах, изложенные в [6]. В рамках этих представлений на поверхности любого металла в общем случае имеют место все элементарные процессы, перечисленные в таблице, с участием молекул Н2, свободных атомов H газовой фазы, хемосорбированных атомов (HC) и атомов, растворенных в объеме металла (HS). В таблице I0 - число соударений молекул с поверхностью в единицу времени; n - концентрация химически адсорбированного водорода; u - концентрация растворенного водорода; max - максимально возможное значение; ν - частота колебаний атома H (принимаемая одинаковой на поверхности и в объеме); L2 - площадь, занимаемая одним атомом H на поверхности; EC и QC - потенциальный барьер и энергия хемосорбции, ES и QS - то же для растворения соответственно; E  = max(EC, ES), E  = E  - QS; ED - энергия диссоциации молекулы H2 в газовой фазе (4.275 эВ). Скорости элементарных процессов с участием изотопов водорода на поверхности металла № п/п Процесс Поток частиц через поверхность раздела Константа скорости Энергия активации 1 Н2 → 2HC 2 2HC → Н2 3 HC → HS 4 HS → HC 5 Н2 → HC + HS 6 HC + HS → Н2 7 Н2 → 2HS 8 2HS → Н2 9 HC → H 10 HS → H Если диффузионная составляющая не лимитирует переход 3H из внутреннего объема твэла в теплоноситель (что действительно имеет место при высоких температурах), то изменение концентрации 3H в объеме материала оболочки в любой точке и в любой момент времени равно , (10) где Si - площадь поверхности оболочки твэла (i = 1 и 2 соответствует внутренней и наружной поверхностям); V - объем материала оболочки. Изменение концентрации 3Н на поверхностях твэла , (11) а изменение числа атомов 3Н внутри твэла и снаружи равны соответственно ; (12) . (13) Последнее выражение определяет скорость выхода 3H в теплоноситель. Выразим I0 через число молекул N1, свободный объем VG внутри твэла и локальную температуру, принимаемую равной температуре внутренней стенки Т1: , (14) где k - постоянная Больцмана; m - масса молекулы. Система (10) - (13) с начальными условиями (u0, ni0, Ni0) решается численно. Параметрами являются величины EC, QC, ES, QS, ν, L, umax, nmax, Si, Ti, V и VG. Все они, за исключением четырех последних, определяемых геометрией и температурой внутри и на поверхности твэла, характеризуют взаимодействие 3Н с оболочкой. При этом, поскольку хемосорбция H на металлах (кроме Cu, Ag, Au [7]) носит неактивированный характер, EC = 0. Величина кванта колебательной энергии для атома H на поверхности металлов на разных гранях составляет в среднем 120 мэВ [7]. То же справедливо и для атомов в объеме (кроме Pd c аномально низкой hν ≈ 60 мэВ). Так как для 3Н частота примерно в √3 раз ниже, ν ≈ 1.7•1013 Гц. Параметры L и nmax в рамках модели хемосорбции Лэнгмюра являются зависимыми, характеризуя одно и то же свойство поверхности металла: адсорбционную емкость . (15) Атомы H способны связываться с поверхностными атомами металла в максимальном соотношении 1:1, поэтому мерой адсорбционной емкости служит атомный радиус металла. Так как поверхность представлена гранями с различными индексами, используем эмпирическое соотношение между атомным радиусом Rа и «посадочной площадкой» атома Н на Ni [8]: . (16) Величину максимальной растворимости umax для разбавленного раствора можно определить как концентрацию атомов H, соответствующую предельному заполнению междоузлий, заселяющихся в первую очередь. При этом, так как в разбавленном растворе u/umax

Скачать электронную версию публикации