Излучение молекул азота при острой фокусировке фемтосекундных лазерных импульсов в воздухе
Представлена численная модель, описывающая динамику плотности частиц плазмы при филаментации фемтосекундного излучения в воздухе. Результаты моделирования хорошо согласуются с экспериментальными данными. Исследованы процессы, приводящие к накачке излучательных уровней N2 и N2+. Модель предсказывает резкое падение электронной температуры и плотности в течение 1 нс. Для первой положительной системы азота наблюдается превышение населенности верхнего излучательного уровня над населенностью нижнего в течение 550 пс.
Emission of molecular nitrogen at tight focusing of femtosecond laser pulses in air.pdf Введение Филаментация фемтосекундного лазерного излучения в воздухе сопровождается излучением молекул азота, придающим синий цвет области филаментации. Самые интенсивные линии принадлежат второй положительной (2+) и первой отрицательной (1-) системам азота. В последнее время интерес к излучению молекул азота при филаментации вызван стимулированным излучением на вышеописанных переходах и созданием лазера, инициируемого филаментацией в атмосфере [1-5]. Для 2+ системы стимулированное излучение наблюдается на λ = 337 и 357.6 нм, для 1- системы - на λ = 358.2, 388.4, 391.2, 427.5 и 470.9 нм [2, 5]. Стимулированное излучение также наблюдалось для 1+ системы на λ = 748.4 и 760.6 нм [5, 6]. Временные характеристики излучения линий 2+ и 1- систем при филаментации в воздухе изучены относительно слабо. Отметим работы [2, 7, 8], в которых продолжительность излучения 1- системы варьируется в диапазоне примерно от 100 до 500 пс, 2+ система наблюдается на временном интервале примерно до 1 нс. По-видимому, длительность излучения систем азота определяется как процессами в плазме филаментов, так и параметрами эксперимента. В настоящий момент нет ясности относительно процессов накачки возбужденных уровней и при филаментации линейно-поляризованным фемтосекундным лазерным излучением. Численное моделирование работы [9] показало перераспределение населенности уровней иона азота в результате Раби осцилляций при I > 1014 Вт/см2, которые приводят к инверсии населенностей между уровнями и , при этом уровень является резервуаром. В работе [10] предполагается, что выбитый в результате ионизации молекулы электрон ускоряется лазерным полем и возвращается к родительскому иону, в результате неупругого столкновения электрон занимает возбужденные уровни родительского иона. Однако оценки работы [9] опровергают эту возможность. Стоит отметить, что во всех работах исследуется динамика процессов в плазме филаментов без учета реальной временной структуры лазерного излучения фемтосекундных лазерных комплексов. В работах [6, 11] показано, что усиленное спонтанное излучение (УСИ) регенеративного усилителя и пост-импульсы могут приводить к генерации боковых сателлитов, стимулированному излучению линий 1+ системы и уширению эмиссионных линий на наносекундном временном интервале. Таким образом, цель настоящей работы - исследование динамики населенностей уровней и N2(C) в плазме филаментов, созданных фемтосекундными лазерными импульсами в присутствии лазерного излучения пост-импульсов и усиленного спонтанного излучения. 1. Экспериментальная установка Динамика населенностей уровней исследуется на основе динамики излучения самых интенсивных линий 337 нм и 391.2 нм. Экспериментальная установка детально описана в работах [6, 8], эмиссионные спектры молекул азота приведены в работе [8]. Фемтосекундные импульсы (800 нм, 0.9 мДж, = 48 фс, 1 кГц, FWHM = 35 нм) лазерного комплекса (генератор Tsunami+усилитель Spitfire) фокусировались линзой с фокусным расстоянием f = 5 см. В качестве регистратора использовалась ICCD-камера (PicoStar HR LaVision, разрешение 1370×1040 пикселей). Для синхронизации ICCD-камеры с усилителем Spitfire и обеспечения временной задержки регистрации применялся модуль задержки DEL-350 («Becker&Hickl's»). Эмиссионные спектры регистрировались под углом 90° по направлению распространения лазерного луча. В данной работе время экспозиции спектров - 90 пс, шаг задержки регистрации спектров - 10 пс, джиттер системы регистрации - менее 20 пс. Итоговый спектр излучения плазмы получался накоплением по n = 103 лазерным выстрелам. При исследовании динамики поперечного сечения области филаментации время экспозиции и шаг задержки регистрации составляли 100 пс. Пиковая интенсивность фемтосекундного импульса I = 9∙1013 Вт/см2, методика определения подробно описана в работе [6]. 2. Уравнения и начальные условия численной модели Динамика населенности уровней N2 и определялась путем решения кинетических уравнений на временном промежутке 1 нс, т.е. модель ограничена временем, в течение которого регистрируется линия 337 нм [8]. Концентрации возбужденных молекул N2(C) и значительно падают при t > 1 нс, что и приводит к исчезновению линий при таких задержках. Существенным фактором, влияющим на концентрацию частиц, может являться разлет плазмы филаментов как с местной скоростью звука, так и в режиме волны световой детонации [12]. На рис. 1 показана динамика изменения поперечного размера области филаментации на исследуемом временном промежутке, диаметр области филаментации d ≈ 60 мкм [8]. Как видно, область филаментации практически не меняет свои размеры, что совпадает с результатами работ [7, 13], и влиянием радиального разлета плазмы можно пренебречь. Рис. 1. Динамика поперечного размера (FWHM) области филаментации: а-в - снимки области филаментации с различной временной задержкой; г - изменения диаметра (пиксель) области фила¬ментации со временем Описанные выше механизмы накачки состояния должны также приводить к росту населенности состояния , при этом максимальная интенсивность полос Мейнеля и 1- системы должны наблюдаться на фемтосекундном временном интервале. Но в работе [7] максимум интенсивности линии 391.2 нм регистрируются с задержкой 12 пс относительно фемтосекундного импульса. К тому же в работах [5-8] не зарегистрировано стимулированное излучение полос Мейнеля, т.е. описанные выше механизмы накачки возбужденных уровней иона азота не работают в нашем случае. Будем считать, что уровень населяется в результате многофотонной/туннельной ионизации в момент действия фемтосекундного импульса и электронными переходами с нижележащих уровней в последующие моменты. Начальную плотность состояния определим, используя данные работы [14], см-3, N = 2.5∙1019 см-3. Населенность уровня выразим как . Плотность основного состояния иона определяется как см-3, где R(I) - скорость ионизации из [15], аналогично, начальная плотность ионов молекулы кислорода равна см-3. Начальная плотность электронов Ne0 = 8∙1017 см-3. Начальную температуру определим следующим образом: интенсивности линий 391.2 и 337 нм примерно равны, следовательно, , т.е. равны члены, отвечающие за накачку возбужденного уровня электронным ударом из основного состояния, kXB, kXС - константы скоростей возбуждения [16, 17]. Получаем Te0 = 4.3 эВ. Начальные значения колебательной температуры и температуры тяжелых частиц примем равными Tv0 = T0 = 300 K. При моделировании учитывались концентрации Np следующих частиц: O2, , N2 (X, A, B, a, C), , , N, O, e, e - электрон, N2 (a) - . Для фемтосекундных лазерных систем, состоящих из генератора и регенеративного усилителя излучения, характерны интенсивные пост-импульсы и усиленное спонтанное излучение [6, 18]. Ионы , , имеют относительно большие сечения фоторазрушения для λ = 790-800 нм [19, 20], поэтому в данной работе концентрации этих ионов не учитывались. УСИ и пост-импульсы также приводят к нагреву электронов, скорость нагрева определяется формулой [21] , где I и ω - интенсивность и частота лазерного излучения; - частота столкновений электронов с нейтральными частицами, Nm - плотность нейтральных молекул; - частота электрон-ионных столкновений; lnΛ - Кулоновский логарифм; e, me, c, ε0 - заряд и масса электрона, скорость света и электрическая постоянная. Оценим время колебательной релаксации молекул v воздуха согласно [21] Для T ~ 103 К и молярной доли атомов кислорода O ~ 10-2 получаем v = 6.6∙10-5 c, т.е. на рассматриваемом временном промежутке 1 нс колебательной релаксацией можно пренебречь. Уравнение для электронной температуры в этом случае принимает следующий вид [1, 13, 21]: (1) где Q - скорость потери энергии электронов на возбуждение колебаний молекул (v), электронных уровней (l), диссоциацию (d) и ионизацию (i) из работы [22]; Nj - плотность молекулярных ионов j. Последние слагаемые в правой части (1) описывают рекомбинационный нагрев плазмы, k3R и kDR - константы трехчастичной и диссоциативной рекомбинации [13]. Колебательная температура Tv и температура тяжелых частиц T находятся из следующих уравнений: где ∆3Rj и ∆DRj - энергетический выход реакций при рекомбинации с ионом j. Для реакции диссоциативной рекомбинации ∆DR получено на основе работы [23]. Данные для ∆3R отсутствуют, поэтому предполагалось ∆3R = ∆DR. Концентрация компонент плазмы определялась из решения кинетических уравнений: (2) где Gp и Lp - скорости генерации и потери вышеупомянутых частиц в результате ударных процессов. В линию генерации лазерного излучения попадают следующие переходы: 773.2 нм (vʹ = 2-v = 0), 785.4 нм (vʹ = 2-v = 0) и 808.3 нм (vʹ = 3-v = 1), v,vʹ - колебательные числа. Поэтому для уровней в правой части (2) добавлялось слагаемое (для уровней отнималось), g - статистический вес, N - населенность верхнего (u) или нижнего уровня (l), , A - вероятность спонтанного перехода, hν - энергия фотона. Профиль линии излучения лазера qlaser и линии поглощения молекул qline аппроксимировался функцией Гаусса. Полуширина линий поглощения предполагалась равной 12 нм - полуширине линии излучения 760.6 нм, зарегистрированной в работе [6]. В процессе многофотонной/туннельной ионизации преимущественно заселяется состояние [24], поэтому поглощение на переходе (vʹ = 3-v = 1) не учитывалось в расчетах. Временной и спектральный профиль излучения фемтосекундного лазерного комплекса имеет сложную структуру. Как правило, максимум интенсивности излучения пост-импульсов наблюдется на длине волны λ = 800 нм, а максимум интенсивности усиленного спонтанного излучения - на длине волны λ = 790 нм [6]. На временном интервале ~ 100 пc пост-импульсы преимущественно связаны с нескомпенсированной в компрессоре фазой растянутого в стретчере лазерного импульса. В нашем случае длительность растянутого импульса ~ 200 пс, поэтому временной профиль лазерного излучения аппроксимировался функцией , где I1 = 10-2I0, = 100 пс, I0 = 6∙109 Вт/см2, это значение интенсивности соответствует максимальному сдвигу линии N I 746.8 нм из работы [6] в поле лазерного излучения с максимумом на длине волны λ = 790 нм. 3. Реакции с участием иона Во всех работах, связанных с моделированием плазмы газов, содержащих молекулярный азот, ион образуется за счет реакции . Но как показано Troe [25], данная реакция соответствует низким давлениям, а при высоких давлениях реакция перестает зависеть от давления буферного газа M, ион образуется за счет реакции . Константа скорости реакции при давлениях, близких к атмосферному, определяется следующим образом: , где k0, k - константы скорости реакции в пределе низких и высоких давлений [25]; Fcent = 0.53, N = 1.3, ∆N = 0.1. В диапазоне температур 300 < T < 4∙103 К константа скорости реакции аппроксимируется формулой . Константа скорости реакции взята из работы [26], отношение констант реакций kA:kB:kC = 1:1:(180/T). Расчеты показывают, что наиболее стабильная структура для N4+ - линейная центрально-симметричная молекула, образованная из и , с энергией диссоциации 1.09 эВ [27]. Возбужденное состояние N4+, образованное из и , является отталкивательным, ионы при фотодиссоциации N4+ не наблюдались [28]. При этом переходов между возбужденными электронными уровнями N4+ не зарегистрировано [29]. В работе [27] рассмотрены другие пространственные конфигурации N4+, но все они образуются путем ионизации молекулы N4. Поэтому в данной работе учитывалась только реакция . 4. Сравнение результатов моделирования с экспериментом Скорости изменения плотности частиц плазмы определялись на основе кинетических уравнений аналогичных (2). Константы скоростей возбуждения N2 электронным ударом взяты из [17]; диссоциации N2 и O2 - из [30]; тушения возбужденных уровней N2 и N2+ при столкновении с тяжелыми частицами - из [31-35]; образования и диссоциации N4+ - из [26, 36, 37]. Константы скоростей оптически разрешенных переходов между возбужденными уровнями рассчитывались на основе сечений из [38], увеличенных в 2.5 раза: (3) где ε - энергия электрона, a0 - радиус Бора, Ry = 13.606 эВ, W - энергия перехода, f - сила осциллятора (для перехода vʹ = 0 - v = 0). Для запрещенных переходов сечение рассчитывалось по формуле (4) Для переходов без изменения спина (∆S = 0) = 1, n = 1, для ∆S = 1 = 0.1, n = 2 [39]. Расчеты показывают, что для и при t > 12 пс для N2, т.е. наиболее населенным будет уровень с v = 2 для и . Поэтому сечения возбуждения с уровней и в формулах (3) и (4) соответствовали переходам с v = 2. На рис. 2, a приведены результаты расчетов динамики населенности уровней и плотности частиц. В силу практически неизменной плотности в течение 1 нс O2 и N2 не представлены. Как видно, динамика электронной плотности большей частью определяется реакцией диссоциативной рекомбинации с ионом . Плотность электронов в плазме филаментов падает более чем на порядок до Ne ~ 1016 см-3. Максимум населенности уровней и N2(C) наблюдается для t = 8 и 9 пс, что близко к данным работы [7], в которой максимум излучения наблюдается при t = 12 пс. Рис. 2. Динамика плотности частиц (а) и температур плазмы филаментов (б); кр. 1 - , кр. 2 - , кр. 3 - , кр. 4 - N2(C), кр. 5 - , кр. 6 - N2 (a), кр. 7 - , кр. 8 - e, кр. 9 - N2(A), кр. 10 - N2(B), кр. 11 - N, кр. 12 - O Плотность атомов кислорода превышает плотность атомов азота, т.е. линия O I 777 нм должна быть интенсивней линии N I 746.8 нм, что также наблюдалось в работе [40]. Стоит отметить, что для 0 < t < 550 пс населенность вышележащего уровня N2(B) NB превышает населенность уровня N2(A) NA, но поскольку , инверсии населенностей уровней не наблюдается. Интенсивное излучение линий 1+ системы, зарегистрированное в работах [6, 8] в начальные моменты эволюции плазмы филаментов, также объясняется тем, что NB > NA. Заметим, что характерное время роста концентрации атомов кислорода ~ 50 пс, что совпадает со временем появления линии O I 777 нм 50-87 пс из работ [7, 8]. Динамика температур плазмы филаментов показана на рис. 2, б. Как видно, даже при наличии лазерного излучения температура электронов резко падает до Te = 3.5∙103 К в течении 1 нс. Одновременно с этим значения колебательной температуры и температуры тяжелых частиц быстро возрастают до равных величин Tv = 1.4∙103 и T = 1.46∙103 К. Регистрируемая интенсивность линий излучения молекул определяется следующим соотношением: , где n - число накоплений; I(t) - интенсивность до попадания в ICCD-камеру; G(t) - функция, описывающая строб (временной отклик) ICCD; x - временной сдвиг, определяемый джиттером системы регистрации. Учитывая, что , можно сравнить результаты моделирования и эксперимента. Сравнение динамики нормализованных населенности уровней и интенсивности линий 391.2, 337 нм показано на рис. 3. Как видно, наблюдается хорошее согласие теоретических расчетов и экспериментальных данных. Рис. 3. Сравнение динамики населенности уровней, полученных при моделировании (сплошная линия) и в эксперименте (кружки) Выводы В работе показано, что на интервале до 1 нс расширение области филаментации не наблюдается, т.е. разлет плазмы филаментов не влияет на динамику плотности частиц. Представленная в работе модель хорошо согласуется с экспериментальными данными. Излучение линий 1- системы азота большей частью обусловлено ударными процессами, связанными с уровнями . Результаты экспериментов [6, 8] и моделирования данной работы показывают превышение населенности вышележащего уровня N2(B) над населенностью нижележащего N2(A). Излучение линий 2+ системы азота связано с процессами диссоциативной рекомбинации иона и накачки уровня N2(С) с нижележащих уровней N2(B, A, X). Важную роль в динамике плотности частиц плазмы филаментов играют УСИ и пост-импульсы, лазерное излучение основной длины волны Ti:Sa-ла¬зера фоторазрушает некоторые ионы плазмы филаментов. Результаты моделирования показывают, что стимулированного излучения можно ожидать на переходе N2(B - A). Стоит отметить, что высокие значения интенсивности наносекундной составляющей лазерного излучения I ~ 1010 Вт/см2 не приводят к развитию пробоя и формированию волны поглощения лазерного излучения [41], что, скорее всего, связано с большим значением скорости потери энергии электронов.
Ключевые слова
филамент,
излучение молекул азота,
фемтосекундное лазерное излучениеАвторы
Ильин Алексей Анатольевич | Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН; Дальневосточный федеральный университет | к.ф.-м.н., ст. науч. сотр. лаборатории лазерных методов исследования вещества ИАПУ ДВО РАН | triplecks@mail.ru |
Шмирко Константин Александрович | Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН; Дальневосточный федеральный университет | к.ф.-м.н., ст. науч. сотр. лаборатории лазерных методов исследования вещества ИАПУ ДВО РАН | shmirko.konstantin@gmail.com |
Голик Сергей Сергеевич | Институт автоматики и процессов управления ДВО РАН; Дальневосточный федеральный университет | к.ф.-м.н., ст. науч. сотр., ст. науч. сотр. лаборатории лазерных методов исследования вещества ИАПУ ДВО РАН | golik_s@mail.ru |
Прощенко Дмитрий Юрьевич | Дальневосточный федеральный университет; Морской государственный университет им. адмирала Г.И. Невельского | к.ф.-м.н., науч. сотр. лаборатории морской робототехники МГУ им. адм. Г.И. Невельского | dima.prsk@mail.ru |
Всего: 4
Ссылки
Sprangle P., Peñano J., Hafizi B., et al. // Appl. Phys. Lett. - 2011. - V. 98 - P. 211102.
Ivanov N.G., Zyatikov I.A., Losev V.F., and Prokop’ev V.E.// Opt. Commun. - 2020. - V. 456. - P. 124573.
Kartashov D., Ališauskas S., Pugžlys A., et al.// J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. - 2015 - V. 48. - P. 094016.
Polynkin P. and Cheng Y.(Eds.). Air Lasing. Springer Series in Optical Sciences 208. - Springer, 2018. - 143 p.
Иванов Н.Г., Лосев В.Ф., Прокопьев В.Е., Ситник К.А.// Оптика атмосферы и океана. - 2016. - Т. 29. - № 2. - С. 128-132.
Ильин А.A., Голик С.С., Шмирко К.А., и др.// Квант. электрон. - 2018. - Т. 48. - № 2. - С. 149-156.
Иванов Н.Г., Лосев В.Ф., Прокопьев В.Е. // Квант. электрон. - 2018. - Т. 48. - № 9. - С. 826-832.
Ilyin A.A., Golik S.S., and Shmirko K.A. // Spectrochim. Acta B. - 2015. - V. 112. - P. 16-22.
Xu H., Lotstedt E., Iwasaki A., and Yamanouchi K. // Nat. Commun. - 2015. - V. 6. - P. 8347.
Liu Y., Ding P., Lambert G., Houard A., et al. // Phys. Rev. Lett. - 2015. - V. 115. - P. 133203.
Stambulchik E., Kroupp E., Maron Y., and Malka V. // Atoms. - 2020. - V. 8. - P. 84.
Ильин А.А., Букин О.А., Нагорный И.Г. // Письма в ЖТФ. - 2010. - Т. 36. - Вып. 14. - С. 60-64.
Aleksandrov N.L., Bodrov S.B., Tsarev M.V., et al. // Phys. Rev. E. - 2016. - V. 94. - P. 013204.
Arévalo E. and Becker A. // Phys. Rev. A. - 2005. - V. 72. - P. 043807.
Kasparian J., Sauerbrey R., and Chin S.L. // Appl. Phys. B. - 2000. - V. 71. - P. 877-879.
Johnston C.O. Nonequilibrium shock-layer radiative heating for Earth and Titan entry: Ph.D. Thesis. - 2006. - 226 p.
Tabata T., Shirai T., Sataka M., and Kubo H. // At. Data Nucl. Data Tables. - 2006. - V. 92. - P. 375-406.
Labutin T.A., Lednev V.N., Ilyin A.A., and Popov A.M. // J. Anal. At. Spectrom. - 2016. - V. 31. - P. 90-118.
Smith G.P. and Lee L.C. // J. Chem. Phys. - 1978. - V. 69. - P. 5393-5399.
Smith G.P. and Lee L.C. // J. Chem. Phys. - 1979. - V. 70. - P. 1727-1735.
Shneider M.N., Zheltikov A.M., and Miles R.B.// Phys. Plasmas. - 2011. - V. 18. - P. 063509.
Ali A.W. NRL Memorandum Report 5400. - Washington DC, 1984. - 31 p.
Florescu-Mitchell A.I. and Mitchell J.B.A. // Phys. Rep. - 2006. - V. 430. - P. 277-374.
Becker A., Bandrauk A.D., and Chin S.L. // Chem. Phys. Lett. - 2001. - V. 343. - P. 345-350.
Troe J. // Phys. Chem. Chem. Phys. - 2005. - V. 7. - P. 1560-1567.
Matveyev A.A. and Silakov V.P. // Plasma Sources Sci. Technol. - 1999. - V. 8. - P. 162-178.
Nguyen M.T. // Coord. Chem. Rev. - 2003. - V. 244. - P. 93-113.
Ostrander S.C. and Weisshaar J.C. // Chem. Phys. Lett. - 1986. -V. 129. - P. 220-224.
Leonard C., Rosmus P., Carter S., and Handy N.C. // J. Phys. Chem. A. - 1999. - V. 103. - P. 1846-1852.
Vidal F., Comtois D., Chien C.-Y., et al. // IEEE Trans. Plasma Sci. - 2000. - V. 28. - P. 418-433.
Diamy A.-M., Hochard L., Legrand J.-C., et al. // Plasma Chem. Plasma P. - 1998. - V. 18. - P. 447-460.
Pancheshnyi S.V., Starikovskaia S.M., and Starikovskii A.Yu. // Chem. Phys. Lett. - 1998. - V. 294. - P. 523-527.
Piper L.G., Green B.D., Blumberg W.A.M., et al.// J. Chem. Phys. - 1985. - V. 82. - P. 3139-3145.
Piper L.G. // J. Chem. Phys. - 1992. - V. 97. - P. 270-275.
Khmara D. and Kolesnichenko Y. // Modeling of Microwave Filament Origination, AIAA 44th Aerospace Sciences Meeting and Exhibit, AIAA. 2006-794. - 2006. - DOI: 10.2514/6.2006-794.
Kossyi I.A., Kostinsky A.Yu., Matveyev A.A., and Silakov V.P. // Plasma Sources Sci. Technol. - 1992. - V. 1. - P. 207-220.
Fitaire M., Pointu A.M., Stathopoulos D., et al.// J. Chem. Phys. - 1984. - V. 81. - P. 1753-1758.
Черный Г.Г., Лосев С.А. (ред.) Физико-химические процессы в газовой динамике: справочник. Т. 1. - М.: Научный мир, 2007. - 400 с.
Bacri J., and Medani A. // Physica C. - 1982. - V. 112. - P. 101-118.
Ilyin A.A., Golik S.S., Shmirko K.A., et al.// Spectrochim. Acta B. - 2017. - V. 138. - P. 97-105.
Ильин А.А., Букин О.А., Буланов А.В. // ЖТФ. - 2008. - Т. 78. - Вып. 6. - С. 20-24.