Atomic nanostructured systems with negative extinction.pdf Введение В физике твердого тела известно решение задачи о резонансном взаимодействии атомов и передаче энергии возбуждения с учетом свойства неразличимости атомов [1]. При этом в диполь-дипольном взаимодействии атомов учитывается лишь короткодействующая часть этого взаимодействия. Такое приближение оправдано, если речь идет о передаче энергии соседним атомам в кристалле в экситонной области спектра [1]. В данной работе учтено диполь-дипольное взаимодействие атомов с учетом запаздывания. При этом рассмотрено не только смещение энергетических уровней неразличимых атомов, но и модификация естественного уширения атомных уровней. Известно также, что в нерезонансной оптической среде, в которой все атомы находятся в основном состоянии, наблюдается положительная дисперсия показателя преломления [1]. Если атомы находятся в возбужденном состоянии, то обнаруживается отрицательная дисперсия. Можно показать, что знак дисперсии однозначно определяется знаком мнимой части поляризуемости атомов. В настоящей работе мы используем этот критерий для атомов в наноструктурной системе при учете диполь-дипольного взаимодействия атомов в поле излучения, когда частота внешнего излучения может значительно отличаться от частоты перехода. В работах [2, 3] исследованы оптические резонансы в двухатомных системах и показано, что в системах с разными атомами образуются четыре резонанса, а в системах с одинаковыми атомами образуются два резонанса, частоты которых зависят от межатомного расстояния, ориентации этих систем по отношению к направлению распространения внешней волны. В данной статье будут рассмотрены оптические свойства двухатомных систем из одинаковых атомов в линейном приближении, когда поляризуемости атомов не зависят от напряженности электрического поля. Время жизни возбужденных состояний атомов зависит от окружения [4-7]. Так, время жизни возбужденного состояния атома в замкнутой полости определяется с помощью фактора Парселла, изменяющегося в широких пределах. Электрическое диполь-дипольное взаимодействие атомов в поле излучения играет важную роль в различных оптических явлениях. Так, в работах [8, 9] исследована роль этого взаимодействия в квантовой и полуклассической теориях оптического сверхизлучения в системе инвертированных атомов. В работе [10] представлена обобщенная теория Дикке с учетом квантовых переходов с = ±2, где - проекция кооперационного числа на ось квантования. В работах [11, 12] представлены результаты теоретических и экспериментальных исследований охлажденных атомов в атомных ловушках. Отличительной особенностью оптического эффекта, рассмотренного ниже, является то, что усиление света в области отрицательной дисперсии происходит в системе неподвижных атомов с равновесным значением инверсии (усиление без инверсии) при нанометровых межатомных расстояниях. В данной работе будет доказана принципиальная возможность образования широкой области отрицательной дисперсии в атомных системах из-за межатомного взаимодействия в поле слабого излучения, когда атомы с наибольшей вероятностью находятся в основном состоянии. 1. Резонансное взаимодействие между атомами Пусть один из атомов, например, атом 1, находится в начале системы координат, а атом 2 удален от атома 1 на расстояние . Рассмотрим взаимодействие двух одинаковых атомов, один из которых находится в основном состоянии , а другой - в возбужденном состоянии . Энергия основного состояния двухатомной системы равна , и волновую функцию этой системы представим как . Энергии перепутанных состояний E1 и E2 соответствуют волновым функциям и : , . (1) Схема расположения энергетических уровней представлена на рис. 1. Рис. 1. Схема расположения энергетических уровней системы из двух одинаковых атомов Оператор Гамильтона двухатомной системы представим как , (2) где , - гамильтонианы изолированных атомов; W - оператор диполь-дипольного взаимодействия атомов, который определяется с помощью операторов и электрических дипольных моментов атомов 1 и 2. Этот оператор имеет вид (3) где ; ; - скорость света в вакууме; k - волновой вектор внешнего излучения, - частота внешнего излучения. Вычислим энергии и симметричного и антисимметричного состояний системы в первом порядке теории возмущений, используя приближение, когда , , (4) что соответствует электрическому дипольному приближению в рассмотрении взаимодействия сосредоточенных квантовых систем с внешним полем излучения. Это условие согласуется с предположением о неразличимости атомов в рассматриваемой системе. После вычисления матричных элементов оператора получим следующие формулы: , , (5) где (6) и геометрический фактор . (7) Если ⊥ , то геометрический фактор = 0. Если же || , то = 1. Для квантового перехода между состояниями (100) → (211) в атоме водорода имеем ед. СГС, где x, y - единичные векторы вдоль осей х и у. При подстановке этого дипольного момента перехода в формулу (7) получим, что при совпадении направления вектора с направлением оси у получаем , где - полярный угол. В этом случае может принимать любые значения от 0 до 1. 2. Сечение экстинкции двухатомной системы Сечение экстинкции определим по формуле [13] Q = 4(2π)2 ∙ Im(α0) / pλ0 , (8) где p = / ; - длина волны внешнего излучения; - резонансная длина волны, соответствующая частоте перехода ; - поляризуемость атомов с учетом их взаимодействия в двухатомной системе в основном состоянии . В квантовой теории дисперсии [1] поляризуемость , (9) где ; ; ; ; - естественная ширина резонансов → и → . Первое слагаемое в правой части (9) соответствует симметричному состоянию двухатомной системы, а второе слагаемое - антисимметричному состоянию. Учет запаздывания в диполь-дипольном взаимодействии атомов (3) приводит к комплексным частотам переходов. При этом реальная часть этих частот соответствует смещениям частоты перехода, а мнимая часть модифицирует естественное уширение изолированных атомов. Как видно из формулы (9), симметричное квантовое состояние системы соответствует положительной дисперсии системы, когда , а антисимметричное состояние соответствует отрицательной дисперсии, когда . Таким образом, в дисперсионной зависимости содержится точка перегиба, разделяющая области положительной и отрицательной дисперсии (рис. 2). Для сравнения представлена зависимость от относительной длины волны мнимой части поляри¬зуемости атома Na. Естественная ширина перехода 3S-3P атома натрия на длине волны = 589 нм (желтая линия атома натрия) равна ( ) = 107 с-1, дипольный момент перехода = 5.1∙10-18 СГС, частота перехода ω0 = 3.197∙1015рад/с. Вычисления проведены для случая = 10-7 см, = 0, тогда = 5.435∙1010 рад/с. На рис. 3 представлена зависимость сечения экстинкции от относительной длины волны p = / Na-Na-димера с использованием тех же численных значений физических величин, что и на рис. 2. Как видно из рис. 3, обнаруживается широкая область длин волн, при которых сечение экстинкции принимает отрицательные значения. Поскольку , где - сечение рассеяния ( ), - сечение поглощения, то , т.е. наноструктурная система атомов в основном состоянии усиливает свет благодаря интерференции квантовых состояний и учету запаздывания в резонансном взаимодействии атомов. При этом усиление света происходит только в антисимметричном состоянии квантовой системы при значении геометрического фактора, равного нулю. Рис. 2. Мнимая часть поляризуемости атомов в Na-Na-димере Рис. 3. Сечение экстинкции Na-Na-димера в зависимости от относительной длины волны На рис. 4 представлена схема квантовых переходов для обнаружения усиления света двухатомной системы. Путем изменения межатомного расстояния можно значительно увеличить роль второго слагаемого в поляризуемости (9), соответствующего отрицательной дисперсии. Действительно, при межатомном расстоянии R12 = 0.5 нм частота = 3.405∙1015 рад/с, = 2.989∙1015 рад/с, = 2.17∙1011 рад/с. Поэтому в области отрицательной экстинкции (рис. 4) при поляризуемость (9) Na-Na-димера в основном состоянии определяется вторым слагаемым, соответствующим ширине резонанса - . Интенсивность усиления спонтанного излучения Na-Na-димера равна , что значительно больше интенсивности спонтанного излучения изолированного атома. Рис. 4. Схема квантовых переходов в 2-атомной системе с отрицательной экстинкцией Количество энергии, проходящее в 1 с через 1 см2 сферической поверхности большого радиуса , окружающей димер, после усреднения по времени в направлении угла равно [13] , (10) где E - напряженность электрического поля внешней волны, - поляризуемость атома в димере в основном квантовом состоянии (9). Для сравнения запишем также выражение для , когда велико и взаимодействие между атомами отсутствует. Следуя [13], получим, что , (11) где - поляризуемость изолированных атомов димера, имеющая вид . (12) На рис. 5 представлены пиковые значения функции (10) и (11) от относительной длины волны p = / и различных значениях . Красные кривые соответствуют энергии димера, а синие кривые - энергии двухатомной системы изолированных атомов. Интенсивность дипольного излучения атома в димере значительно больше интенсивности дипольного излучения изолированного атома (рис. 5, а, в), и, наоборот, интенсивность дипольного излучения изолированного атома значительно больше интенсивности дипольного излучения атома в димере (рис. 5, б). Как следует из рис. 5, значения энергии в единицу времени дипольного излучения атомов в димере при резонансной длине волны значительно меньше энергии двухатомной системы, в которой отсутствует запаздывающее диполь-дипольное взаимодействие атомов. На рис. 6 представлены значения энергии в единицу времени изолированного атома и атома в димере при длинах волн, значительно отличающихся от резонансной длины волны. Видно, что существует широкая область длин волн, в которой энергия в единицу времени дипольного излучения атомов в димере приблизительно на пять порядков выше соответствующей энергии дипольного излучения изолированного атома. Рис. 5. Энергия в единицу времени дипольного излучения Na-Na-димера и изолированных атомов Na в волновой зоне в зависимости от относительной длины волны и значений геометрического фактора Рис. 6. Энергия в единицу времени дипольного излучения Na-Na-димера и изолированных атомов Na в волновой зоне в зависимости от относительной длины волны и значений геометрического фактора вдали от резонансной длины волны На рис. 6 значения интенсивности дипольного излучения атома в димере больше значений изолированного атома во всей волновой зоне, за исключением пиков: в зонах красных пиков значения интенсивности у атома в димере много больше, чем у изолированных атомов; в зонах синих пиков - противоположная ситуация. 3. Резонансная передача энергии от атома к атому Рассмотрим суперпозицию стационарных состояний и с энергиями (5), т.е. . (13) При = 0 из этой формулы получим известный результат [1]. Исследуем поведение функции (13) при , отличном от нуля, учитывая усиление света в двухатомной системе, связанное с отрицательной экстинкцией. В момент времени = 0, как следует из (13), первый атом находится в состоянии , а второй атом - в состоянии . Однако через промежуток времени (14) получим квантовое состояние , (15) в котором первый атом находится в основном состоянии, а второй атом - в возбужденном состоянии. Следовательно, время τ характеризует время обмена возбуждениями. При = 0.5 нм, выделяя в (6) реальную часть получим при = 0 значение = 0.208∙1015 рад/с, = 1∙1012рад/с. Формула (13) позволяет исследовать процесс передачи энергии от атома к атому с течением времени, когда вместо одного полупериода (14) рассматривается передача энергии в течение нескольких полупериодов вплоть до выполнения условия . Как следует из формулы (13), вероятность передачи энергии от атома к атому растет с течением времени по закону гиперболического косинуса. Формула (13) позволяет исследовать процесс передачи энергии от атома к атому с течением времени, когда вместо одного полупериода (14) рассматривается передача энергии в течение нескольких полупериодов вплоть до выполнения условия . Как следует из формулы (13), вероятность передачи энергии от атома к атому растет с течением времени по закону гиперболического косинуса. Итак, в данной работе доказано, что в системе двух одинаковых атомов, находящихся в перепутанных квантовых состояниях, при учете запаздывающего диполь-дипольного взаимодействия атомов в поле излучения образуется широкая область отрицательной дисперсии с отрицательным сечением экстинкции атомов. Это означает, что система атомов способна усиливать свет в широком диапазоне длин волн как вблизи резонансной длины волны , так и вдали от резонанса на длинах волн . Получена формула для поляризуемости атомов системы в основном состоянии. Показано, что дисперсионная зависимость этой поляризуемости обладает точкой перегиба, разделяющей области положительной и отрицательной дисперсии.

Скачать электронную версию публикации