Optimization of double cascades by the bee colony algorithm for purification of regenerated uranium hexafluoride from is.pdf Введение Накопление регенерированного урана, полученного из облученного топлива ядерных легководных реакторов, ставит ряд практических проблем, требующих решения. Одной из них является повторное использование регенерированного урана для воспроизводства ядерного топлива. Концентрация основного делящегося изотопа 235U в нем выше, чем в природном уране [1]. Однако присутствуют вредные изотопы 232, 234, 236U, затрудняющие его использование. Изотопы 232, 234U в низкообогащенном уране (концентрация 235U менее 5%) существенно ухудшают радиационную обстановку при изготовлении ядерного топлива. Повышенное содержание в топливе 236U приводит к росту доли нейтронов, участвующих в реакции радиационного захвата. Данный эффект требует компенсирующего увеличения концентрации 235U. Для снижения концентрации 232, 234, 236U разработаны различные методы разделения регенерированного гексафторида урана в каскадах и операции разбавления [2-8]. Они имеют определенные достоинства и недостатки. К последним относятся обогащение регенерированного урана до высокой концентрации 235U более 90%, использование природного и отвального урана на дополнительном питании каскадов, а также низкообогащенного продукта в качестве разбавителя. Общим недостатком является несоответствие требованиям для обогащенного промышленного гексафторида урана, которые определяются международной спецификацией ASTM C996-20. В настоящей работе для снижения концентраций 232, 234, 236 U в регенерированном гексафториде урана предложена схема двойного каскада. В первом ординарном каскаде регенерированный гексафторид урана обогащается по 235U. Параметры каскада выбираются из условия наибольшего снижения отношения масс 236U/235U. Его отбор подается во второй ординарный каскад, который обогащается по изотопам 232, 234U. Отвал каскада, очищенный от 232, 234U, имеет концентрацию 235U, близкую к питанию. Он разбавляется до концентрации 235U менее 5%. Продукт после разбавления имеет существенно лучшее содержание 232, 234, 236U по сравнению с прямым обогащением регенерированного гексафторида урана. В обоих каскадах концентрация 235U не превышает 20%, соответствующих международным нормам по обращению с делящимися материалами. Отбор второго каскада представляет собой загрязненный продукт, который подлежит разбавлению до ядерно-безопасной смеси. Проведен вычислительный эксперимент, показавший эффективность метода. Параметры каскадов рассчитывали с помощью методики [9] при коэффициентах разделения, характерных для газовых центрифуг. Ее особенностью также является возможность задания индивидуальных параметров ступеней. Обогащение регенерированного гексафторида урана в ординарном каскаде В табл. 1 приведены результаты расчетов обогащения регенерированного гексафторида урана UF6 в ординарном каскаде. Концентрации изотопов в питании соответствовали регенерированному урану из отработавшего топлива ВВЭР-440 [10], %: 232U - 1.5•10-7, 234U - 1.6•10-2, 235U - 0.85, 236U - 0.35, 238U - 98.78. На питании приняты 100 т, расходуемые в течение одного года работы. Коэффициенты разделения ступеней задали, исходя из коэффициента на единицу разности масс . Число ступеней каскада , номер ступени подачи питания . Исходные значения коэффициентов , где является отношением коэффициентов обогащения компонентов по отвалу и отбору i-й ступени [11, 12]. Такой выбор определяет R-каскад, построенный по ключевым изотопам 235, 238U. Концентрация 235U в отборе каскада, рассчитанная по исходным коэффициентам, составила 4.37%. Этот каскад оптимизировали алгоритмом пчелиной колонии [13] на заданную концентрацию 235U 4.4% в отборе при ограничении . В качестве критерия использовали минимум квадрата разности заданной концентрации и рассчитанной. В результате суммарный поток питания составил = 245 г/с. Профиль потока питания ступеней характеризует распределение разделительных элементов в каскаде. Концентрации 232, 234, 236U в отборе удовлетворяют международному стандарту ASTM C996-20 для обогащенного регенерированного UF6. Однако они существенно больше установленных границ для обогащенного промышленного UF6 (232U - не больше 1•10-8 %, 234U - 11 000 мкг/г, 235U, 236U - 0.025%). В наибольшей степени это касается изотопов 232, 236U, содержание которых в отборном продукте составляет 9.39•10-7 и 1.33%. Полученная концентрация 236U предполагает введение компенсирующего повышение содержания 235U на 0.3-0.4% в отборном продукте. Это соответствует коэффициенту компенсации 0.2-0.3, на который умножается концентрация 236U. При многократном рециклировании урана также возникают проблемы, связанные с влиянием 236U на увеличение концентрации 232U [14]. Особенности расчета двухкаскадной схемы Расчеты двухкаскадной схемы с очисткой от 232, 234, 236U (рис. 1) проводили при тех же исходных параметрах питания и коэффициентах разделения. В первом каскаде на питании подается поток регенерированного урана. Отвальный поток характеризуется низкой концентрацией 235U и повышенной 236U. Поток отбора обогащается по 235U со снижением отношения масс 236U/235U. В случае однокаскадной схемы это позволяет при разбавлении отбора до концентрации 235U менее 5% снизить содержание 236U [15]. Рис. 1. Двухкаскадная схема с разбавлением отвального потока второго каскада Можно использовать R-каскад, построенный для ключевых компонентов 235, 236U [16]. В этом случае параметр для всех ступеней при принятой методике расчета коэффициентов разделения через 238U. Однако более эффективным является сдвиг точки подачи питания ближе к отбору каскада и специальный подбор параметров ступеней . В двухкаскадной схеме поток отбора первого каскада подается на питание второго. Разбавление целесообразно проводить после очистки регенерированного гексафторида урана от изотопов 232, 234U во втором каскаде. Очищенный продукт получается при разбавлении потока отвала второго каскада разбавителем R. В качестве разбавителя целесообразно использовать отвальный гексафторид урана. В потоке отбора образуется высокая концентрация 232, 234U и пониженная 236U. Концентрация 235U в отборе не превышает 20%. Обогащение регенерированного гексафторида урана в каскаде со снижением отношения масс 236U/235U В табл. 1 приведены результаты расчетов первого каскада схемы с получением в отборе продукта с концентрацией 235U 15%. Число ступеней , номер ступени подачи питания . Начальные коэффициенты задавали равными 0.5 для участка ступеней с 1-й по 10-ю, 0.75 - для участка ступеней с 11-й по 38-ю. Соответствующая концентрация 235U в отборе каскада составила 4.1%. Таблица 1 Параметры каскадов с обогащением регенерированного гексафторида урана до концентрации 235U 4.4 и 15% Параметр UF6 поток, т/год 232U, % 234U, % 235U, % 236U, % 238U, % Питание 100 1.5•10-7 0.016 0.85 0.35 98.78 1. Ординарный каскад без очистки: n = 20, f = 11, г/с Отбор Отвал 15.875 84.125 9.39•10-7 1.17•10-9 9.4•10-2 1.23•10-3 4.4 0.18 1.330 0.165 94.18 99.65 2. Первый каскад двухкаскадной схемы: n = 38, f = 33, г/с Отбор Отвал 4.717 95.283 3.18•10-6 4.33•10-13 0.337 8.80•10-5 15 0.15 1.648 0.286 83.03 99.56 Оптимизацию на заданную концентрацию отбора 15% проводили в диапазоне . В результате оптимизации на первых пятнадцати ступенях коэффициент принял значения, близкие к 1, что соответствует коэффициенту деления потока . Для 28-й ступени коэффициент принял граничное значение 0.5 с коэффициентом деления потока Коэффициент для ступеней с 29-й по 36-ю близок к граничному значению 0.5 с коэффициентами деления потока . Для остальных ступеней он принял промежуточные значения. Такое распределение коэффициента по ступеням характеризуется сложной зависимостью основных параметров ступеней от их номера. На рис. 2, а представлен график изменения потока питания по ступеням каскада. График характеризуется пиком на 15-й ступени, у которой параметр . После этого поток питания снижается к отбору каскада. Заметен перелом на 33-й ступени, в которую подается внешнее питание. Такой характер изменения потока питания по ступеням отличается от каскада из табл. 1 с наибольшим потоком в ступени подачи внешнего питания. Эта особенность вызвана существенным отличием рассматриваемого каскада от оптимального. Суммарный поток каскада составляет 1108 г/с, что в 4.5 раза больше, чем в ординарном каскаде без очистки. Это обусловлено как большей концентрацией 235U в отборе каскада, так и полученными параметрами . Увеличение потоков приводит к изменению характера зависимостей концентраций всех изотопов от номера ступени. Концентрации 235, 236U изменяются по ступеням немонотонно (рис. 2, б). Концентрация изотопа 232U растет с замедлением до точки внешнего питания, после чего существенно увеличивает свой рост к отбору. Характер изменения концентраций изотопов 234, 235, 236U по каскаду одинаков. Это объясняется выбранными коэффициентами . Причем каждому значению соответствует параметр . Компоненты с массовыми числами больше концентрируются в сторону отвала, более легкие изотопы концентрируются к отбору. На участке до 20-й ступени значения определяют рост концентраций 235, 236U в сторону отбора, затем наблюдается замедление роста и снижение концентраций к ступени подачи питания каскада. Это объясняется выбранными коэффициентами , которым соответствуют В обогатительной части значения параметров определяют рост концентраций 235,236U. Наиболее сглаженный рост на последнем участке имеет концентрация 236U. Если ее максимум на 22-й ступени достигает 3.56%, то в отборе каскада концентрация составляет 1.65%. Это только на 0.34% больше, чем при обогащении 235U до 4.4% в каскаде без очистки. Рис. 2. Распределение потока питания ступеней (a) и концентраций 235U (1), 236U (2) (б) по ступеням первого каскада Для сравнения в соответствующем R-каскаде, построенном по ключевым компонентам 235, 238U и имеющем в 3 раза меньший суммарный поток, концентрация 236U в отборе в 3 раза больше. Таким образом, каскад с увеличенными потоками питания и сложным характером изменения параметра по ступеням обеспечивает относительное снижение концентрации 236U в отборе. Следует отметить, что концентрация изотопа 238U изменяется по ступеням противоположным образом. Очистка регенерированного гексафторида урана от 232, 234U и разбавление При расчете второго каскада схемы на его питании принимали параметры отбора каскада из табл. 1. Число ступеней в каскаде , номер ступени подачи питания . Первый вариант - R-каскад, рассчитанный по компонентам 234, 235U (табл. 2). Соответствующий параметр В очищенном отвале получается немного меньшая, чем в питании, концентрация 235U - 14.98%. Концентрации четных изотопов урана составляют, %: 232U - 8.13•10-9, 234U - 0.176, 236U - 1.65. Таблица 2 Параметры R-каскада для очистки регенерированного гексафторида урана от 232, 234U и разбавления отвальным продуктом Параметр UF6 поток, т/год 232U, % 234U, % 235U, % 236U, % 238U, % Обогащение в каскаде: n = 116, f = 25, г/с Питание Отбор Отвал 4.717 0.010 4.707 3.18•10-6 1.58•10-3 8.13•10-9 0.337 80.45 0.176 15 19.55 14.98 1.648 8.59•10-5 1.651 83.03 4.1•10-12 83.20 Разбавление отвала № 1 Разбавитель Продукт 12.136 16.843 - 2.27•10-9 1.5•10-3 5.03•10-2 0.3 4.4 - 0.46 99.7 95.09 Разбавление отвала № 2 Разбавитель Продукт 11.707 16.414 4.33•10-13 2.33•10-9 8.80•10-5 5.05•10-2 0.15 4.4 0.286 0.678 99.56 94.90 По содержанию 232, 234U это существенно меньше, чем в питании. Извлечение гексафторида урана в отвал составляет 99.79%. Распределение потока питания по ступеням имеет характерную форму с максимумом в ступени подачи питания. Суммарный поток питания равен 29.4 г/с, что в 37.7 раза меньше, чем для первого каскада схемы. Очистка регенерированного урана от 232, 234U обусловлена заданными ключевыми изотопами. В выбранном длинном каскаде это приводит к резкому нарастанию концентраций 232, 234U к отбору каскада. При этом содержание 234U в отборе каскада составляет 80.45%. Зависимость концентрации 235U от номера ступени характеризуется наличием максимума 87.3% в отборе 37-й ступени. В отборе каскада содержание 235U равно 19.55%. Такое изменение для 235U объясняется вытеснением его в обогатительной части каскада изотопом 234U. Аналогичная зависимость с небольшим максимумом 2.56% на 16-й ступени имеет место для концентрации 236U. Концентрирование 235U в ступенях среднего участка с увеличением содержания 234U в отборе каскада можно произвести изменением параметров . При этом снижаются концентрации 232, 234U в отвале каскада. Параметры второго варианта каскада, приведенные в табл. 3, иллюстрируют эту особенность. Таблица 3 Параметры второго каскада для очистки регенерированного гексафторида урана от 232, 234U и разбавления отвальным продуктом Параметр UF6 поток, т/год 232U, % 234U, % 235U, % 236U, % 238U, % Обогащение в каскаде: n = 116, f = 25, г/с Питание Отбор Отвал 4.717 0.019 4.698 3.18•10-6 7.91•10-4 2.44•10-10 0.337 97.80 3.37•10-2 15 2.20 15.02 1.648 3.69•10-5 1.653 83.03

Скачать электронную версию публикации