О порогах плавления системы «пленка - подложка» при облучении низкоэнергетическим сильноточным электронным пучком
На основе численного решения одномерного нестационарного уравнения теплопроводности с объемным тепловым источником проанализировано влияние теплопроводности материала пленки на пороги плавления системы «пленка - подложка» в зависимости от толщины пленки при облучении низкоэнергетическим сильноточным электронным пучком. Для моделирования источника нагрева использовались экспериментально полученные осциллограммы тока пучка на коллекторе и ускоряющего напряжения. Вариации теплопроводности пленки осуществлялись в широких пределах, перекрывающих весь возможный диапазон для реальных материалов. Определена зависимость порога плавления гомогенного материала от теплопроводности. Также установлены типичные функциональные зависимости порогов плавления системы «пленка - подложка» в зависимости от толщины пленки.
On melting thresholds of the film-substrate system under irradiation with a low-energy high-current electron beam.pdf Введение Источник поверхностного нагрева (ИПН) - это устройство, которое потребляет электрическую или химическую энергию и трансформирует ее в энергию нагрева (тепло) поверхностного слоя обрабатываемого образца. ИПН можно разделять по характеру их функционирования во времени на импульсные (скважность >> 1) и стационарные (скважность ~ 1). Плотность потока энергии (Вт/см2), генерируемая последними, существенно ниже, поскольку вся потребляемая ИПН энергия непрерывно трансформируется в энергию нагрева, в то время как импульсные источники могут продолжительное время накапливать энергию, а потом за короткое время эмитировать ее. Сказанное выше о генерируемой плотности потока энергии относится и к плотности потока энергии, выделяющейся в образце. Таким образом, при стационарном нагреве, по сравнению с импульсным, существенно большая доля поступившей в образец энергии будет отводиться за счет теплопроводности в глубь образца. Именно поэтому для того, чтобы нагреть тонкий приповерхностный слой образца до температуры выше исходной, в случае стационарного ИПН необходимо до этой же температуры нагреть весь образец. Одной из важных характеристик нагреваемого образца является порог плавления, т.е. наименьшее значение поглощенной материалом плотности потока энергии, при котором начинается фазовый переход материала из твердой фазы в жидкую. Плавление образца при стационарном подводе энергии происходит в несколько этапов: образец целиком нагревается до температуры плавления, после чего поглощает скрытую теплоту плавления и, наконец, поверхность, к которой подводится тепло, начинает плавиться. Таким образом, для плавления даже тонкого поверхностного слоя в стационарном режиме требуется огромное количество энергии, пропорциональное объему образца. В этом смысле импульсный нагрев в нестационарном режиме обеспечивает плавление приповерхностных слоев при значительно меньшем пороге плавления. Так, при плавлении слоя поверхности толщиной 1 мкм в образце длиной 1 м порог плавления при нагреве стационарным ИПН будет более чем в миллион раз больше, чем при нагреве импульсным. В качестве импульсного ИПН в последнее время широко используются импульсные потоки частиц, в частности низкоэнергетические сильноточные электронные пучки (НСЭП). Источник НСЭП отличается от других источников импульсных потоков частиц тем, что имеет потенциал широкого применения в промышленности. Последнее обусловлено, во-первых, большим диаметром пучка (0.06-0.10 м) и, во-вторых, возможностью формирования поверхностных сплавов в едином вакуумном цикле [1]. Именно поэтому формированию поверхностных сплавов разного типа с помощью НСЭП посвящено большое количество работ [2-12]. Понятие порога плавления широко используется как прогнозируемый параметр при моделировании температурных полей в облучаемых НСЭП образцах [13]. Этот параметр важен, поскольку позволяет подобрать оптимальные параметры НСЭП для той или иной обработки. Для любого однородного материала порог плавления представляет собой число. Для системы «пленка - подложка», которые обычно облучаются с целью формирования поверхностных сплавов, это уже функциональная зависимость (кривая), зависящая от толщины пленки d. Обычно строят две кривые - одна для пленки, а другая для подложки. Взаимное расположение этих кривых может быть различным. Они могут пересекаться или не пересекаться, порог плавления пленки может увеличиваться или уменьшаться с увеличением толщины пленки. Все это зависит от соотношения тепловых свойств материалов пленки и подложки. Однако детального анализа влияния теплофизических свойств материалов на порог плавления не проводилось. Как было показано ранее, ключевым теплофизическим параметром, максимально сильно влияющим на тепловой режим мишени, является теплопроводность [14]. Поэтому в работе проведены исследование и анализ влияния теплопроводности материала пленки на поведение функциональной зависимости «порог плавления - толщина пленки» при облучении НСЭП. Целью работы являлось получение типичных функциональных зависимостей «порог плавления - толщина пленки» при различных соотношениях теплопроводности пленки и подложки. Методы и материалы Компьютерное моделирование динамики температурных полей в системе «пленка - подложка» при облучении НСЭП проводилось с помощью пакета программ ‘HEATPACK-1.0’ на основе методики, изложенной в [15, 16]. В этом случае численно решалось одномерное нестационарное уравнение теплопроводности с объемным тепловым источником, описывающим потери энергии электронного пучка в облучаемой мишени. Начальная температура образца полагалась равной комнатной. Тыльная сторона мишени предполагалась теплоизолированной, а на облучаемой поверхности учитывались потери энергии за счет испарения. Процесс плавления моделировался методом эффективной удельной теплоемкости, а процесс испарения учитывался в рамках модели теплового разрушения. При моделировании в качестве источника нагрева был выбран НСЭП, реальные осциллограммы которого представлены на рис. 1. Из рисунка видно, что профиль ускоряющего напряжения близок к треугольному виду за исключением начальной стадии, когда происходит его резкий рост. Профиль тока заметно отличается от профиля ускоряющего напряжения, он близок к трапециевидному и после нарастания в начале импульса не меняется до его окончания, испытывая колебания в диапазоне ±10% относительно среднего значения. Рис. 1. Профили ускоряющего напряжения (1) и плотности тока (2) НСЭП В качестве мишени был выбран базовый материал M0 со свойствами, приведенными в таблице. Материала с такими свойствами в природе не существует, свойства являются собирательными, но в то же время приближенными к свойствам широкого класса реальных металлов и сплавов. Пороги плавления вычислялись для материала M0 и еще четырех материалов M1-M4, при этом свойства этих пяти материалов совпадали за исключением теплопроводности: она у каждого материала была своя. Теплопроводность варьировалась в широких пределах, перекрывающих теплопроводности практически всего класса известных материалов. Все использованные значения теплопроводности указаны в таблице. Теплофизические свойства материалов и используемые значения теплопроводности Материал , кг/м3 cp, Дж/(кг∙К) λ, Вт/(м∙К) Tm, К Lm, кДж/кг M1 - - 4 - - M2 - - 16 - - M0 5 103 128 32 1000 100 M3 - - 64 - - M4 - - 256 - - Далее рассчитывались пороги плавления системы «пленка - подложка», в качестве подложки использовался базовый материал M0, а в качестве пленки - четыре материала M1-M4 с различной теплопроводностью. Результаты численного моделирования На рис. 2 приведены результаты расчета порогов плавления для гомогенных материалов М0-М4, теплофизические свойства которых, за исключением теплопроводности, совпадают. Таким образом, можно считать, что на графике представлена зависимость порога плавления материала M0 от его теплопроводности. При увеличении теплопроводности в 64 раза наблюдается рост порога плавления более чем в 8 раз. До определенного момента рост резкий и почти линеен, а начиная со значения приблизительно 60 Вт/(м∙К), рост замедляется. Рис. 2. Зависимость порога плавления от теплопроводности На рис. 3 и 4 приведены пороги плавления пленки и подложки соответственно для систем «пленка - подложка» Mi/M0 (i = 1-4) в зависимости от толщины пленки. Также штриховыми линиями нанесены пороги плавления для гомогенных материалов Mi (i = 0-4), рассчитанные и ранее показанные точками на рис. 2. Из рис. 3 видно, что порог плавления для всех систем при толщине пленки d = 0 одинаков и составляет 1.76∙109 Вт/м2, т.е. соответствует порогу плавления однородного материала М0. Для двух кривых 1 и 2 порог плавления с ростом толщины пленки уменьшается, а для двух других кривых 3 и 4 - увеличивается. Рост или падение порога плавления сначала происходит достаточно резко, а затем, начиная с некоторой толщины пленки, каждая зависимость выходит на стационарное значение, которое соответствует порогу плавления однородного материала, соответствующего пленке. Толщины пленок, при которых зависимости выходят на стационарное значение для материалов M1-M4, составляют 3, 4, 8 и 25 мкм соответственно, т.е. различаются почти на порядок величины. Рис. 3. Зависимость порога плавления пленки из разных материалов на подложке М0, кр. 1-4 соответствуют материалам М1-М4 Рис. 4. Зависимость порога плавления подложки M0 с нанесенной пленкой из разных материалов, кр. 1-4 соответствуют материалам М1-М4 Из рис. 4 видно, что порог плавления подложки для всех систем «пленка - подложка» при толщине пленки d = 0 одинаков и составляет 1.76∙109 Вт/м2, т.е. соответствует порогу плавления однородного материала М0. Для всех систем, в отличие от таких же на рис. 3, наблюдается рост порога плавления подложки при увеличении толщины пленки. Вначале этот рост происходит линейно, а для пленок М1 и М2, начиная с толщины 3 и 6 мкм соответственно, рост становится экспоненциальным. Обсуждение результатов Поскольку, как уже говорилось выше, основные теплофизические свойства материала М0 являются собирательными, можно сказать, что поведение функциональной зависимости на рис. 2 характерно для любого материала. Конечно, это относится к виду функции, но не к ее абсолютным значениям. Таким образом, порог плавления гомогенного материала растет с ростом теплопроводности, поскольку увеличивается отток тепла от поверхности в глубь мишени. И рост этот близок к степенной функции со степенью 1/2. Возьмем аналитическую формулу, связывающую толщину прогретого слоя с временем нагрева: , (1) где a - температуропроводность. Полагая в формуле (1) время равным длительности импульса и расписывая температуропроводность в соответствии с ее определением, можно получить . (2) Поскольку первый множитель в правой части равенства (2) в нашем случае является постоянной величиной, то толщина прогретого слоя растет как корень из теплопроводности. Запишем количество тепла, которое необходимо, чтобы нагреть слой толщиной x до температуры плавления: , (3) где s - площадь нагреваемой грани образца; T0 - его начальная температура. Деля левую и правую части на s и подставляя в (3) выражение (2), получим выражение для оценки порога плавления сверху: (4) Из выражения (4) видно, что, поскольку в нашем случае все параметры, кроме теплопроводности, фиксированы, то функциональная зависимость порога плавления гомогенного материала от теплопроводности действительно имеет вид степенной функции со степенью 1/2, как у нас это и получилось в расчете (см. рис. 2). Тем не менее нужно понимать, что формула (4) дает оценку порога плавления сверху, предполагая, что однородно прогревается весь слой толщиной х, а расчеты дают реальные значения порога плавления, учитывая, что распределение температур внутри прогретого слоя толщиной х неоднородно: слой у нагреваемой поверхности имеет большую температуру, чем на противоположной стороне. Разница между расчетом и формулой тем меньше, чем выше теплопроводность. Из выражения (4) также видно, что порог плавления L зависит как степенная функция со степенью 1/2 не только от теплопроводности, но и от других теплофизических параметров, таких как плотность и теплоемкость. Также видно, что наибольшее влияние на порог плавления оказывает температура плавления: здесь зависимость уже прямо пропорциональная. Интересно также посмотреть на влияние длительности импульса пучка на порог плавления однородного материала. Из общих соображений понятно, что порог плавления должен падать с ростом длительности импульса. Из формулы (4) видно, что порог плавления падает как корень из длительности импульса. Таким образом, если увеличить длительность импульса в 100 раз, порог плавления упадет в 10 раз. Рассмотрим пороги плавления пленок для любых систем «пленка - подложка». Понятно, что при толщине пленки, равной нулю, ее свойства не играют никакой роли и порог плавления системы равен порогу плавления материала подложки. Напротив, при стремлении толщины пленки к бесконечности теплофизические свойства подложки перестают играть значимую роль и порог плавления пленки системы «пленка - подложка» становится равен порогу плавления однородного материала пленки. Этот результат мы и наблюдаем на рис. 3 - каждая из четырех систем Mi/M0 (i = 1-4) стремится к своему порогу плавления. Чем больше теплопроводность материала пленки, тем больше тепла отводится в глубь образца и тем выше порог плавления. Интересна также толщина пленки, при которой происходит выход порога плавления системы «пленка - подложка» на стационарное значение. Другими словами, это толщина пленки, при которой подложка практически перестает влиять на порог плавления системы. Из рисунка мы видим, что чем выше теплопроводность, тем больше эта толщина и в случае НСЭП она составляет от единиц до десятков микрометров. При рассмотрении порога плавления подложек для любых систем «пленка - подложка» понятно, что при толщине пленки, равной нулю, порог плавления системы равен порогу плавления материала подложки. Таким образом, в нуле пороги плавления пленки и подложки совпадают. Далее, при стремлении толщины пленки к бесконечности порог плавления подложки также стремится к бесконечности: при толстых пленках до подложки не доходит достаточного количества энергии для ее плавления. Эта кривая роста проходит через две стадии - линейную, до тех пор, пока основная доля энергии не начинает расходоваться на плавление пленки, и наступающую после нее резкую экспоненциальную. Заключение 1. Получено выражение для порога плавления однородного материала, из которого видно, что порог плавления зависит от таких теплофизических параметров, как теплопроводность, плотность и теплоемкость как степенная функция со степенью 1/2. Проведенные расчеты для варьируемой теплопроводности подтверждают такую функциональную зависимость. Что касается зависимости порога плавления от температуры плавления, то выражение дает прямо пропорциональную зависимость. 2. Порог плавления однородного материала источника поверхностного нагрева зависит от длительности импульса как степенная функция со степенью -1/2. 3. При импульсном нагреве НСЭП системы «пленка - подложка» установлено, что порог плавления пленки при увеличении ее толщины изменяется от порога плавления материала подложки и стремится к стационарному значению, равному порогу плавления материала пленки. 4. Порог плавления подложки при увеличении толщины пленки всегда растет и при больших толщинах стремится к бесконечности.
Ключевые слова
низкоэнергетический сильноточный электронный пучок,
порог плавления,
теплопроводность,
система «пленка - подложка»,
функциональная зависимостьАвторы
Марков Алексей Борисович | Томский научный центр СО РАН | к.ф.-м.н., директор ТНЦ СО РАН | a.markov@hq.tsc.ru |
Соловьев Андрей Вениаминович | Томский научный центр СО РАН | к.т.н., ст. науч. сотр. лаборатории перспективных технологий ТНЦ СО РАН | andrio1974@gmail.com |
Всего: 2
Ссылки
Марков А.Б., Миков А.В., Озур Г.Е. и др. // Приборы и техника эксперимента. - 2011. - № 6. - C. 862-866.
Pogrebnjak A.D., Bakharev O.G., Sushko V.V., et al. // Surf. Coat. Technol. - 1998. - V. 99. - No. 1-2. - P. 98-110.
Zhang С., Lv P., Xia H., et al. // Vacuum. - 2019. - V. 169. - P. 263-270.
Zhang C., Guan J., Tian Sh., et al. // Surf. Coat. Technol. - 2022. - V. 444. - No. 128640. - 9 p.
Osintsev K.A., Gromov V.E., Vorob’ev S.V., et al. // Steel in Translation. - 2022. - V. 4. - 10 p.
Zhang C., Lv P., Cai J., et al. // Appl. Surf. Sci. - 2017. - V. 422. - P. 582-590.
Tang G., Luo D., Fan G., et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2017. - V. 398. - P. 9-12.
Luo D., Tang G., Ma X., et al. // Appl. Surf. Sci. - 2015. - V. 351. - P. 1067-1074.
Neiman A.A., Semin V.O., Meisner L.L., Ostapenko M.G. //j. Alloys Compd. - 2019. - V. 803. - P. 721-729.
Meisner L.L., Semin V.O., Mironov Yu.P., et al. // Mater. Today Commun. - 2018. - V. 17. - P. 169-179.
Grenadyorov A.S., Solovyev А.А., Oskomov K.V., et al. // Vacuum. - 2022. - V. 204. - No. 111369. - 11 p.
Yukui Gao // Appl. Surf. Sci. - 2008. - V. 257. - P. 7455-7460.
Markov A.B., Solovyov A.V., Yakovlev E.V., et al. //j. Phys.: Conf. Ser. - 2021. - V. 2064. - No. 012058. - 8 p.
Болгарский А.В., Мухачев Г.А., Щукин В.К. Термодинамика и теплопередача. - М.: Высшая школа, 1975. - 495 с.
Rotshtein V., Ivanov Yu., Markov A. // Materials Surface Processing by Directed Energy Techniques / ed. Y. Pauleau. - Oxford: Elsevier, 2006. - Chap. 6. - P. 205-240.
Markov A.B., Rotshtein V.P. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 1997. - V. 132. - No. 1. - P. 79-86.