The measurement of charge carrier lifetime in SI-GaAs:Cr and EL2-GaAs by pump-probe terahertz spectroscopy.pdf Параметры неравновесных носителей заряда в полупроводниках являются важными для работы приборов на их основе. Для некоторых приборов, например, фотопроводящих дипольных антенн или фотомиксеров [1-3], необходимо малое время жизни, которое в некоторых арсенид-галлиевых структурах может составлять 200-500 фс [2, 3]. Наоборот, для арсенид-галлиевых детекторов рентгеновского излучения необходимы структуры с большим временем жизни носителей заряда, которое может достигать сотен наносекунд [4-7]. Существует проблема, связанная с разработкой методов и технологий модификации полупроводниковых материалов с целью изменения времени жизни неравновесных носителей заряда. Для этого могут применяться соответствующие технологии модифицирования свойств полупроводников (легирование из расплава [8], диффузионное легирование [4-7], ионная имплантация [2, 3], радиационное облучение [9] и др.). Актуальной является проблема создания надежных бесконтактных методов исследования процессов релаксации в полупроводниковых материалах. Одной из перспективных методик для определения времени жизни неравновесных носителей заряда является техника «накачка-зонд» (pump-probe), в которой после возбуждения в образце избыточной концентрации носителей заряда с помощью короткого лазерного импульса высокой интенсивности осуществляется зондирование пропускания или отражения оптическим или терагерцовым излучением с определенными задержками по времени. Временное разрешение метода может быть менее 100 фс. Ввиду сложности процессов, происходящих в полупроводнике при их фотовозбуждении короткими лазерными импульсами, интерпретация и анализ данных pump-probe-спектроскопии требуют особого рассмотрения. Необходимо сопоставление данных pump-probe-спектроскопии с данными других методов, таких, как исследования временных профилей спада фотолюминесценции или измерения эффективности сбора заряда в детекторах ионизирующих излучений [4, 5]. Кроме того, важным является определение уровней инжекции и соответствующих им доминирующих механизмов рекомбинации при которых возможно получать данные методом pump-probe-спектроскопии. Отдельным вопросом является влияние поверхностной рекомбинации и определение того, насколько данные pump-probe-спектроскопии могут использоваться для определения объемного времени жизни неравновесных носителей заряда. Исследуемый в настоящей работе высокоомный арсенид галлия, компенсированный хромом (SI-GaAs:Cr), используется для создания матричных координатных детекторов прямого счёта заряженных частиц и получения цифрового изображения в режиме счёта единичных квантов рентгеновского и гамма-излучения [5-7]. Следует отметить, что несмотря на то, что SI-GaAs:Cr достаточно давно применяется для создания рентгеновских детекторов, механизмы, определяющие увеличение времени жизни неравновесных носителей заряда (и, как следствие, эффективность сбора заряда) при введении хрома, однозначно не выяснены. Дальнейшее развитие технологии детекторов ионизирующего на основе этого материала требует более глубокого понимания механизмов рекомбинации и их влияния на эффективное время жизни носителей заряда. В настоящей работе проведено исследование временной динамики процессов релаксации неравновесной концентрации носителей заряда в полупроводниковых кристаллах SI-GaAs:Cr и EL2-GaAs методом pump-probe-терагерцовой спектроскопии. Проведен анализ полученных экспериментальных данных для выявления вкладов механизмов поверхностной и объемной рекомбинации Шокли - Рида - Холла, излучательной рекомбинации, оже-рекомбинации «зона - зона» и через ловушки. При анализе экспериментальных данных, полученных в настоящей работе, использовались следующие соотношения и приближения. Для полупроводника с p-типом проводимости время жизни неосновных носителей заряда τ по определению связано со скоростью рекомбинации носителей заряда U соотношением , (1) где Δn - избыточная концентрация электронов. Для рекомбинации Шокли - Рида - Холла выражение для скорости рекомбинации записывается как [10] , (2) где τp0 = 1/(σpNtvt), τn0 = 1/(σnNtvt); n1 = ni exp((Et - Ei )/kT); p1 = ni exp(- (Et - Ei)/kT); σp и σn - сечения захвата дырок и электронов соответственно; Nt и Et - концентрация центров рекомбинации и энергетическое положение соответствующего уровня в запрещённой зоне полупроводника; vt - тепловая скорость носителей заряда; n и p - концентрации электронов и дырок в полупроводнике; n0 и p0 - концентрации электронов и дырок в собственном полупроводнике в равновесии ( ). Считаем, что избыточная концентрация неосновных носителей заряда Δn >> n0, тогда n ≈ Δn, p ≈ Na+ Δn. С учетом этого и в приближении высокого уровня инжекции (который предполагается используемым в настоящей работе экспериментальным методом) Δn >> Na можно считать, что n = p = Δn. После соответствующего преобразования (2) и подстановки результата в (1) для времени жизни неосновных носителей заряда, обусловленного рекомбинацией Шокли - Рида - Холла в объеме полупроводника, получается соотношение вида . (3) То есть при высоком уровне инжекции (избыточной концентрации неосновных носителей заряда) время жизни не зависит от концентрации избыточных носителей заряда. Для поверхностной рекомбинации обычно используют формализм Шокли - Рида - Холла при учете того, что концентрация дефектных состояний заменяется на поверхностную плотность дефектных состояний Nts. Также распределение по энергиям поверхностных интерфейсных состояний в запрещенной зоне обычно заменяют при описании на один эффективный уровень рекомбинации с энергетическим положением Ets. Вместо времени жизни вводят скорость поверхностной рекомбинации S . (4) Тогда выражение для скорости поверхностной рекомбинации записывается как [10] , (5) где ; ; ns и ps - концентрации электронов и дырок на поверхности. В случае высокого уровня инжекции . (6) Скорость излучательной рекомбинации . (7) В приближении высокого уровня инжекции время жизни для излучательной рекомбинации обратно пропорционально уровню инжекции . (8) Для случая оже-рекомбинации «зона - зона» скорость рекомбинации записывается как [10] , (9) где Cn и Cp - коэффициенты оже-рекомбинации. В случае высокого уровня инжекции выражение (9) упрощается и время жизни неосновных носителей заряда, обусловленного оже-рекомбинацией «зона - зона», запишется в виде . (10) То есть в данном случае время жизни обратно пропорционально квадрату избыточной концентрации неосновных носителей заряда. Наконец, для случая оже-рекомбинации с участием примесного уровня скорость рекомбинации записывается как [10, 11] , (11) где Cn1, Cn2, Cp1, Cp2 - коэффициенты оже-рекомбинации для различных актов рекомбинации с захватом электронов или дырок на дефектный уровень и передачей энергии электрону в зоне проводимости или дырке в валентной зоне. В случае высокого уровня инжекции выражение (11) упрощается и время жизни неосновных носителей заряда, обусловленного оже-рекомбинацией с участием примесного уровня, равно . (12) Схема экспериментальной установки показана на рис. 1. Для фотовозбуждения образцов, генерации и обнаружения терагерцовых импульсов использовался регенеративный усилитель Spitfire Pro XP («Spectra-Physics», США), который генерировал импульсы длительностью 35 фс, энергией до 3.5 мДж на центральной длине волны 791 нм. Как видно из рис. 1, лазерный импульс от источника проходил через светоделительную пластину (СП1) и разделялся на два импульса примерно равной мощности. Один из них, проходя через линию задержки ЛЗ1, использовался для фотовозбуждения образца. Второй делился с помощью светоделительной пластины (СП2). Более интенсивный импульс (мощность 97 %), после СП2 проходил через опто-механический прерыватель SR-541 («Standford Research», США) и фокусировался на кристалле GaSe с просветляющим покрытием [12] для генерации терагерцового импульса с помощью оптического выпрямления [12, 13]. Другой импульс (3 % мощности) проходил линию задержки ЛЗ2 и фокусировался на электрооптический кристалл ZnTe для регистрации терагерцовых импульсов. С помощью ЛЗ2 настраивалась одновременность прихода на кристалл ZnTe зондирующего оптического импульса и максимальной напряженности поля терагерцового (главного максимума) импульса, прошедшего через образец. Сигнал от балансного фотоприемника БФД регистрировался с помощью синхронного детектора SR-830 («Standford Research», США). Длина ЛЗ1 позволяла получать максимальную задержку около 4 нс. Сканирование осуществлялось в 1D-режиме (только с помощью ЛЗ1), то есть временные профили терагерцовых импульсов не записывались. Для расчета концентрации неравновесных носителей заряда с использованием полученных значений относительного дифференциального пропускания ΔT/T0 использовалась формула [14] , (13) где N = 3.4 - показатель преломления GaAs в терагерцовом диапазоне частот; Z0 = 377 Ом - импеданс свободного пространства; δ - глубина проникновения лазерного излучения (принималась равной 1 мкм для GaAs); μ - подвижность носителей; T0 - коэффициент пропускания в терагерцовом диапазоне частот при отсутствии фотовозбуждения. В расчетах пренебрегали возможной зависимостью подвижности носителей заряда от температуры или уровня инжекции. Рис. 1. Схема экспериментальной установки терагерцовой pump-probe-спектроскопии: ЛЗ - линия задержки; З - зеркало; Л - линза; ПЗ - параболическое зеркало; ПВ - призма Волластона; О - ослабитель; λ/4 - четвертьволновая пластинка; БФД - балансные фотодиоды; М - опто-механический модулятор; СП - светоделительная пластина; Т - тефлоновый фильтр Экспериментальные зависимости Δn(t) часто анализируются в предположении, что преобладает один механизм рекомбинации и время жизни носителей заряда не зависит от уровня инжекции (например, [14]). В этом случае полученные данные можно аппроксимировать на основании соотношения (1). В настоящей работе было установлено, что наблюдаемые экспериментальные зависимости Δn(t), представленные на рис. 2, а и 3, а, лишь приблизительно аппроксимируются выражением, следующим из (1). Чтобы учесть зависимость времени жизни носителей заряда от уровня инжекции и выявить вклады различных механизмов рекомбинации, было использовано уравнение , (14) где τэфф - эффективное время жизни носителей заряда. Как следует из выражений (3), (6), (8), (10) и (12), коэффициент a определяется поверхностной и объемной рекомбинацией Шокли - Рида - Холла, коэффициент b связан с влиянием межзонных излучательных переходов и оже-рекомбинации через уровни ловушек, а коэффициент c определяется эффектом межзонной оже-рекомбинации. Экспериментальные зависимости Δn(t) были построены в координатах t-n и аппроксимированы выражением , (15) где d - константа. Это выражение является решением уравнения (14) при b2 > 4ac и после замены местами зависимых и независимых переменных. Рис. 2. Экспериментальная и аппроксимирующая (указаны подгоночные параметры) временные зависимости концентрации неравновесных носителей заряда в SI-GaAs:Cr (а) и расчетная зависимость эффективного времени жизни носителей заряда от уровня инжекции с выделением вкладов от различных механизмов рекомбинации (б) В результате выполненной работы установлено, что при уровнях концентрации неравновесных носителей заряда, возникающих в проведённых экспериментах, с возбуждением образца излучением с длительностью импульса 35 фс, энергией в импульсе 0.1 мДж на центральной длине волны 791 нм существенное влияние оказывают механизмы оже-рекомбинации, которые приводят к релаксации неравновесной концентрации носителей заряда в полупроводниковых кристаллах SI-GaAs:Cr за характерные времена порядка 1 нс и в кристаллах EL2-GaAs за времена порядка 20-30 нс. Механизмы оже-рекомбинации вносят решающий вклад в скорость рекомбинации неравновесных носителей заряда при уровнях инжекции выше 2·1018 см-3 для SI-GaAs:Cr (рис. 2, б) и выше 1018 см-3 для EL2-GaAs (рис. 3, б). При более низких концентрациях основным механизмом рекомбинации является объемная и поверхностная рекомбинация Шокли - Рида - Холла. Рис. 3. Экспериментальная и аппроксимирующая (указаны подгоночные параметры) временные зависимости концентрации неравновесных носителей заряда в EL2-GaAs (а) и расчетная зависимость эффективного времени жизни носителей заряда от уровня инжекции с выделением вкладов от различных механизмов рекомбинации (б) Полученные значения коэффициентов оже-рекомбинации b и c на уровне 3•10-10 см3/с и 3•10-29 см6/с (рис. 2, б) согласуются с полученными ранее для GaAs данными измерений кинетики релаксации фотолюминесценции [15]. В заключение следует отметить, что pump-probe-терагерцовая спектроскопия ранее не применялась для исследования свойств SI-GaAs:Cr. Для GaAs:Cr имеется ряд опубликованных результатов исследований временной динамики рекомбинации неравновесных носителей заряда с помощью изучения затухания фотолюминесценции, фотопроводимости и фотоэлектромагнитных эффектов [16, 17]. При этом, например, в случае безызлучательного захвата носителей заряда ловушками, данные фотолюминесценции могут быть неинформативными. В более ранних работах при достаточно низких уровнях инжекции получены значения времен жизни для электронов на уровне 60-600 нс [16] и на уровне 0.5-5 нс [17]. Значения, полученные в работе [16], неплохо согласуются с данными, получаемыми из измерения эффективности сбора заряда (на уровне 80 нс [4]). Значения, полученные в [17], лучше соотносятся с данными pump-probe-методов [14] и результатами настоящего исследования, в котором время жизни носителей заряда в EL2-GaAs было получено на порядок больше, чем в SI-GaAs:Cr. Это могло бы свидетельствовать о большей перспективности первого материала для создания детекторов ионизирующих излучений. С другой стороны, в настоящей работе исследованы времена жизни при высоком уровне инжекции со значительным вкладом поверхностной рекомбинации (по результатам моделирования, например, [18], глубина проникновения за счет диффузии носителей заряда в GaAs при фотовозбуждении составляет более 2 мкм за времена порядка 500 пс, т.е. вклад объемной рекомбинации все же является существенным). Такие уровни инжекции, вероятно, не достигаются в обычных режимах работы полупроводниковых детекторов ионизирующих излучений. Однако они могут возникать при детектировании высокоэнергетических частиц в треках за счет лавинных процессов. В дальнейшей работе предполагается провести более тщательный анализ и исследовать влияние различных механических и химических обработок поверхностей образцов для выявления роли поверхностной рекомбинации.

Скачать электронную версию публикации